摘要 | 第4-5页 |
abstract | 第5-6页 |
第1章 文献综述 | 第11-20页 |
1.1 前言 | 第11页 |
1.2 甲苯氧化产物的概述 | 第11-12页 |
1.2.1 苯甲醛 | 第11页 |
1.2.2 苯甲醇 | 第11-12页 |
1.2.3 苯甲酸 | 第12页 |
1.3 甲苯空气催化氧化生产工艺 | 第12-13页 |
1.3.1 甲苯气相空气催化氧化法 | 第12-13页 |
1.3.2 甲苯液相空气催化氧化法 | 第13页 |
1.4 甲苯液相选择性氧化的研究现状 | 第13-18页 |
1.4.1 过渡金属及多元金属协同催化体系 | 第13-14页 |
1.4.2 金属络合物及其负载型催化体系 | 第14-15页 |
1.4.3 杂多酸及其负载型催化体系 | 第15-16页 |
1.4.4 超临界流体介质中的甲苯催化体系 | 第16页 |
1.4.5 沸石分子筛催化体系 | 第16-17页 |
1.4.6 NHPI及其衍生物催化甲苯氧化体系 | 第17-18页 |
1.5 NHPI及其衍生物的负载型催化剂催化甲苯氧化研究进展 | 第18-19页 |
1.6 本课题的研究目的、意义及其内容 | 第19-20页 |
第2章 负载型催化剂NDHPI/SBA-15 协同Cosalen催化甲苯氧化 | 第20-32页 |
2.1 引言 | 第20页 |
2.2 实验部分 | 第20-24页 |
2.2.1 实验原料及仪器设备 | 第20-21页 |
2.2.2 催化剂的制备 | 第21-22页 |
2.2.3 催化剂的表征 | 第22-23页 |
2.2.4 甲苯液相氧化反应评价 | 第23页 |
2.2.5 催化剂的回收 | 第23页 |
2.2.6 反应体系定量分析方法 | 第23-24页 |
2.3 催化剂的表征结果 | 第24-29页 |
2.3.1 红外表征 | 第24-25页 |
2.3.2 N2物理吸附 | 第25-26页 |
2.3.3 元素分析 | 第26页 |
2.3.4 TG表征 | 第26-27页 |
2.3.5 XRD表征 | 第27页 |
2.3.6 SEM表征 | 第27-28页 |
2.3.7 TEM表征 | 第28页 |
2.3.8 29Si(CP-MAS) NMR表征 | 第28-29页 |
2.4 新鲜催化剂反应评价 | 第29页 |
2.5 回收催化剂重复使用性能 | 第29-31页 |
2.5.1 回收催化剂反应评价 | 第29-30页 |
2.5.2 红外表征 | 第30-31页 |
2.5.3 元素分析 | 第31页 |
2.6 本章小结 | 第31-32页 |
第3章 Co-SBA-15 负载NDHPI复合催化甲苯氧化 | 第32-46页 |
3.1 引言 | 第32页 |
3.2 实验部分 | 第32-33页 |
3.2.1 实验原材料及仪器设备 | 第32页 |
3.2.2 催化剂的制备 | 第32-33页 |
3.2.3 催化剂的表征 | 第33页 |
3.2.4 甲苯液相氧化反应评价 | 第33页 |
3.2.5 催化剂回收 | 第33页 |
3.2.6 反应体系定量分析方法 | 第33页 |
3.3 负载型NDHPI-epoxy/Co-SBA-15 表征结果 | 第33-39页 |
3.3.1 红外表征 | 第33-34页 |
3.3.2 N2物理吸附表征 | 第34-35页 |
3.3.3 紫外表征 | 第35页 |
3.3.4 TG表征 | 第35-36页 |
3.3.5 XRD表征 | 第36页 |
3.3.6 ~(29)Si(CP-MAS) NMR表征 | 第36-37页 |
3.3.7 XPS表征 | 第37-38页 |
3.3.8 元素分析及ICP表征 | 第38页 |
3.3.9 SEM表征 | 第38页 |
3.3.10 TEM表征 | 第38-39页 |
3.4 催化剂的性能评价 | 第39页 |
3.5 反应条件对催化甲苯氧化的影响 | 第39-41页 |
3.5.1 反应温度的影响 | 第39-40页 |
3.5.2 氧压的影响 | 第40-41页 |
3.5.3 催化剂浓度的影响 | 第41页 |
3.6 回收催化剂的表征及性能评价 | 第41-44页 |
3.6.1 红外表征 | 第42页 |
3.6.2 XRD表征 | 第42-43页 |
3.6.3 ICP表征 | 第43页 |
3.6.4 元素分析 | 第43页 |
3.6.5 TG表征 | 第43-44页 |
3.7 本章小结 | 第44-46页 |
第4章 影响复合催化剂NDHPI-epoxy/Co-SBA-15 稳定性因素的探讨 | 第46-62页 |
4.1 引言 | 第46页 |
4.2 制备过程中溶剂对催化剂稳定性的影响 | 第46-47页 |
4.2.1 反应评价 | 第46-47页 |
4.2.2 红外表征 | 第47页 |
4.3 硅烷化试剂对催化剂稳定性的影响 | 第47-50页 |
4.3.1 红外表征 | 第47-48页 |
4.3.2 反应评价 | 第48-49页 |
4.3.3 回收催化剂红外表征 | 第49页 |
4.3.4 N_2物理吸附 | 第49-50页 |
4.3.5 ICP表征 | 第50页 |
4.4 不同顺序合成的复合型催化剂稳定性 | 第50-52页 |
4.4.1 红外表征 | 第50-51页 |
4.4.2 反应评价 | 第51-52页 |
4.4.3 回收催化剂红外表征 | 第52页 |
4.5 NDHPI和GPTMS缩合产物N-O-C键的稳定性 | 第52-53页 |
4.5.1 反应评价 | 第52-53页 |
4.5.2 红外表征 | 第53页 |
4.6 硅烷化试剂与分子筛之间键合的稳定性 | 第53-54页 |
4.7 苯甲酸对催化剂稳定性的的影响 | 第54-56页 |
4.7.1 反应评价 | 第54-55页 |
4.7.2 红外表征 | 第55-56页 |
4.8 反应溶剂乙腈对催化剂稳定性的影响 | 第56-61页 |
4.8.1 反应评价 | 第56-58页 |
4.8.2 催化剂的红外表征 | 第58-60页 |
4.8.3 N_2物理吸附脱附曲线 | 第60页 |
4.8.4 元素分析 | 第60-61页 |
4.9 本章小结 | 第61-62页 |
结论与展望 | 第62-64页 |
结论 | 第62-63页 |
展望 | 第63-64页 |
参考文献 | 第64-69页 |
致谢 | 第69-70页 |
附录:攻读学位论文期间的研究成果 | 第70页 |