| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| TABLE OF CONTENTS | 第12-16页 |
| 图目录 | 第16-22页 |
| 表目录 | 第22-23页 |
| 1 绪论 | 第23-51页 |
| 1.1 引言 | 第23-24页 |
| 1.2 对二甲苯概述 | 第24-25页 |
| 1.3 对二甲苯市场前景 | 第25-27页 |
| 1.4 对二甲苯生产工艺 | 第27-33页 |
| 1.4.1 甲苯歧化与烷基转移工艺 | 第27-29页 |
| 1.4.2 甲苯选择性歧化工艺 | 第29-30页 |
| 1.4.3 C_8芳烃异构化工艺 | 第30-32页 |
| 1.4.4 重芳烃脱烷基工艺 | 第32-33页 |
| 1.5 甲苯和甲醇烷基化合成对二甲苯 | 第33-48页 |
| 1.5.1 分子筛上甲苯和甲醇烷基化合成对二甲苯 | 第33-36页 |
| 1.5.2 分子筛择形催化 | 第36-39页 |
| 1.5.3 ZSM-5分子筛上择形烷基化 | 第39-41页 |
| 1.5.4 改性的ZSM-5分子筛上择形烷基化 | 第41-47页 |
| 1.5.5 甲苯和甲醇烷基化合成对二甲苯的工艺技术 | 第47-48页 |
| 1.6 甲苯和甲醇烷基化合成对二甲苯的催化剂的失活 | 第48-50页 |
| 1.7 论文选题依据 | 第50-51页 |
| 2 实验部分 | 第51-58页 |
| 2.1 原料与化学试剂 | 第51-52页 |
| 2.2 催化剂制备 | 第52页 |
| 2.2.1 纳米Na型ZSM-5分子筛的合成 | 第52页 |
| 2.2.2 催化剂挤条成型 | 第52页 |
| 2.2.3 纳米氢型ZSM-5分子筛的制备 | 第52页 |
| 2.3 催化剂改性 | 第52-54页 |
| 2.3.1 SiO_2,P_2O_5,MgO单步改性 | 第52-53页 |
| 2.3.2 SiO_2,P_2O_5,MgO多步改性以及不同组合顺序改性 | 第53-54页 |
| 2.3.3 金属改性 | 第54页 |
| 2.4 催化剂表征 | 第54-56页 |
| 2.4.1 X射线荧光光谱(XRF) | 第54页 |
| 2.4.2 X射线衍射(XRD) | 第54页 |
| 2.4.3 氮气/氩气物理吸附 | 第54页 |
| 2.4.4 扫描电镜(SEM) | 第54页 |
| 2.4.5 透射电镜(TEM) | 第54页 |
| 2.4.6 程序升温还原(H_2-TPR) | 第54-55页 |
| 2.4.7 程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第55页 |
| 2.4.8 红外光谱(FT-IR) | 第55页 |
| 2.4.9 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis) | 第55页 |
| 2.4.10 紫外拉曼光谱(UV-Raman) | 第55页 |
| 2.4.11 热重(TG-DTA) | 第55页 |
| 2.4.12 X射线光电子能谱(XPS) | 第55页 |
| 2.4.13 固体核磁(MAS NMR) | 第55-56页 |
| 2.4.14 正己烷和环己烷吸附 | 第56页 |
| 2.4.15 气相色谱-质谱联用(GC-MS) | 第56页 |
| 2.5 催化剂性能评价 | 第56-58页 |
| 2.5.1 实验装置及流程示意图 | 第56-57页 |
| 2.5.2 液相产物和气相产物分析 | 第57页 |
| 2.5.3 反应性能测试及评价指标 | 第57-58页 |
| 3 SiO_2,P_2O_5和MgO改性剂之间的协同效应对甲苯甲基化反应性能的影响 | 第58-110页 |
| 3.1 引言 | 第58-59页 |
| 3.2 实验部分 | 第59-61页 |
| 3.2.1 催化剂制备 | 第59-60页 |
| 3.2.2 催化剂评价 | 第60-61页 |
| 3.3 挤条成型过程对纳米HZSM-5分子筛物化性能的影响 | 第61-66页 |
| 3.4 SiO_2,P_2O_5和MgO单步改性对nHZSM-5分子筛物化性能的影响 | 第66-86页 |
| 3.4.1 XRD | 第66-69页 |
| 3.4.2 N_2物理吸附 | 第69-73页 |
| 3.4.3 NH_3-TPD | 第73-77页 |
| 3.4.4 吡啶红外和2,6-二叔丁基吡啶红外 | 第77-82页 |
