| 摘要 | 第18-23页 |
| Abstract | 第23-29页 |
| 第一章 绪论 | 第30-58页 |
| 1.1 硫化氢的危害及常见去除方法 | 第30-32页 |
| 1.1.1 硫化氢对工业生产的危害 | 第30页 |
| 1.1.2 硫化氢对人类健康的危害 | 第30-31页 |
| 1.1.3 各国政府对硫化氢的管理及规定 | 第31-32页 |
| 1.2 硫化氢的常见去除方法 | 第32-40页 |
| 1.2.1 硫化氢湿法脱除工艺 | 第33-35页 |
| 1.2.1.1 醇胺溶液脱硫 | 第33页 |
| 1.2.1.2 湿法化学氧化脱硫 | 第33-34页 |
| 1.2.1.3 离子液体湿法脱硫 | 第34-35页 |
| 1.2.2 硫化氢干法脱除工艺 | 第35-39页 |
| 1.2.2.1 Claus法转化脱硫 | 第35-36页 |
| 1.2.2.2 碳基材料脱硫 | 第36-37页 |
| 1.2.2.3 分子筛吸附剂脱硫 | 第37-38页 |
| 1.2.2.4 金属氧化物脱硫 | 第38-39页 |
| 1.2.2.5 其他吸附剂脱硫 | 第39页 |
| 1.2.2.6 膜法脱硫 | 第39页 |
| 1.2.3 工业中常用的硫回收工艺 | 第39-40页 |
| 1.3 离子液体简介及其在脱硫中的应用 | 第40-47页 |
| 1.3.1 离子液体简介 | 第40-41页 |
| 1.3.2 硫化氢在离子液体中的溶解性研究 | 第41-45页 |
| 1.3.3 离子液体在硫化氢分离中的应用研究 | 第45-47页 |
| 1.4 杂多化合物简介及其在硫化氢脱除中的应用 | 第47-55页 |
| 1.4.1 杂多化合物 | 第47-50页 |
| 1.4.2 杂多化合物的氧化还原性 | 第50-51页 |
| 1.4.2.1 结构对杂多化合物氧化还原性质的影响 | 第50页 |
| 1.4.2.2 中心原子对杂多化合物氧化还原性质的影响 | 第50页 |
| 1.4.2.3 配位原子对杂多化合物氧化还原性质的影响 | 第50-51页 |
| 1.4.2.4 取代原子对杂多化合物氧化还原性质的影响 | 第51页 |
| 1.4.2.5 抗衡离子对杂多化合物氧化还原性质的影响 | 第51页 |
| 1.4.2.6 反应介质对杂多化合物氧化还原性质的影响 | 第51页 |
| 1.4.3 杂多化合物在含硫化氢气体净化中的应用 | 第51-55页 |
| 1.4.3.1 杂多化合物静态去除硫化氢 | 第51-52页 |
| 1.4.3.2 杂多化合物动态脱除硫化氢 | 第52-55页 |
| 1.5 选题意义和研究内容 | 第55-58页 |
| 1.5.1 选题意义 | 第55-56页 |
| 1.5.2 主要研究内容 | 第56-58页 |
| 第二章 改性黏土矿物负载多乙烯多胺用于硫化氢吸附脱除 | 第58-72页 |
| 2.1 引言 | 第58页 |
| 2.2 实验部分 | 第58-61页 |
| 2.2.1 实验材料与仪器 | 第58-59页 |
| 2.2.2 黏土的改性处理 | 第59页 |
| 2.2.3 胺负载吸附剂的制备 | 第59页 |
| 2.2.4 硫化氢吸附实验 | 第59-60页 |
| 2.2.5 吸附剂再生实验 | 第60-61页 |
| 2.2.6 样品的表征 | 第61页 |
| 2.2.6.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第61页 |
| 2.2.6.2 扫描电镜分析(SEM) | 第61页 |
| 2.2.6.3 比表面分析 | 第61页 |
| 2.2.6.4 X射线荧光光谱分析(XRF) | 第61页 |
| 2.2.6.5 X射线粉末衍射(XRD) | 第61页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第61-71页 |
| 2.3.1 吸附剂表征结果分析 | 第61-64页 |
| 2.3.2 黏土改性方式的影响 | 第64-66页 |
| 2.3.3 负载过程中溶剂的影响 | 第66-67页 |
| 2.3.4 吸附条件的影响 | 第67-68页 |
| 2.3.5 多乙烯多胺负载量的影响 | 第68-69页 |
| 2.3.6 吸附剂再生性能研究 | 第69-71页 |
| 2.4 小结 | 第71-72页 |
| 第三章 黏土矿物为原料合成4A分子筛对硫化氢的高效捕集 | 第72-88页 |
| 3.1 引言 | 第72-73页 |
| 3.2 实验部分 | 第73-75页 |
| 3.2.1 实验材料与仪器 | 第73页 |
| 3.2.2 4A分子筛的合成 | 第73页 |
| 3.2.3 硫化氢吸附实验 | 第73-74页 |
| 3.2.4 样品的表征 | 第74-75页 |
| 3.2.4.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第74页 |
