| 摘要 | 第3-4页 |
| ABSTRACT | 第4-5页 |
| 第一章 文献综述 | 第10-36页 |
| 1.1 引言 | 第10页 |
| 1.2 烷基碳酸酯 | 第10-18页 |
| 1.2.1 烷基碳酸酯的物化性质 | 第10-12页 |
| 1.2.2 烷基碳酸酯的用途 | 第12-14页 |
| 1.2.2.1 羰基化试剂和烷基化试剂 | 第12-13页 |
| 1.2.2.2 油品添加剂 | 第13-14页 |
| 1.2.2.3 无毒溶剂 | 第14页 |
| 1.2.3 烷基碳酸酯的生产工艺 | 第14-18页 |
| 1.2.3.1 光气法 | 第15页 |
| 1.2.3.2 氧化羰基化法 | 第15-16页 |
| 1.2.3.3 从CO_2出发的直接和间接合成方法 | 第16-18页 |
| 1.2.3.3.1 甲醇/乙醇和CO_2直接合成方法 | 第16-17页 |
| 1.2.3.3.2 尿素醇解法 | 第17页 |
| 1.2.3.3.3 环状碳酸酯与甲醇/乙醇酯交换法 | 第17-18页 |
| 1.3 氧化羰基化法合成烷基碳酸酯 | 第18-33页 |
| 1.3.1 液相法 | 第18-22页 |
| 1.3.2 气相法 | 第22-33页 |
| 1.3.2.1 含氯体系催化剂 | 第23-28页 |
| 1.3.2.1.1 催化剂的发展历史 | 第23-26页 |
| 1.3.2.1.2 催化剂的失活与再生 | 第26页 |
| 1.3.2.1.3 催化反应机理 | 第26-28页 |
| 1.3.2.2 无氯体系催化剂 | 第28-33页 |
| 1.3.2.2.1 Cu-分子筛催化剂 | 第28-30页 |
| 1.3.2.2.2 Cu-分子筛催化剂催化反应机理 | 第30-32页 |
| 1.3.2.2.3 炭材料负载的铜和铜氧化物催化剂 | 第32-33页 |
| 1.3.2.2.4 CuO_x/AC催化剂催化反应机理 | 第33页 |
| 1.4 论文工作的提出 | 第33-36页 |
| 1.4.1 选题思路 | 第34-35页 |
| 1.4.2 研究内容 | 第35-36页 |
| 第二章 实验部分 | 第36-46页 |
| 2.1 化学试剂 | 第36-37页 |
| 2.2 催化剂制备 | 第37-39页 |
| 2.2.1 OMCs 负载的 Wacker 型催化剂的制备 | 第37-38页 |
| 2.2.2 AC 负载的 Wacker 型催化剂的制备 | 第38页 |
| 2.2.3 OMCs 表面含氧基团调变及催化剂制备 | 第38页 |
| 2.2.4 醋酸铜热解法制备无氯型催化剂 | 第38-39页 |
| 2.2.5 乙二醇还原法制备Cu2O/AC | 第39页 |
| 2.2.6 AC 表面含氧基团调变及催化剂制备 | 第39页 |
| 2.2.7 Cu_2O/MCM-41 和Cu2O/graphene催化剂的制备 | 第39页 |
| 2.2.8 Cu~0/AC催化剂的制备 | 第39页 |
| 2.2.9 CuO/AC 催化剂的制备 | 第39页 |
| 2.3 催化剂性能评价装置与方法 | 第39-42页 |
| 2.4 催化剂表征方法 | 第42-46页 |
| 2.4.1 N_2物理吸附 | 第42-43页 |
| 2.4.2 X 射线衍射（XRD） | 第43页 |
| 2.4.3 透射电子显微镜（TEM） | 第43页 |
| 2.4.4 扫描电子显微镜（SEM） | 第43页 |
| 2.4.5 傅立叶变换红外光谱（FT-IR） | 第43页 |
| 2.4.6 Boehm 滴定法 | 第43页 |
| 2.4.7 X 光电子能谱（XPS） | 第43-44页 |
| 2.4.8 NH_3程序升温脱附（NH3-TPD） | 第44页 |
| 2.4.9 H_2程序升温还原（H2-TPR） | 第44页 |
| 2.4.10 电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES） | 第44页 |
| 2.4.11 拉曼光谱（Laman） | 第44页 |
| 2.4.12 热重分析（TG） | 第44-46页 |
| 第三章 OMCs 负载的 Wacker 型催化剂催化氧化羰基化反应的研究 | 第46-58页 |
| 3.1 引言 | 第46-47页 |
| 3.2 OMCs 负载的 Wacker 型催化剂的结构性质 | 第47-48页 |
| 3.3 OMCs 负载的 Wacker 型催化剂的分散性质 | 第48-51页 |
