| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-8页 |
| 1 绪论 | 第13-28页 |
| 1.1 氮氧化物的来源及危害 | 第13-14页 |
| 1.2 我国氮氧化物的污染现状 | 第14-16页 |
| 1.3 氮氧化物的排放控制技术 | 第16-20页 |
| 1.3.1 燃烧前的处理 | 第16页 |
| 1.3.2 燃烧方式的改进 | 第16页 |
| 1.3.3 燃烧后的处理 | 第16-20页 |
| 1.4 NH_3-SCR催化剂的研究进展 | 第20-23页 |
| 1.4.1 贵金属催化剂 | 第20页 |
| 1.4.2 金属氧化物催化剂 | 第20-22页 |
| 1.4.3 分子筛催化剂 | 第22页 |
| 1.4.4 碳基催化剂 | 第22-23页 |
| 1.5 V-Ti体系NH_3-SCR研究进展 | 第23-26页 |
| 1.5.1 V-Ti各组分作用研究 | 第23-24页 |
| 1.5.2 V-Ti体系改性研究 | 第24-26页 |
| 1.6 论文的研究依据与内容 | 第26-28页 |
| 1.6.1 研究依据 | 第26-27页 |
| 1.6.2 研究内容 | 第27-28页 |
| 2 氟掺杂对V_2O_5/TiO_2催化剂结构与性能的影响 | 第28-64页 |
| 2.1 实验 | 第28-33页 |
| 2.1.1 试剂与仪器 | 第28页 |
| 2.1.2 实验用气体 | 第28页 |
| 2.1.3 实验方法与流程 | 第28-31页 |
| 2.1.4 载体及催化剂的制备方法 | 第31页 |
| 2.1.5 催化材料表征方法 | 第31-33页 |
| 2.2 催化剂制备参数对SCR活性的影响 | 第33-35页 |
| 2.2.1 氟钛配比对催化剂活性的影响 | 第33-34页 |
| 2.2.2 煅烧温度的影响 | 第34-35页 |
| 2.3 氟掺杂对催化剂物理化学特性的影响 | 第35-50页 |
| 2.3.1 催化剂的物相组成 | 第35-37页 |
| 2.3.2 催化剂的形貌 | 第37-38页 |
| 2.3.3 催化剂的表面物理特性 | 第38-39页 |
| 2.3.4 活性组分钒的分散状态 | 第39-40页 |
| 2.3.5 F的掺杂状态 | 第40-41页 |
| 2.3.6 催化剂对NH_3和NO的吸附性能 | 第41-43页 |
| 2.3.7 催化剂的储氧性能 | 第43-44页 |
| 2.3.8 钒物种的还原性能 | 第44-45页 |
| 2.3.9 表面相互作用 | 第45-47页 |
| 2.3.10 光致发光光谱(PL)分析 | 第47页 |
| 2.3.11 活性氧物种分析 | 第47-50页 |
| 2.4 反应条件对催化活性的影响 | 第50-55页 |
| 2.4.1 温度对催化活性的影响 | 第50页 |
| 2.4.2 空速对催化活性的影响 | 第50-51页 |
| 2.4.3 O_2含量对催化活性的影响 | 第51-52页 |
| 2.4.4 氨氮比对催化活性的影响 | 第52-54页 |
| 2.4.5 进口NO浓度对催化活性的影响 | 第54-55页 |
| 2.5 催化剂的其他性能研究 | 第55-59页 |
| 2.5.1 稳定性研究 | 第55页 |
| 2.5.2 抗H_2O和SO_2性能研究 | 第55-59页 |
| 2.6 NH_3、NO和O_2在催化剂表面的吸附及反应研究 | 第59-63页 |
| 2.6.1 NH_3吸附 | 第59-61页 |
| 2.6.2 NO和O_2同时吸附 | 第61页 |
| 2.6.3 NH_3吸附物种与NO和O_2反应DRIFTS研究 | 第61-62页 |
| 2.6.4 NO和O_2吸附物种与NH_3反应DRIFTS研究 | 第62-63页 |
| 2.7 本章小结 | 第63-64页 |
| 3 氟掺杂催化剂表面超氧自由基的形成及在SCR反应中的演化 | 第64-78页 |
| 3.1 实验 | 第64-65页 |
| 3.1.1 氟掺杂V_2O_5/TiO_2催化剂的制备 | 第64页 |
| 3.1.2 测试方法 | 第64-65页 |
| 3.2 氟掺杂V_2O_5/TiO_2催化剂制备过程中表面物种的变化情况 | 第65-68页 |
| 3.2.1 载体制备过程中顺磁性物种的EPR研究 | 第65-66页 |
| 3.2.2 V_2O_5负载过程中顺磁性物种的EPR研究 | 第66页 |
| 3.2.3 氟掺杂V_2O_5/TiO_2的分子模拟结果 | 第66-68页 |
| 3.3 催化剂表面超氧自由基对反应气的吸附活化作用 | 第68-72页 |
| 3.3.1 NO和O_2在催化剂表面的吸附及反应 | 第68-69页 |