| 3.4.5 正己烷和环己烷吸附 | 第82-86页 |
| 3.5 SiO_2,P_2O_5和MgO单步改性对甲苯甲醇烷基化反应性能的影响 | 第86-88页 |
| 3.6 SiO_2,P_2O_5和MgO多步改性对nHZSM-5分子筛物化性能的影响 | 第88-96页 |
| 3.6.1 XRD | 第88页 |
| 3.6.2 N_2物理吸附 | 第88-90页 |
| 3.6.3 NH_3-TPD | 第90-91页 |
| 3.6.4 吡啶红外和2,6-二叔丁基吡啶红外 | 第91-93页 |
| 3.6.5 正己烷和环己烷吸附 | 第93-96页 |
| 3.7 SiO_2,P_2O_5和MgO多步改性对甲苯甲醇烷基化反应性能的影响 | 第96-98页 |
| 3.8 SiO_2,P_2O_5和MgO多步改性顺序的影响 | 第98-109页 |
| 3.9 本章小结 | 第109-110页 |
| 4 NiO改性的ZSM-5分子筛对甲苯和甲醇烷基化反应稳定性的影响 | 第110-143页 |
| 4.1 引言 | 第110-111页 |
| 4.2 实验部分 | 第111页 |
| 4.2.1 催化剂制备 | 第111页 |
| 4.2.2 催化剂评价 | 第111页 |
| 4.3 新鲜催化剂的物化性质 | 第111-122页 |
| 4.3.1 原位XRD和热重分析 | 第111-113页 |
| 4.3.2 氩气物理吸附 | 第113-114页 |
| 4.3.3 XRD | 第114-115页 |
| 4.3.4 SEM和TEM | 第115-118页 |
| 4.3.5 H_2-TPR | 第118页 |
| 4.3.6 XPS光谱 | 第118-119页 |
| 4.3.7 UV-Vis光谱 | 第119-120页 |
| 4.3.8 NH_3-TPD | 第120页 |
| 4.3.9 吡啶红外 | 第120-122页 |
| 4.4 催化剂Ni/MZ临氮条件下甲苯甲醇烷基化反应性能 | 第122-124页 |
| 4.5 NiO对催化剂稳定性的影响 | 第124-142页 |
| 4.5.1 反应后催化剂的TG-DTA | 第124-126页 |
| 4.5.2 反应后催化剂的氩气物理吸附 | 第126-127页 |
| 4.5.3 反应后催化剂的UV-Vis光谱 | 第127-129页 |
| 4.5.4 反应后催化剂的UV-Raman光谱 | 第129页 |
| 4.5.5 反应后催化剂的红外谱图 | 第129-130页 |
| 4.5.6 反应后催化剂的GC-MS | 第130-131页 |
| 4.5.7 反应后催化剂的XRD和XPS | 第131-137页 |
| 4.5.8 负载NiO提高催化剂稳定性的原因 | 第137-142页 |
| 4.6 本章小结 | 第142-143页 |
| 5 改性纳米ZSM-5催化剂上甲苯与碳酸二甲酯择形甲基化合成对二甲苯 | 第143-155页 |
| 5.1 引言 | 第143页 |
| 5.2 实验部分 | 第143-144页 |
| 5.2.1 催化剂制备 | 第143页 |
| 5.2.2 催化剂评价 | 第143-144页 |
| 5.3 不同甲基化试剂的甲苯甲基化反应性能比较 | 第144-145页 |
| 5.4 反应条件对甲苯与碳酸二甲酯烷基化反应的影响 | 第145-149页 |
| 5.4.1 反应温度的影响 | 第145-146页 |
| 5.4.2 甲苯与碳酸二甲酯摩尔比的影响 | 第146-148页 |
| 5.4.3 水的影响 | 第148-149页 |
| 5.5 催化剂失活的可能原因 | 第149-153页 |
| 5.5.1 甲苯单独进料 | 第150页 |
| 5.5.2 碳酸二甲酯单独进料 | 第150页 |
| 5.5.3 甲苯和水共同进料 | 第150页 |
| 5.5.4 碳酸二甲酯和水共同进料 | 第150页 |
| 5.5.5 失活催化剂的积炭量和积炭物种 | 第150-153页 |
| 5.6 催化剂的再生性能 | 第153页 |
| 5.7 本章小结 | 第153-155页 |
| 6 结论与展望 | 第155-157页 |
| 6.1 结论 | 第155-156页 |
| 6.2 创新点 | 第156页 |
| 6.3 展望 | 第156-157页 |
| 参考文献 | 第157-170页 |
| 附录A 附录内容名称 | 第170-172页 |
| 致谢 | 第172-173页 |
| 作者简介 | 第173页 |
| 攻读博士学位期间所发表论文 | 第173-174页 |