| 3.2.4.2 扫描电镜分析(SEM) | 第74-75页 |
| 3.2.4.3 比表面分析 | 第75页 |
| 3.2.4.4 X射线荧光光谱分析(XRF) | 第75页 |
| 3.2.4.5 X射线粉末衍射(XRD) | 第75页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第75-86页 |
| 3.3.1 吸附材料表征结果分析 | 第75-77页 |
| 3.3.2 4A分子筛的硫化氢脱除性能 | 第77-81页 |
| 3.3.2.1 合成条件的影响 | 第77-80页 |
| 3.3.2.2 吸附温度的影响 | 第80-81页 |
| 3.3.3 4A分子筛的再生性能 | 第81-84页 |
| 3.3.4 吸附动力学研究 | 第84-86页 |
| 3.4 小结 | 第86-88页 |
| 第四章 醇胺/离子液体溶液常温常压下脱除硫化氢性能研究 | 第88-104页 |
| 4.1 引言 | 第88-89页 |
| 4.2 实验部分 | 第89-91页 |
| 4.2.1 实验材料与仪器 | 第89页 |
| 4.2.2 醇胺离子液体的制备 | 第89-90页 |
| 4.2.3 醇胺/离子液体溶液的制备 | 第90页 |
| 4.2.4 硫化氢吸收实验 | 第90-91页 |
| 4.2.5 样品的表征 | 第91页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第91-102页 |
| 4.3.1 离子液体的产率及表征 | 第91-93页 |
| 4.3.2 纯醇胺离子液体的脱硫性能 | 第93-95页 |
| 4.3.3 醇胺/离子液体溶液脱硫性能的影响因素考察 | 第95-98页 |
| 4.3.3.1 醇胺的影响 | 第95页 |
| 4.3.3.2 阴离子的影响 | 第95-96页 |
| 4.3.3.3 吸收温度的影响 | 第96-97页 |
| 4.3.3.4 硫化氢浓度的影响 | 第97-98页 |
| 4.3.4 MEA/MEA-L溶液的再生性能 | 第98-99页 |
| 4.3.5 脱硫剂饱和硫容的确定 | 第99-101页 |
| 4.3.6 吸收机理探讨 | 第101页 |
| 4.3.7 MEA/MEA-L溶液与MEA水溶液的对比 | 第101-102页 |
| 4.4 小结 | 第102-104页 |
| 第五章 过氧磷钼酸水溶液氧化脱除硫化氢研究 | 第104-118页 |
| 5.1 引言 | 第104页 |
| 5.2 实验部分 | 第104-106页 |
| 5.2.1 实验材料与仪器 | 第104-105页 |
| 5.2.2 过氧杂多酸水溶液的制备 | 第105页 |
| 5.2.3 硫化氢吸收实验 | 第105-106页 |
| 5.2.4 样品的表征 | 第106页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第106-116页 |
| 5.3.1 溶质的影响 | 第106-107页 |
| 5.3.2 预接触时间的影响 | 第107-108页 |
| 5.3.3 磷钼酸与过氧化氢摩尔比的影响 | 第108-109页 |
| 5.3.4 过氧磷钼酸浓度的影响 | 第109-110页 |
| 5.3.5 硫化氢浓度的影响 | 第110-111页 |
| 5.3.6 吸收温度的影响 | 第111-112页 |
| 5.3.7 最佳条件下脱硫剂的脱硫性能 | 第112-113页 |
| 5.3.8 过氧磷钼酸水溶液的再生性能 | 第113-115页 |
| 5.3.9 脱硫产物分析 | 第115-116页 |
| 5.4 小结 | 第116-118页 |
| 第六章 过氧杂多化合物/离子液体溶液用于硫化氢氧化脱除 | 第118-134页 |
| 6.1 引言 | 第118-119页 |
| 6.2 实验部分 | 第119-122页 |
| 6.2.1 实验材料与仪器 | 第119页 |
| 6.2.2 离子液体1-丁基-3-甲基咪唑碳酸氢盐([Bmim][HCO_3])的合成 | 第119-120页 |
| 6.2.3 过氧杂多化合物的制备 | 第120页 |
| 6.2.4 硫化氢吸收实验 | 第120-121页 |
| 6.2.5 样品的表征 | 第121-122页 |
| 6.2.5.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第121页 |
| 6.2.5.2 拉曼光谱分析 | 第121页 |
| 6.2.5.3 热重分析(TGA)和差示扫描量热法(TGA)分析 | 第121-122页 |
| 6.2.5.4 元素分析 | 第122页 |
| 6.2.5.5 X射线粉末衍射(XRD) | 第122页 |
| 6.2.5.6 EDS能谱分析 | 第122页 |
| 6.2.5.7 P谱核磁共振(~(31)P-NMR) | 第122页 |
