| 致谢 | 第6-7页 |
| 摘要 | 第7-9页 |
| Abstract | 第9-10页 |
| 1 绪论 | 第20-24页 |
| 1.1 抗碱金属催化剂的需求 | 第20-21页 |
| 1.2 课题来源 | 第21页 |
| 1.3 课题目标和研究内容 | 第21-24页 |
| 2 文献综述 | 第24-42页 |
| 2.1 SCR脱硝技术及脱硝催化剂概况 | 第24-26页 |
| 2.1.1 SCR脱硝技术 | 第24-25页 |
| 2.1.2 SCR脱硝催化剂 | 第25-26页 |
| 2.2 SCR多相催化反应机理 | 第26-31页 |
| 2.2.1 NH_3吸附/活化 | 第26-27页 |
| 2.2.2 NO吸附 | 第27-28页 |
| 2.2.3 NH_3-SCR反应路径 | 第28-31页 |
| 2.3 SCR脱硝催化剂的碱金属中毒 | 第31-35页 |
| 2.3.1 碱金属中毒 | 第31-33页 |
| 2.3.2 碱金属中毒改善途径 | 第33-35页 |
| 2.4 固体超强酸的特性 | 第35-41页 |
| 2.4.1 固体超强酸的定义及分类 | 第35-36页 |
| 2.4.2 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的制备 | 第36-37页 |
| 2.4.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的成酸机理 | 第37-38页 |
| 2.4.4 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的酸强度与表征 | 第38-39页 |
| 2.4.5 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的SCR催化性能 | 第39-41页 |
| 2.5 本章小结 | 第41-42页 |
| 3 实验材料、装置与分析测试方法 | 第42-48页 |
| 3.1 试剂与仪器 | 第42-43页 |
| 3.1.1 原材料与试剂 | 第42页 |
| 3.1.2 主要实验仪器 | 第42-43页 |
| 3.2 催化剂制备 | 第43页 |
| 3.2.1 固体超强酸载体SO_4~(2-)-ZrO_2的制备 | 第43页 |
| 3.2.2 活性物质负载方法 | 第43页 |
| 3.2.3 碱金属的添加 | 第43页 |
| 3.3 催化材料测试方法 | 第43-45页 |
| 3.3.1 X射线衍射(XRD) | 第43页 |
| 3.3.2 比表面积测定 | 第43-44页 |
| 3.3.3 热重联合差示扫描量热分析(TG-DSC) | 第44页 |
| 3.3.4 X-射线光电子能谱(XPS) | 第44页 |
| 3.3.5 拉曼光谱(Raman) | 第44页 |
| 3.3.6 透射电子显微镜(TEM) | 第44页 |
| 3.3.7 超强酸Hammett函数测定 | 第44页 |
| 3.3.8 程序升温脱附(TPD) | 第44页 |
| 3.3.9 傅里叶变换红外光谱(FTIR) | 第44-45页 |
| 3.3.10 傅立叶原位红外光谱扫描 | 第45页 |
| 3.3.11 密度泛函计算 | 第45页 |
| 3.4 SCR催化剂性能测试 | 第45-48页 |
| 3.4.1 实验装置 | 第45-46页 |
| 3.4.2 气相组分的测定 | 第46页 |
| 3.4.3 催化剂的脱硝性能 | 第46-48页 |
| 4 铈锆固体超强酸催化剂的制备研究 | 第48-72页 |
| 4.1 催化剂制备 | 第48页 |
| 4.2 固体超强酸载体的物理化学性质 | 第48-52页 |
| 4.2.1 载体的晶型结构分析 | 第48-50页 |
| 4.2.2 载体的比表面积分析 | 第50页 |
| 4.2.3 载体的热稳定性 | 第50-51页 |
| 4.2.4 载体的表面酸性特性 | 第51-52页 |
| 4.3 铈锆催化剂的SCR脱硝性能研究 | 第52-54页 |
| 4.4 硫酸化对铈锆催化剂物理化学性质的影响 | 第54-61页 |
| 4.4.1 晶型结构分析 | 第54-55页 |
| 4.4.2 形貌分析 | 第55-56页 |
| 4.4.3 拉曼光谱分析 | 第56-57页 |
| 4.4.4 比表面积分析 | 第57页 |
| 4.4.5 表面元素分析 | 第57-60页 |
| 4.4.6 表面酸性分析 | 第60-61页 |
| 4.5 铈锆固体超强酸催化剂的原位红外反应研究 | 第61-69页 |
