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甲酸电氧化的钯基催化剂及表面红外光谱研究

摘要第7-11页
Abstract第11-15页
第一章 绪论第16-74页
    1.1 引言第16-17页
    1.2 有机小分子电催化第17-22页
        1.2.1 研究背景第17-18页
        1.2.2 模型分子CO研究概述第18-21页
        1.2.3 反应机理研究与纳米材料设计合成第21-22页
    1.3 催化剂设计合成的基本理论第22-35页
        1.3.1 d-带中心理论与表面偏析第24-27页
        1.3.2 张力效应、配体效应和聚集体效应第27-31页
        1.3.3 晶面取向效应第31-35页
        1.3.4 纳米催化剂设计合成的发展趋势第35页
    1.4 电化学表面红外光谱第35-49页
        1.4.1 电化学现场红外光谱的测试模式第36-39页
        1.4.2 基于衰减全反射模式的创新第39-41页
        1.4.3 表面增强红外光谱概述第41-47页
        1.4.4 电化学表面红外光谱方法的新挑战第47-49页
    1.5 甲酸的电催化氧化第49-56页
        1.5.1 甲酸电催化氧化的研究意义第49页
        1.5.2 甲酸电氧化研究现状第49-52页
        1.5.3 甲酸电氧化催化剂的设计合成第52-56页
        1.5.4 Pd基材料甲酸电催化研究中尚待解决的问题第56页
    1.6 本论文的研究思路和主要内容第56-57页
        1.6.1 本论文的研究思路第56-57页
        1.6.2 本论文的主要内容第57页
    参考文献第57-74页
第二章 实验第74-92页
    2.1 实验材料及仪器第74-76页
        2.1.1 实验试剂第74-75页
        2.1.2 红外测试材料第75页
        2.1.3 催化剂测试材料第75页
        2.1.4 实验仪器第75-76页
    2.2 实验材料的制备第76-80页
        2.2.1 红外窗口Si上两步湿法制备金属薄膜电极第76-79页
        2.2.2 纳米催化剂薄层电极的制备第79-80页
    2.3 电化学测试第80-84页
        2.3.1 电极第80页
        2.3.2 电解池第80-83页
        2.3.3 实验方法第83-84页
    2.4 电化学现场红外光谱第84-86页
        2.4.1 红外光谱仪第84-85页
        2.4.2 光谱测试条件第85-86页
        2.4.3 光路系统第86页
    2.5 材料的物相表征第86-90页
        2.5.1 化学组成分析第86-87页
        2.5.2 体相结构分析第87-88页
        2.5.3 形貌表征第88-90页
    参考文献第90-92页
第三章 碳载型低Pt含量Pd-Pt合金高效甲酸催化剂第92-112页
    3.1 引言第92-93页
    3.2 碳载型Pd-Pt合金纳米催化剂的合成方法第93-94页
    3.3 碳载型Pd-Pt合金纳米催化剂的结构表征第94-97页
        3.3.1 XRD第94-96页
        3.3.2 TEM第96-97页
        3.3.3 组分分析第97页
    3.4 Pd-Pt/C合金纳米催化剂的电化学特征第97-100页
        3.4.1 清洗曲线第97-99页
        3.4.2 单层CO的脱附第99-100页
    3.5 Pd-Pt/C合金纳米催化剂的甲酸电氧化性能第100-103页
        3.5.1 催化活性第100-102页
        3.5.2 催化稳定性第102-103页
    3.6 Pd-Pt合金协同效应的来源问题第103-107页
    3.7 本章小结第107页
    参考文献第107-112页
第四章 碳载型空壳纳米三元高效甲酸催化剂第112-130页
    4.1 引言第112-113页
    4.2 Cu纳米颗粒的制备与表征第113-117页
        4.2.1 Cu溶胶的合成方法第114页
        4.2.2 Cu溶胶的物相表征第114-116页
        4.2.3 Cu溶胶生成机理第116-117页
        4.2.4 Cu作为空壳纳米催化剂牺牲模版的讨论第117页
    4.3 Ag纳米颗粒与三元空壳纳米颗粒的制备与表征第117-122页
        4.3.1 Ag纳米颗粒的合成方法第118页
        4.3.2 多元空壳纳米颗粒的合成方法第118页
        4.3.3 Ag空壳纳米颗粒的表征第118-120页
        4.3.4 碳载型空壳三元纳米颗粒的合成与表征第120-122页
    4.4 碳载型空壳三元纳米催化剂在甲酸电催化中的应用第122-124页
    4.5 本章小结第124-125页
    参考文献第125-130页
第五章 具有特定晶面取向的Pd纳米晶及其电催化第130-148页
    5.1 引言第130-132页
    5.2 Pd纳米晶的控制合成第132-138页
        5.2.1 Pd立方体的合成方法第132页
        5.2.2 合成条件的筛选第132-133页
        5.2.3 Pd纳米立方体和菱形十二面体的结构表征第133-135页
        5.2.4 Pd纳米晶合成机理第135-138页
    5.3 Pd纳米晶的电催化研究第138-143页
        5.3.1 表面清洗第138-140页
        5.3.2 电化学特征第140-142页
        5.3.3 催化性能第142-143页
    5.4 本章小结第143-144页
    参考文献第144-148页
第六章 甲酸溶液中Pd表面CO毒化及累积问题的光谱电化学研究第148-170页
    6.1 引言第148-149页
    6.2 甲酸中Pd表面CO毒化问题第149-151页
        6.2.1 ATR-SEIRAS研究第150-151页
        6.2.2 尚待解决的问题第151页
    6.3 CO物种归属和来源问题的再确认第151-156页
        6.3.1 Pd表面CO吸附过程的ATR-SEIRAS研究第151-152页
        6.3.2 甲酸中Pd表面CO吸附的再讨论第152-154页
        6.3.3 电化学与谱学方法的比较第154-155页
        6.3.4 Pt电极表面的甲酸电氧化第155-156页
    6.4 Pd黑电极表面甲酸电氧化的ATR-IR研究第156-165页
        6.4.1 实验方法和条件第157页
        6.4.2 开路电位研究第157-160页
        6.4.3 恒电位研究第160-162页
        6.4.4 动电位研究第162-164页
        6.4.5 OCP条件控制对电催化性能的影响第164-165页
    6.5 本章小结第165-166页
    参考文献第166-170页
第七章 Pd纳米晶表面电化学红外光谱研究初探第170-180页
    7.1 引言第170页
    7.2 Pd纳米晶表面CO电氧化的现场红外光谱研究第170-176页
        7.2.1 CO脱附的电化学行为第170-172页
        7.2.2 CO吸脱附的ATR-IR研究第172-176页
    7.3 本章小结第176页
    参考文献第176-180页
总结与展望第180-182页
作者攻读博士学位期间研究成果第182-184页
致谢第184-185页

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