| 3.3.2 NH_3和O_2在催化剂表面的吸附及反应 | 第69-72页 |
| 3.4 超氧自由基在反应气氛中的演变机制 | 第72-75页 |
| 3.4.1 V_2O_5/F-TiO_2与NO→NH_3→O_2的相互作用研究 | 第72-74页 |
| 3.4.2 V_2O_5F-TiO_2与NH_3→NO→O_2的相互作用研究 | 第74页 |
| 3.4.3 SO_2和H_2O对催化剂表面物种的影响 | 第74-75页 |
| 3.5 超氧自由基在反应结束后的再生 | 第75-77页 |
| 3.5.1 反应后超氧自由基的再生过程 | 第75-76页 |
| 3.5.2 抗水硫中毒后超氧自由基的再生过程 | 第76-77页 |
| 3.6 本章小结 | 第77-78页 |
| 4 硫掺杂对V_2O_5/TiO_2催化剂结构与性能的影响 | 第78-98页 |
| 4.1 实验 | 第78-79页 |
| 4.1.1 实验药品及仪器 | 第78页 |
| 4.1.2 催化剂制备 | 第78-79页 |
| 4.1.3 催化剂的性能表征与测试 | 第79页 |
| 4.2 催化剂制备参数的优选 | 第79-81页 |
| 4.2.1 硫掺杂量的影响 | 第79页 |
| 4.2.2 煅烧温度的影响 | 第79-81页 |
| 4.3 硫掺杂对催化剂物化性质的影响 | 第81-93页 |
| 4.3.1 比表面积和孔结构分析 | 第81页 |
| 4.3.2 物相组成分析 | 第81-83页 |
| 4.3.3 结构分析 | 第83-84页 |
| 4.3.4 UV-Vis分析 | 第84-85页 |
| 4.3.5 表面氧化态分析 | 第85-88页 |
| 4.3.6 NO吸附性能分析 | 第88页 |
| 4.3.7 NH_3吸附性能分析 | 第88-90页 |
| 4.3.8 氧化还原能力分析 | 第90页 |
| 4.3.9 吸附氧能力分析 | 第90-91页 |
| 4.3.10 表面顺磁性物种分析 | 第91-92页 |
| 4.3.11 几何结构优化结果 | 第92-93页 |
| 4.4 反应条件对催化剂脱硝性能的影响 | 第93-97页 |
| 4.4.1 反应空速(GHSV)对催化剂活性的影响 | 第93-94页 |
| 4.4.2 氨气浓度对催化剂活性的影响 | 第94-95页 |
| 4.4.3 氧气浓度对催化剂活性的影响 | 第95页 |
| 4.4.4 H_2O及SO_2对催化剂活性的影响 | 第95-97页 |
| 4.5 本章小结 | 第97-98页 |
| 5 氟、硫共掺对V_2O_5/TiO_2催化剂结构与性能的影响 | 第98-113页 |
| 5.1 实验 | 第98-99页 |
| 5.1.1 实验药品及仪器 | 第98页 |
| 5.1.2 催化剂制备 | 第98-99页 |
| 5.1.3 催化剂表征与测试 | 第99页 |
| 5.2 催化剂的优选 | 第99-101页 |
| 5.2.1 不同F、S含量对NH_3-SCR性能影响 | 第99-100页 |
| 5.2.2 F-S-TiO_2载体的煅烧温度对NH_3-SCR性能影响 | 第100-101页 |
| 5.3 氟、硫共掺杂影响机制探究 | 第101-108页 |
| 5.3.1 共掺杂对催化剂物理参数的影响 | 第101-102页 |
| 5.3.2 共掺杂对催化剂物相的影响 | 第102-103页 |
| 5.3.3 共掺杂对催化剂氧化还原性能的影响 | 第103页 |
| 5.3.4 共掺杂对NH_3在催化剂表面吸附的影响 | 第103-104页 |
| 5.3.5 共掺杂对NO在催化剂表面吸附的影响 | 第104-105页 |
| 5.3.6 共掺杂对O_2在催化剂表面吸附的影响 | 第105页 |
| 5.3.7 共掺杂对催化剂表面物种的影响 | 第105-106页 |
| 5.3.8 共掺杂对催化剂价态及结合能的影响 | 第106-108页 |
| 5.4 操作条件对催化剂活性的影响 | 第108-112页 |
| 5.4.1 空速的影响 | 第108页 |
| 5.4.2 氨氮比的影响 | 第108-109页 |
| 5.4.3 氧气的影响 | 第109-110页 |
| 5.4.4 H_2O和SO_2存在对NO_x转化率的影响 | 第110-112页 |
| 5.5 催化剂的稳定性研究 | 第112页 |
| 5.6 本章小结 | 第112-113页 |
| 6 结论与展望 | 第113-116页 |
| 6.1 主要结论 | 第113-114页 |
| 6.2 论文的创新点 | 第114页 |
| 6.3 展望 | 第114-116页 |
| 致谢 | 第116-117页 |
| 参考文献 | 第117-137页 |
| 附录 | 第137页 |