| 4.5.1 NH_3吸附的DRIFT研究 | 第61-64页 |
| 4.5.2 NO+O_2吸附的DRIFT研究 | 第64-65页 |
| 4.5.3 催化剂NH_3吸附物种与NO+O_2反应的DRIFT研究 | 第65-67页 |
| 4.5.4 催化剂NO+O_2吸附物种与NH_3反应的DRIFT研究 | 第67-69页 |
| 4.6 本章小结 | 第69-72页 |
| 5 铈锆固体超强酸催化剂的碱金属抗性研究 | 第72-86页 |
| 5.1 催化剂制备 | 第72-73页 |
| 5.2 铈锆固体超强酸催化剂的碱金属抗性 | 第73-77页 |
| 5.2.1 硫酸化对铈锆催化剂碱金属抗性的影响 | 第73-74页 |
| 5.2.2 硫酸化浓度对铈锆催化剂碱金属抗性的影响 | 第74-75页 |
| 5.2.3 焙烧温度对铈锆催化剂碱金属抗性的影响 | 第75页 |
| 5.2.4 与商用催化剂的对比 | 第75-76页 |
| 5.2.5 长期实验 | 第76-77页 |
| 5.3 K对晶型结构的影响 | 第77-78页 |
| 5.4 K对比表面积的影响 | 第78页 |
| 5.5 K对表面元素的影响 | 第78-79页 |
| 5.6 K对表面酸性的影响 | 第79-80页 |
| 5.7 原位红外反应研究 | 第80-85页 |
| 5.7.1 NH_3吸附的DRIFT研究 | 第81-82页 |
| 5.7.2 NO+O_2吸附的DRIFT研究 | 第82-83页 |
| 5.7.3 催化剂NH_3吸附物种与NO+O_2反应的DRIFT研究 | 第83-84页 |
| 5.7.4 催化剂NO+O_2吸附物种与NH_3反应的DRIFT研究 | 第84-85页 |
| 5.8 本章小结 | 第85-86页 |
| 6 钾对铈锆固体超强酸催化剂的促进机理研究 | 第86-102页 |
| 6.1 钾对铈锆固体超强酸催化剂活性的促进作用 | 第86-87页 |
| 6.2 钾对催化剂表面酸性的调控 | 第87-90页 |
| 6.2.1 NH_3-TPD分析 | 第87-88页 |
| 6.2.2 吡啶吸附红外分析 | 第88-90页 |
| 6.3 钾对催化剂碱性及氧化性的调控 | 第90-91页 |
| 6.3.1 NO-TPD分析 | 第90-91页 |
| 6.3.2 K对催化剂NO氧化能力的影响 | 第91页 |
| 6.4 钾负载前后催化剂的原位红外反应研究 | 第91-95页 |
| 6.4.1 NH_3吸附的DRIFT研究 | 第92-93页 |
| 6.4.2 NO+O_2吸附的DRIFT研究 | 第93-94页 |
| 6.4.3 催化剂NH_3吸附物种与NO+O_2反应的DRIFT研究 | 第94-95页 |
| 6.4.4 催化剂NO+O_2吸附物种与NH_3反应的DRIFT研究 | 第95页 |
| 6.5 钾负载催化剂的密度泛函理论计算 | 第95-97页 |
| 6.6 钾对表面酸性的调控机理探讨 | 第97-98页 |
| 6.7 钾对铈锆固体超强酸催化剂的促进机理探讨 | 第98-100页 |
| 6.8 本章小结 | 第100-102页 |
| 7 钒添加对铈锆固体超强酸催化剂抗硫性的影响 | 第102-120页 |
| 7.1 催化剂的制备 | 第102-103页 |
| 7.2 不同钒添加量对CeSZ催化剂脱硝性能的影响 | 第103-107页 |
| 7.2.1 不同钒添加量对CeSZ催化剂脱硝活性的影响 | 第103-104页 |
| 7.2.2 不同钒添加量对CeSZ催化剂抗硫性的影响 | 第104-106页 |
| 7.2.3 不同钒添加量对CeSZ催化剂抗水抗硫性的影响 | 第106-107页 |
| 7.3 不同钒添加量对CeSZ催化剂物理化学性质的的影响 | 第107-117页 |
| 7.3.1 晶型结构分析 | 第107页 |
| 7.3.2 比表面积分析 | 第107-108页 |
| 7.3.3 拉曼光谱分析 | 第108-109页 |
| 7.3.4 表面元素分析 | 第109-112页 |
| 7.3.5 表面酸性分析 | 第112-115页 |
| 7.3.6 原位SO_2+O_2吸附红外分析 | 第115-117页 |
| 7.4 本章小结 | 第117-120页 |
| 8 结论与展望 | 第120-122页 |
| 8.1 主要结论 | 第120页 |
| 8.2 对未来工作的建议 | 第120-122页 |
| 参考文献 | 第122-136页 |
| 论文创新点 | 第136-138页 |
| 作者简历 | 第138页 |
