摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
目录 | 第8-12页 |
TABLE OF CONTENTS | 第12-16页 |
图目录 | 第16-18页 |
表目录 | 第18-19页 |
主要符号表 | 第19-20页 |
1 绪论 | 第20-43页 |
1.1 课题背景及意义 | 第20页 |
1.2 异丁烷脱氢反应 | 第20-33页 |
1.2.1 异丁烷直接脱氢 | 第21页 |
1.2.2 异丁烷氧化脱氢 | 第21-23页 |
1.2.3 异丁烷膜催化脱氢 | 第23-24页 |
1.2.4 异丁烷脱氢反应机理 | 第24-27页 |
1.2.5 异丁烷脱氢反应工艺 | 第27-33页 |
1.3 异丁烷脱氢催化剂 | 第33-42页 |
1.3.1 Pt催化剂体系 | 第33-40页 |
1.3.2 Cr_2O_3催化剂体系 | 第40-42页 |
1.4 本文主要研究思路与内容 | 第42-43页 |
2 实验方法 | 第43-51页 |
2.1 原料和试剂 | 第43-45页 |
2.2 催化剂的制备 | 第45-46页 |
2.2.1 氧化铝载体的制备 | 第45页 |
2.2.2 覆炭氧化铝载体的制备 | 第45-46页 |
2.2.3 Pt基催化剂的制备 | 第46页 |
2.2.4 Cr_2O_3基催化剂的制备 | 第46页 |
2.3 异丁烷脱氢反应性能评价 | 第46-49页 |
2.3.1 反应流程 | 第46-47页 |
2.3.2 标准曲线的绘制 | 第47页 |
2.3.3 反应评价指标 | 第47-48页 |
2.3.4 内、外扩散的排除 | 第48-49页 |
2.4 催化剂的表征 | 第49-51页 |
2.4.1 N_2物理吸附(BET) | 第49页 |
2.4.2 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第49页 |
2.4.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第49-50页 |
2.4.4 CO脉冲化学吸附(CO-chemisorption) | 第50页 |
2.4.5 X射线衍射能谱(XRD) | 第50页 |
2.4.6 X射线光电子能谱(XPS) | 第50页 |
2.4.7 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS) | 第50页 |
2.4.8 吡啶吸附红外光谱(Pyridine-FTIR) | 第50页 |
2.4.9 热重分析(TG-DTG) | 第50-51页 |
3 氧化铝及覆炭氧化铝载体对异丁烷脱氢催化剂的影响 | 第51-66页 |
3.1 引言 | 第51页 |
3.2 Pt-Sn-K/Al_2O_3催化剂的脱氢反应性能 | 第51-54页 |
3.3 Pt-Sn-K/Al_2O_3催化剂表征结果 | 第54-60页 |
3.3.1 N_2物理吸附表征 | 第54-56页 |
3.3.2 H_2-TPR表征 | 第56-57页 |
3.3.3 CO脉冲吸附表征 | 第57页 |
3.3.4 NH_3-TPD表征 | 第57-58页 |
3.3.5 TG-DTG表征 | 第58-60页 |
3.4 Pt-Sn/Al_2O_3和Pt-Sn/CCA催化剂的脱氢反应性能 | 第60-62页 |
3.5 Pt-Sn/Al_2O_3和Pt-Sn/CCA催化剂表征结果 | 第62-65页 |
3.5.1 N_2物理吸附表征 | 第62-63页 |
3.5.2 XRD表征 | 第63-64页 |
3.5.3 CO脉冲吸附表征 | 第64页 |
3.5.4 H_2-TPR表征 | 第64-65页 |
3.6 本章小结 | 第65-66页 |
4 锡助剂和钾助剂对异丁烷脱氢催化剂的影响 | 第66-82页 |
4.1 引言 | 第66页 |
4.2 Sn助剂对催化剂脱氢性能的影响 | 第66-71页 |
4.2.1 Sn助剂对脱氢主反应的影响 | 第66-69页 |
4.2.2 Sn助剂对脱氢副反应的影响 | 第69-71页 |
4.3 Pt-Sn/Al_2O_3催化剂表征结果 | 第71-77页 |
4.3.1 CO脉冲吸附表征 | 第71-72页 |
4.3.2 H_2-TPR表征 | 第72-73页 |
4.3.3 NH_3-TPD表征 | 第73-74页 |
4.3.4 TG表征 | 第74-75页 |
4.3.5 XPS表征 | 第75-77页 |
4.4 K助剂对催化剂脱氢性能的影响 | 第77-78页 |
4.5 Pt-Sn-K/Al_2O_3催化剂表征结果 | 第78-80页 |
4.5.1 H_2-TPR表征 | 第78-79页 |
4.5.2 CO脉冲吸附表征 | 第79页 |
4.5.3 Pyridine-FTIR表征 | 第79-80页 |
4.6 本章小结 | 第80-82页 |
5 异丁烷脱氢催化剂的失活原因分析 | 第82-90页 |
5.1 引言 | 第82页 |
5.2 Pt-Sn-K/Al_2O_3催化剂的脱氢反应性能 | 第82-84页 |
5.3 Pt-Sn-K/Al_2O_3催化剂表征结果 | 第84-88页 |
5.3.1 N_2物理吸附表征 | 第84-85页 |
5.3.2 CO脉冲吸附表征 | 第85页 |
5.3.3 TG表征 | 第85-86页 |
5.3.4 NH_3-TPD表征 | 第86-88页 |
5.4 催化剂脱氢-再生循环寿命考察 | 第88-89页 |
5.5 本章小结 | 第89-90页 |
6 异丁烷脱氢反应工艺条件优化研究 | 第90-103页 |
6.1 引言 | 第90页 |
6.2 工艺条件对催化剂脱氢性能的影响 | 第90-94页 |
6.2.1 反应温度对催化剂脱氢性能的影响 | 第90-92页 |
6.2.2 原料气空速对催化剂脱氢性能的影响 | 第92-93页 |
6.2.3 氢烃比对催化剂脱氢性能的影响 | 第93-94页 |
6.3 正交实验设计 | 第94-102页 |
6.3.1 正交表的建立 | 第94-96页 |
6.3.2 正交实验结果 | 第96-97页 |
6.3.3 正交实验的直观分析 | 第97-100页 |
6.3.4 正交实验的方差分析 | 第100-102页 |
6.4 本章小结 | 第102-103页 |
7 担载型氧化铬基异丁烷脱氢催化剂 | 第103-115页 |
7.1 引言 | 第103页 |
7.2 K-Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂的脱氢反应性能 | 第103-107页 |
7.2.1 Cr_2O_3含量对催化剂脱氢性能的影响 | 第103-105页 |
7.2.2 K含量对催化剂脱氢性能的影响 | 第105-107页 |
7.3 K-Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂表征结果 | 第107-113页 |
7.3.1 XRD表征 | 第107-108页 |
7.3.2 H_2-TPR表征 | 第108-109页 |
7.3.3 XPS表征 | 第109-110页 |
7.3.4 UV-Vis DRS表征 | 第110-111页 |
7.3.5 NH_3-TPD表征 | 第111-112页 |
7.3.6 Pyridine-FTIR表征 | 第112-113页 |
7.3.7 TG表征 | 第113页 |
7.4 本章小结 | 第113-115页 |
8 结论及展望 | 第115-117页 |
8.1 结论 | 第115-116页 |
8.2 创新点 | 第116页 |
8.3 展望 | 第116-117页 |
参考文献 | 第117-126页 |
致谢 | 第126-127页 |
作者简介 | 第127页 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第127页 |