摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
第1章 文献综述 | 第11-31页 |
1.1 引言 | 第11-12页 |
1.2 乙醇 | 第12-15页 |
1.2.1 乙醇的主要性质 | 第12-13页 |
1.2.2 乙醇的主要用途 | 第13-15页 |
1.3 乙醇的主要合成工艺 | 第15-22页 |
1.3.1 乙烯水合法 | 第15-16页 |
1.3.2 生物质发酵法 | 第16-17页 |
1.3.3 以合成气为原料乙醇合成工艺路线 | 第17-22页 |
1.4 酯类加氢反应催化剂研究进展 | 第22-25页 |
1.4.1 铜基催化剂体系 | 第22-25页 |
1.4.2 其他金属催化剂体系 | 第25页 |
1.5 论文工作的提出 | 第25-31页 |
1.5.1 亟待解决的问题 | 第26-28页 |
1.5.2 本论文的研究内容 | 第28-31页 |
第2章 实验部分 | 第31-39页 |
2.1 化学试剂 | 第31-32页 |
2.2 实验装置及工艺流程 | 第32-33页 |
2.3 催化剂的制备 | 第33页 |
2.4 催化剂性质的表征 | 第33-37页 |
2.4.1 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES) | 第33页 |
2.4.2 比表面积及孔分布测试(N2-adsorption) | 第33页 |
2.4.3 场发射透射电子显微镜(TEM) | 第33-34页 |
2.4.4 X射线衍射(XRD) | 第34页 |
2.4.5 傅立叶变换红外吸收光谱(FT-IR) | 第34页 |
2.4.6 X射线光电子能谱(XPS)及俄歇电子能谱(AES) | 第34页 |
2.4.7 程序升温还原(TPR) | 第34页 |
2.4.8 氧化亚氮滴定(N2O titration) | 第34-35页 |
2.4.9 原位CO吸附红外光谱(In situ FTIR of CO adsorption) | 第35-36页 |
2.4.10 原位甲醇/乙酸甲酯吸附红外光谱(In situ FTIR ofmethanol/methyl acetate adsorption) | 第36页 |
2.4.11 氧气脉冲化学吸附(O_2 pulse chemisorption) | 第36-37页 |
2.4.12 电子能量损失谱(EELS) | 第37页 |
2.5 产品分析 | 第37页 |
2.6 计算方法 | 第37-39页 |
第3章 Cu/SiO_2催化剂表面结构调控与活性组分催化作用机制 | 第39-83页 |
3.1 引言 | 第39-40页 |
3.2 Cu/SiO_2催化剂表面结构的精准调控 | 第40-62页 |
3.2.1 Cu/SiO_2催化剂制备方法 | 第41页 |
3.2.2 催化剂组成及结构特性表征 | 第41-53页 |
3.2.3 催化剂表面活性铜物种数量的定量测定 | 第53-62页 |
3.2.4 小结 | 第62页 |
3.3 Cu0与Cu~+物种协同催化乙酸甲酯加氢反应中的平衡效应 | 第62-67页 |
3.3.1 Cu/SiO_2催化乙酸甲酯加氢催化性能评价 | 第64-66页 |
3.3.2 Cu0与Cu~+活性物种协同催化作用中的平衡效应 | 第66-67页 |
3.3.3 小结 | 第67页 |
3.4 Cu0与Cu~+活性物种在乙酸甲酯加氢反应中的催化作用机制 | 第67-79页 |
3.4.1 Cu/SiO_2催化剂表面原位甲醇吸附红外研究 | 第68-71页 |
3.4.2 Cu/SiO_2催化剂表面DFT理论计算研究 | 第71-79页 |
3.4.3 小结 | 第79页 |
3.5 协同催化机制及其平衡效应的讨论 | 第79-81页 |
3.6 本章小结 | 第81-83页 |
第4章 氧空穴对铜物种状态及乙酸甲酯加氢性能的影响 | 第83-115页 |
4.1 引言 | 第83-84页 |
4.2 不同形貌CeO_2纳米颗粒的合成与表征 | 第84-89页 |
4.2.1 水热法合成不同形貌的CeO_2纳米颗粒 | 第84-85页 |
4.2.2 CeO_2纳米颗粒的形貌、比表面积及结晶情况的表征 | 第85-89页 |
4.2.3 小结 | 第89页 |
4.3 载体形貌对Cu/CeO_2活性物种分布及其催化加氢性能的影响 | 第89-105页 |
4.3.1 蒸氨沉积沉淀法制备Cu/CeO_2催化剂 | 第90页 |
4.3.2 Cu/CeO_2催化剂的形貌及织构特征 | 第90-94页 |
4.3.3 Cu/CeO_2催化剂表面铜物种的分布情况与定量表征 | 第94-104页 |
4.3.4 Cu/CeO_2催化剂的乙酸甲酯加氢反应性能评价 | 第104-105页 |
4.3.5 小结 | 第105页 |
4.4 氧空穴在Cu/CeO_2催化乙酸甲酯加氢反应中的作用 | 第105-112页 |
4.4.1 催化加氢反应中活性位的归属与讨论 | 第105-108页 |
4.4.2 氧空穴的产生及对催化剂表面铜物种分布的影响 | 第108-111页 |
4.4.3 小结 | 第111-112页 |
4.5 本章小结 | 第112-115页 |
第5章 核壳型Cu@CeO_2催化剂及其乙酸甲酯加氢性能 | 第115-135页 |
5.1 引言 | 第115-116页 |
5.2 溶胶凝胶法一步合成Cu@CeO_2催化剂 | 第116-117页 |
5.2.1 溶胶凝胶法制备核壳型Cu@CeO_2催化剂 | 第116-117页 |
5.2.2 等体积浸渍法制备Cu/CeO_2催化剂 | 第117页 |
5.3 溶胶凝胶法制备的Cu@CeO_2催化剂结构特性与催化特性 | 第117-124页 |
5.3.1 还原前后催化剂的变化 | 第117-119页 |
5.3.2 还原后催化剂的形貌结构表征 | 第119-121页 |
5.3.3 还原后催化剂的表面铜物种分布 | 第121-122页 |
5.3.4 乙酸甲酯加氢反应催化性能 | 第122-124页 |
5.3.5 小结 | 第124页 |
5.4 Cu@CeO_2催化剂可担载铜含量及其催化性能的研究 | 第124-133页 |
5.4.1 Cu@CeO_2催化剂形貌结构特征 | 第124-128页 |
5.4.2 Cu@CeO_2催化剂表面铜物种分布情况 | 第128-131页 |
5.4.3 Cu@CeO_2催化剂乙酸甲酯加氢活性 | 第131-132页 |
5.4.4 Cu@CeO_2催化剂构效关系的讨论 | 第132-133页 |
5.5 本章小结 | 第133-135页 |
第6章 结论与展望 | 第135-139页 |
6.1 主要结论 | 第135-136页 |
6.2 本工作创新点 | 第136-137页 |
6.3 展望 | 第137-139页 |
参考文献 | 第139-155页 |
发表论文和参加科研情况说明 | 第155-159页 |
致谢 | 第159-160页 |