| 摘要 | 第8-11页 |
| Abstract | 第11-17页 |
| 第一章 绪论 | 第18-33页 |
| §1.1 氢能源的发展和利用现状 | 第18-20页 |
| §1.2 甲酸燃料电池以及其他几种燃料电池的研究进展 | 第20-22页 |
| §1.3 Pt、Pd电极材料和PtAg双金属电极材料的研究进展和现状 | 第22-25页 |
| §1.4 均相催化剂催化甲酸与二氧化碳相互转化的研究进展 | 第25-26页 |
| §1.5 本论文的主要内容 | 第26-29页 |
| 参考文献 | 第29-33页 |
| 第二章 理论计算方法介绍 | 第33-41页 |
| §2.1 密度泛函理论(Density functional theory,DFT) | 第33-37页 |
| 2.1.1 Hohenberg-Kohn定理 | 第33-34页 |
| 2.1.2 Kohn-Sham方程 | 第34-35页 |
| 2.1.3 局域密度近似(Local Density Approximation,LDA)和广义梯度近似(Generalized Gradient Approximation,GGA) | 第35-37页 |
| §2.2 晶体超胞模型与平面波方法 | 第37-38页 |
| §2.3 基组 | 第38页 |
| §2.4 赝势(Pseudopotential) | 第38-39页 |
| §2.5 本文用到的计算软件 | 第39页 |
| 2.5.1 Gaussian 09 | 第39页 |
| 2.5.2 Materials Studio软件的CASTEP模块 | 第39页 |
| 参考文献 | 第39-41页 |
| 第三章 气相中以及水分子存在的情况下甲酸单体和二聚体在Pt(111)表面的吸附行为研究 | 第41-55页 |
| §3.1 研究背景 | 第41页 |
| §3.2 计算方法 | 第41-43页 |
| §3.3 结果与讨论 | 第43-52页 |
| 3.3.1 方法和模型评估 | 第43页 |
| 3.3.2 甲酸单体在Pt(111)表面的吸附行为 | 第43-46页 |
| 3.3.3 甲酸二聚体在Pt(111)表面的吸附行为 | 第46-48页 |
| 3.3.4 甲酸单体在Pt(111)/H_2O界面的吸附行为 | 第48-50页 |
| 3.3.5 二聚体甲酸在Pt(111)/H_2O界面的吸附行为 | 第50-52页 |
| §3.4 本章小结 | 第52页 |
| 参考文献 | 第52-55页 |
| 第四章 周期性密度泛函理论对气相中和水分子存在情况下甲酸在Pt(111)表面分解机理的复审 | 第55-80页 |
| §4.1 背景介绍 | 第55-56页 |
| §4.2 模型和计算细节 | 第56-57页 |
| §4.3 结果和讨论 | 第57-75页 |
| 4.3.1 气相中甲酸单体在Pt(111)表面的分解 | 第57-64页 |
| 4.3.2 在水分子存在下甲酸单体在Pt(111)表面的分解 | 第64-69页 |
| 4.3.3 气相中甲酸二聚体的分解机理 | 第69-74页 |
| 4.3.4 有水分子存在的情况下甲酸二聚体分解的反应机理 | 第74-75页 |
| §4.4 本章小结 | 第75-76页 |
| 参考文献 | 第76-80页 |
| 第五章 甲酸在Pd(111)表面分解机理的新见解：CO_2和CO相竞争生成 | 第80-97页 |
| §5.1 研究背景 | 第80-81页 |
| §5.2 计算方法 | 第81-82页 |
| §5.3 结果与讨论 | 第82-93页 |
| 5.3.1 计算方法和模型评估 | 第82-83页 |
| 5.3.2 甲酸在Pd(111)表面的吸附 | 第83-85页 |
| 5.3.3 由O-H键活化引起甲酸分解的路径 | 第85页 |
| 5.3.4 由C-H活化引起的甲酸分解的路径 | 第85-88页 |
| 5.3.5 CO通过CO_2还原而形成的路径 | 第88-89页 |
| 5.3.6 甲酸通过二聚体分解的路径 | 第89-91页 |
| 5.3.7 共吸附的水分子对活性的影响 | 第91-93页 |
| §5.4 本章小结 | 第93-94页 |
| 参考文献 | 第94-97页 |
| 第六章 甲酸在PtAg(111)和Pt(111)表面分解的对比理论研究 | 第97-110页 |
| §6.1 研究背景 | 第97-98页 |
| §6.2 模型和计算细节 | 第98-99页 |
| §6.3 结果和讨论 | 第99-105页 |
| 6.3.1 甲酸在AgPt(111)和Pt(111)上分解为CO_2的反应机理 | 第99-102页 |
| 6.3.2 甲酸在AgPt(111)和Pt(111)表面上分解为一氧化碳的反应机理 | 第102-105页 |
| §6.4 本章小结 | 第105-106页 |
| 参考文献 | 第106-110页 |
| 第七章 双自旋态的均相催化剂[FeH(PP_3)]~+催化甲酸分解的理论研究 | 第110-120页 |
| §7.1 研究背景 | 第110-112页 |
| §7.2 计算方法 | 第112-115页 |
| §7.3 结果与讨论 | 第115-117页 |
| 7.3.1 单重态催化剂催化甲酸分解的反应路径 | 第115-116页 |
| 7.3.2 三重态的催化剂催化甲酸分解的反应路径 | 第116-117页 |
| §7.4 本章小结 | 第117-118页 |
| 参考文献 | 第118-120页 |
| 致谢 | 第120-121页 |
| 攻读博士学位期间发表的论文 | 第121-150页 |
| 学位论文评阅及答辩情况表 | 第150页 |
