| 前言 | 第12-13页 |
| 第一章 文献综述 | 第13-35页 |
| 1.1 苯酚的传统生产方法及其缺陷 | 第13-14页 |
| 1.2 当前的几种清洁氧化法 | 第14-23页 |
| 1.2.1 N_2O 氧化法 | 第14-15页 |
| 1.2.2 过氧化氢氧化法 | 第15-21页 |
| 1.2.2.1 含钛催化剂系列 | 第16-17页 |
| 1.2.2.2 含铁和含铜催化剂 | 第17-19页 |
| 1.2.2.3 钒取代的杂多酸催化剂及其他 | 第19-21页 |
| 1.2.3 氧气直接氧化法 | 第21-22页 |
| 1.2.4 电化学氧化法 | 第22-23页 |
| 1.2.5 拟生化法 | 第23页 |
| 1.3 各氧化剂的比较 | 第23-24页 |
| 1.4 各种非均相催化剂的活性比较 | 第24-25页 |
| 1.5 本课题中目标催化剂的选择 | 第25页 |
| 1.6 M-AlPO_4-5 分子筛及其研究方法简介 | 第25-34页 |
| 1.6.1 AlPO_4-5 和M-AlPO_4-5 分子筛 | 第25-26页 |
| 1.6.2 磷铝分子筛的杂原子取代规律 | 第26页 |
| 1.6.3 新型磷铝分子筛的合成方法简介 | 第26-27页 |
| 1.6.4 杂原子是否进入AlPO_4-5 分子筛骨架的波谱学判据 | 第27-34页 |
| 1.6.4.1 X 射线粉末衍射(XRD) | 第28页 |
| 1.6.4.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第28-30页 |
| 1.6.4.3 紫外-可见漫反射光谱(DR UV-Vis) | 第30页 |
| 1.6.4.4 激光拉曼光谱(LaserRaman)和紫外激光拉曼光谱(UV-LR) | 第30-31页 |
| 1.6.4.5 固体魔角核磁共振谱(MAS-NMR) | 第31-32页 |
| 1.6.4.6 X 射线吸收精细结构分析(XAFS) | 第32-33页 |
| 1.6.4.7 电子自旋共振(ESR) | 第33页 |
| 1.6.4.8 X 射线光电子能谱(XPS) | 第33-34页 |
| 1.6.4.9 本节结语 | 第34页 |
| 1.7 本文研究的重点内容和研究思路 | 第34-35页 |
| 第二章 基础实验 | 第35-41页 |
| 2.1 仪器和试剂 | 第35-37页 |
| 2.2 装置 | 第37页 |
| 2.3 操作步骤 | 第37页 |
| 2.4 设备可靠性校验 | 第37-38页 |
| 2.5 分析方案的确定 | 第38-39页 |
| 2.5.1 气相色谱法分析条件 | 第38页 |
| 2.5.2 定性和定量分析 | 第38-39页 |
| 2.6 反应的评价指标 | 第39-41页 |
| 第三章 杂原子分子筛的制备和杂原子的筛选 | 第41-44页 |
| 第四章 V-AlPO_4-5 的制备、表征和催化活性 | 第44-51页 |
| 4.1 催化剂制备和表征方法 | 第44页 |
| 4.2 钒源和加料顺序的影响 | 第44-47页 |
| 4.3 钒加入量的影响 | 第47-48页 |
| 4.4 晶化时间的影响 | 第48页 |
| 4.5 反应机理初探 | 第48-49页 |
| 4.6 小结 | 第49-51页 |
| 第五章 Cr-AlPO_4-5 的制备、表征和催化活性 | 第51-65页 |
| 5.1 制备 | 第51页 |
| 5.2 表征方法 | 第51-52页 |
| 5.2.1 XRD | 第51页 |
| 5.2.2 FT-IR | 第51页 |
| 5.2.3 吡啶吸附红外光谱和原位吸附红外光谱 | 第51-52页 |
| 5.2.4 XPS | 第52页 |
| 5.3 活性实验 | 第52页 |
| 5.4 结果与讨论 | 第52-58页 |
| 5.4.1 XRD 和FT-IR | 第52-54页 |