| 3.4 OMCs 负载的 Wacker 型催化剂的催化活性 | 第51-52页 |
| 3.5 OMCs 表面改性对催化剂稳定性的影响 | 第52-56页 |
| 3.6 小结 | 第56-58页 |
| 第四章 高分散高稳定性Cu_2O/AC催化剂的制备 | 第58-70页 |
| 4.1 引言 | 第58-59页 |
| 4.2 醋酸铜热解制备方法的研究 | 第59-65页 |
| 4.2.1 不同负载量Cu(CH_3COO)_2/AC样品的分散性及催化活性 | 第59-60页 |
| 4.2.2 Cu(CH_3COO)_2/AC样品的TG表征 | 第60-61页 |
| 4.2.3 不同热解条件下制得CuO_x/AC的H_2-TPR、XRD、TEM表征 | 第61-64页 |
| 4.2.4 不同热解条件下制得CuO_x/AC的催化性能 | 第64-65页 |
| 4.3 乙二醇还原制备方法的研究 | 第65-68页 |
| 4.3.1 不同还原温度所制备Cu_2O/AC催化剂的XRD、TEM表征 | 第65页 |
| 4.3.2 不同还原温度所制备Cu_2O/AC催化剂的催化性能 | 第65-68页 |
| 4.3.3 不同还原温度下Cu_2O/AC催化剂反应后的XRD表征 | 第68页 |
| 4.4 小结 | 第68-70页 |
| 第五章 Cu_2O/AC催化剂催化氧化羰基化反应中炭载体的作用 | 第70-86页 |
| 5.1 引言 | 第70-71页 |
| 5.2 不同载体负载Cu_2O催化剂的定性及催化性能 | 第71-72页 |
| 5.3 AC 载体表面改性 | 第72-74页 |
| 5.4 具有不同表面性质的AC载体负载Cu2O催化剂的催化性能 | 第74-77页 |
| 5.5 Cu_2O/AC催化剂的表征 | 第77-82页 |
| 5.5.1 Cu_2O/AC催化剂反应前后的XRD表征 | 第77-78页 |
| 5.5.2 Cu_2O/AC催化剂的TEM表征 | 第78页 |
| 5.5.3 Cu_2O/AC催化剂的Raman表征 | 第78-79页 |
| 5.5.4 Cu_2O/AC催化剂的NH3-TPD表征 | 第79-81页 |
| 5.5.5 Cu_2O/AC催化剂的XPS表征 | 第81-82页 |
| 5.6 讨论 | 第82-84页 |
| 5.6.1 活性组分与载体之间的相互作用：炭载体的作用与活性中心的提出 | 第82-83页 |
| 5.6.2 AC 表面化学性质对产物选择性的影响 | 第83-84页 |
| 5.7 小结 | 第84-86页 |
| 第六章 AC 负载的铜和铜氧化物催化剂催化氧化羰基化反应的研究 | 第86-102页 |
| 6.1 引言 | 第86-87页 |
| 6.2 新鲜Cu~0/AC和Cu_2O/AC、CuO/AC催化剂的表征 | 第87-90页 |
| 6.2.1 XPS、XRD 表征 | 第87-88页 |
| 6.2.2 N_2-adsorption表征 | 第88-89页 |
| 6.2.3 Raman 表征 | 第89-90页 |
| 6.3 反应体系中氧气浓度对催化剂催化性能的影响 | 第90-93页 |
| 6.4 反应温度对Cu_2O/AC和CuO/AC催化剂催化性能的影响 | 第93-94页 |
| 6.5 Cu~0/AC和Cu_2O/AC、CuO/AC催化剂反应后的表征 | 第94-98页 |
| 6.5.1 Cu~0/AC反应后的XPS、XRD表征 | 第94-96页 |
| 6.5.2 Cu_2O/AC和CuO/AC反应后的XPS、XRD表征 | 第96-97页 |
| 6.5.3 Cu~0/AC和Cu2O/AC、CuO/AC在无氧条件下反应后的XRD表征 | 第97-98页 |
| 6.5.4 Cu~0/AC和Cu2O/AC、CuO/AC反应前后的ICP表征 | 第98页 |
| 6.6 讨论 | 第98-99页 |
| 6.6.1 铜价态对催化剂性能的影响 | 第98-99页 |
| 6.6.2 反应体系中氧分压的影响 | 第99页 |
| 6.7 小结 | 第99-102页 |
| 第七章 结论与展望 | 第102-106页 |
| 7.1 结论 | 第102-103页 |
| 7.2 展望 | 第103-104页 |
| 7.3 本工作创新点 | 第104-106页 |
| 参考文献 | 第106-124页 |
| 发表论文和参加科研情况说明 | 第124-126页 |
| 致谢 | 第126页 |