| 6.2.5.8 紫外-可见光谱分析 | 第122页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第122-133页 |
| 6.3.1 过氧杂多化合物以及离子液体的表征结果分析 | 第122-126页 |
| 6.3.2 单独离子液体的脱硫性能 | 第126页 |
| 6.3.3 溶剂的影响 | 第126-127页 |
| 6.3.4 杂多化合物阳离子的影响 | 第127-128页 |
| 6.3.5 吸收温度的影响 | 第128-129页 |
| 6.3.6 硫化氢气体浓度的影响 | 第129-130页 |
| 6.3.7 过氧杂多化合物浓度的影响 | 第130页 |
| 6.3.8 再生性能研究 | 第130-132页 |
| 6.3.9 脱硫产物分析 | 第132-133页 |
| 6.4 小结 | 第133-134页 |
| 第七章 杂多化合物/离子液体体系在高温下的脱硫及再生性能 | 第134-148页 |
| 7.1 引言 | 第134-135页 |
| 7.2 实验部分 | 第135-138页 |
| 7.2.1 实验材料与仪器 | 第135页 |
| 7.2.2 杂多化合物的合成 | 第135-136页 |
| 7.2.3 硫化氢吸收实验 | 第136-137页 |
| 7.2.4 样品的表征 | 第137-138页 |
| 7.2.4.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第137页 |
| 7.2.4.2 X射线光电子能谱(XPS) | 第137页 |
| 7.2.4.3 热重分析(TGA)和差示扫描量热法(TGA)分析 | 第137-138页 |
| 7.2.4.4 元素分析 | 第138页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第138-147页 |
| 7.3.1 杂多化合物和离子液体BmimCl的表征 | 第138-140页 |
| 7.3.2 PW_(12-x)Mo_x/BmimCl溶液的脱硫和再生性能 | 第140-142页 |
| 7.3.3 PMo_(12-x)V_x/BmimCl溶液的脱硫和再生性能 | 第142-143页 |
| 7.3.4 PMo_(10)V_2/BmimCl溶液的多次再生性能 | 第143页 |
| 7.3.5 硫化氢浓度的影响 | 第143-144页 |
| 7.3.6 杂多化合物浓度的影响 | 第144-145页 |
| 7.3.7 脱硫机理探讨 | 第145-147页 |
| 7.4 小结 | 第147-148页 |
| 第八章 杂多化合物/离子液体体系和水体系脱硫过程的宏观动力学研究 | 第148-162页 |
| 8.1 引言 | 第148页 |
| 8.2 实验部分 | 第148-151页 |
| 8.2.1 实验反应器 | 第149页 |
| 8.2.2 实验内容与方法 | 第149-151页 |
| 8.2.2.1 吸收剂浓度、硫化氢浓度以及温度对吸收速率的影响 | 第149-150页 |
| 8.2.2.2 硫化氢气、液传质系数的确定 | 第150页 |
| 8.2.2.3 硫化氢吸收过程宏观动力学反应级数的确定 | 第150-151页 |
| 8.3 结果与讨论 | 第151-160页 |
| 8.3.1 硫化氢气、液传质系数 | 第151页 |
| 8.3.2 [Bmim]_3PMo_(12)O_(40)/BmimCl体系 | 第151-154页 |
| 8.3.2.1 [Bmim]_3PMo_(12)O_(40)浓度的影响 | 第151-152页 |
| 8.3.2.2 硫化氢进气浓度的影响 | 第152-153页 |
| 8.3.2.3 温度的影响 | 第153-154页 |
| 8.3.3 过氧磷钼酸水溶液体系 | 第154-157页 |
| 8.3.3.1 过氧磷钼酸浓度的影响 | 第154-155页 |
| 8.3.3.2 硫化氢进气浓度的影响 | 第155-156页 |
| 8.3.3.3 温度的影响 | 第156-157页 |
| 8.3.4 磷钼钒铜水溶液体系 | 第157-160页 |
| 8.3.4.1 磷钼钒铜浓度的影响 | 第157-158页 |
| 8.3.4.2 硫化氢进气浓度的影响 | 第158-159页 |
| 8.3.4.3 温度的影响 | 第159-160页 |
| 8.4 小结 | 第160-162页 |
| 第九章 结论与建议 | 第162-168页 |
| 9.1 结论 | 第162-166页 |
| 9.2 课题创新点 | 第166-167页 |
| 9.3 存在问题及建议 | 第167-168页 |
| 参考文献 | 第168-180页 |
| 致谢 | 第180-182页 |
| 博士期间学术成果 | 第182-184页 |
| 博士期间所获荣誉 | 第184-185页 |
| 附件 | 第185-201页 |
| 学位论文评阅及答辩情况表 | 第201页 |