| 5.4.2 表面酸性研究 | 第54-55页 |
| 5.4.3 XPS 研究Cr 物种价态 | 第55-56页 |
| 5.4.4 催化活性及活性中心的探讨 | 第56页 |
| 5.4.5 机理的提出及初步验证 | 第56-58页 |
| 5.5 结晶动力学研究 | 第58-63页 |
| 5.5.1 原料和合成方法 | 第59页 |
| 5.5.2 测试条件和仪器 | 第59页 |
| 5.5.3 结晶动力学曲线的测定 | 第59-60页 |
| 5.5.4 结果与讨论 | 第60-63页 |
| 5.5.4.1 结晶动力学 | 第60-62页 |
| 5.5.4.2 晶化过程中母液的pH 值变化 | 第62-63页 |
| 5.6 小结 | 第63-65页 |
| 第六章 Fe-AlPO_4-5 的制备、表征和催化活性 | 第65-77页 |
| 6.1 Fe-AlPO_4-5 分子筛晶化动力学 | 第65-68页 |
| 6.1.1 原料和合成方法 | 第65页 |
| 6.1.2 测试条件和仪器 | 第65页 |
| 6.1.3 结果与讨论 | 第65-68页 |
| 6.1.3.1 结晶动力学 | 第65-67页 |
| 6.1.3.2 晶化过程中Fe~(3+)的行为初探 | 第67-68页 |
| 6.2 母液制备条件对于骨架Fe 含量的影响 | 第68-74页 |
| 6.2.1 骨架内外Fe 含量定量研究方法的建立 | 第68-70页 |
| 6.2.2 正交实验方案的确定 | 第70-71页 |
| 6.2.3 结果与讨论 | 第71-74页 |
| 6.2.3.1 极差分析 | 第71-72页 |
| 6.2.3.2 方差分析 | 第72-74页 |
| 6.3 Fe-AlPO_4-5 分子筛的催化活性 | 第74-75页 |
| 6.4 小结 | 第75-77页 |
| 第七章 Cu-AlPO_4-5 的制备、表征和催化活性 | 第77-99页 |
| 7.1 Cu-AlPO_4-5 分子筛的理化表征和活性 | 第77-85页 |
| 7.1.1 原料和合成方法 | 第77页 |
| 7.1.2 测试条件和仪器 | 第77-78页 |
| 7.1.3 结果与讨论 | 第78-85页 |
| 7.1.3.1 物相状况 | 第78-79页 |
| 7.1.3.2 形貌 | 第79页 |
| 7.1.3.3 分子筛骨架振动 | 第79-80页 |
| 7.1.3.4 表面酸性 | 第80-81页 |
| 7.1.3.5 表面酸强度 | 第81页 |
| 7.1.3.6 铜物种的鉴别 | 第81-84页 |
| 7.1.3.7 催化活性及活性中心的探讨 | 第84-85页 |
| 7.1.4 Cu -AlPO_4-5 的理化性质小结 | 第85页 |
| 7.2 合成因素对于骨架Cu 含量的影响 | 第85-92页 |
| 7.2.1 母液Cu~(2+)含量的影响 | 第85-86页 |
| 7.2.2 模板剂用量的影响 | 第86-89页 |
| 7.2.3 模板剂种类的影响 | 第89-90页 |
| 7.2.4 关于“速率匹配”机理的实验证据 | 第90-92页 |
| 7.2.5 本节小结 | 第92页 |
| 7.3 提高骨架Cu 含量的尝试 | 第92-99页 |
| 7.3.1 升温 | 第92-93页 |
| 7.3.2 加入HF | 第93-94页 |
| 7.3.3 加入添加剂 | 第94-97页 |
| 7.3.4 本节小结 | 第97-99页 |
| 第八章 关于杂原子进入分子筛骨架位的讨论 | 第99-104页 |
| 8.1 半径 | 第99-101页 |
| 8.2 价态 | 第101页 |
| 8.3 配位状态 | 第101-103页 |
| 8.4 小结 | 第103-104页 |
| 第九章 结论 | 第104-106页 |
| 参考文献 | 第106-112页 |
| 论文创新点 | 第112-113页 |
| 论文发表情况 | 第113-114页 |
| 致谢 | 第114页 |
