| 摘要 | 第4-5页 |
| Abstract | 第5-6页 |
| 目录 | 第7-10页 |
| 引言 | 第10-11页 |
| 1 文献综述 | 第11-27页 |
| 1.1 叔丁脲水解法制叔丁胺 | 第12-14页 |
| 1.2 叔丁基酰胺水解法制叔丁胺 | 第14-16页 |
| 1.3 卤代烃氨化法制叔丁胺 | 第16-17页 |
| 1.4 直接氨化法制叔丁胺 | 第17-25页 |
| 1.4.1 以碱金属作为催化剂的烯烃直接氨化反应 | 第19-20页 |
| 1.4.2 以金属配合物作为催化剂的烯烃直接氨化反应 | 第20-21页 |
| 1.4.3 以贵金属作为催化剂的烯烃直接氨化反应 | 第21-22页 |
| 1.4.4 以沸石分子筛作为催化剂的烯烃直接氨化反应 | 第22-25页 |
| 1.5 羰基化合物胺化法制叔丁胺 | 第25-26页 |
| 1.6 本文的研究思路及结构 | 第26-27页 |
| 2 实验部分 | 第27-32页 |
| 2.1 实验材料及试剂 | 第27页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第27页 |
| 2.3 催化剂物化性质表征 | 第27-28页 |
| 2.3.1 催化剂晶体结构的测定 | 第27-28页 |
| 2.3.2 催化剂酸性的测定(NH_3-TPD) | 第28页 |
| 2.3.3 催化剂比表面积和孔结构的测定 | 第28页 |
| 2.4 催化剂胺化反应性能的评价 | 第28-29页 |
| 2.5 胺化产物分析方法和分析指标 | 第29-32页 |
| 2.5.1 胺化产物分析方法 | 第29-31页 |
| 2.5.2 胺化产物分析指标 | 第31-32页 |
| 3 异丁烯直接胺化反应过程的热力学分析 | 第32-42页 |
| 3.1 引言 | 第32页 |
| 3.2 热力学平衡计算原理 | 第32-34页 |
| 3.2.1 热力学平衡的计算方法 | 第32-33页 |
| 3.2.2 胺化反应热力学计算体系的确定 | 第33页 |
| 3.2.3 胺化反应体系物性数据 | 第33-34页 |
| 3.3 胺化反应热力学计算结果讨论 | 第34-37页 |
| 3.3.1 异丁烯直接胺化反应标准摩尔焓变△rHmO(T)的变化规律 | 第34-35页 |
| 3.3.2 异丁烯直接胺化反应标准摩尔熵变△rSmO(T)的变化规律 | 第35-36页 |
| 3.3.3 异丁烯直接胺化反应标准摩尔吉布斯自由能变ArGmO(T)的变化规律 | 第36页 |
| 3.3.4 异丁烯直接胺化反应平衡常数KPO(T)的变化规律 | 第36-37页 |
| 3.4 异丁烯直接胺化反应中异丁烯平衡转化率(X)的变化规律 | 第37-41页 |
| 3.4.1 反应温度对异丁烯热力学平衡转化率(X)的影响 | 第38-39页 |
| 3.4.2 反应压力对异丁烯热力学平衡转化率(X)的影响 | 第39-40页 |
| 3.4.3 进料氨烯比对异丁烯热力学平衡转化率(X)的影响 | 第40-41页 |
| 3.5 本章小结 | 第41-42页 |
| 4 不同硅铝比HZSM-5、水汽钝化处理HZSM-5及多级孔HZSM-5在胺化中的表现 | 第42-54页 |
| 4.1 引言 | 第42-43页 |
| 4.2 不同硅铝比HZSM-5催化剂的制备 | 第43页 |
| 4.3 不同硅铝比HZSM-5催化剂的物化性质表征 | 第43-45页 |
| 4.3.1 不同硅铝比HZSM-5催化剂的XRD表征 | 第43-44页 |
| 4.3.2 不同硅铝比HZSM-5催化剂的NH_3-TPD的表征 | 第44-45页 |
| 4.4 不同硅铝比HZSM-5在胺化反应中的表现 | 第45页 |
| 4.5 水汽钝化HZSM-5催化剂的制备 | 第45-46页 |
| 4.6 水汽钝化HZSM-5催化剂的物化性质表征 | 第46-48页 |
| 4.6.1 水汽钝化HZSM-5催化剂的XRD表征 | 第46页 |
| 4.6.2 水汽钝化HZSM-5催化剂的NH_3-TPD表征 | 第46-47页 |
| 4.6.3 水汽钝化HZSM-5催化剂的N_2物理吸附表征 | 第47-48页 |
| 4.7 水汽钝化HZSM-5在胺化反应中的表现 | 第48-49页 |
| 4.8 多级孔HZSM-5催化剂的制备 | 第49页 |
| 4.9 多级孔HZSM-5催化剂的物化性质表征 | 第49-51页 |
| 4.9.1 多级孔HZSM-5筛催化剂的XRD表征 | 第49-50页 |
| 4.9.2 多级孔HZSM-5催化剂的NH_3-TPD表征 | 第50-51页 |
| 4.9.3 多级孔HZSM-5催化剂的N_2物理吸附表征 | 第51页 |
| 4.10 多级孔HZSM-5的胺化反应中的表现 | 第51-52页 |
| 4.11 本章小结 | 第52-54页 |
| 5 胺化反应工艺条件的优化及金属负载催化剂的初步探索 | 第54-65页 |
| 5.1 引言 | 第54页 |
| 5.2 工艺条件对胺化反应的影响 | 第54-60页 |
| 5.2.1 反应温度对胺化反应的影响 | 第54-56页 |
| 5.2.2 反应压力对胺化反应的影响 | 第56-57页 |
| 5.2.3 进料氨烯摩尔比对胺化反应的影响 | 第57-58页 |
| 5.2.4 不同异丁烯的质量空速对胺化反应的影响 | 第58-60页 |
| 5.2.5 长运转实验 | 第60页 |
| 5.3 金属负载沸石分子筛催化剂的制备 | 第60-61页 |
| 5.4 金属负载沸石分子筛催化剂的表征 | 第61-63页 |
| 5.4.1 金属负载沸石分子筛催化剂的XRD表征 | 第61页 |
| 5.4.2 金属负载沸石分子筛催化剂的NH_3-TPD表征 | 第61-62页 |
| 5.4.3 金属负载沸石分子筛催化剂的N_2物理吸附表征 | 第62-63页 |
| 5.5 不同金属离子改性的沸石分子筛在胺化中的表现 | 第63页 |
| 5.6 本章小结 | 第63-65页 |
| 结论 | 第65-66页 |
| 参考文献 | 第66-71页 |
| 致谢 | 第71-72页 |
