| 摘要 | 第4-6页 |
| Abstract | 第6-8页 |
| 第1章 绪论 | 第15-37页 |
| 1.1 脂肪酶催化的有机合成反应 | 第15-23页 |
| 1.1.1 脂肪酶催化的常规有机合成反应 | 第15-18页 |
| 1.1.2 脂肪酶催化的非常规有机合成反应 | 第18-23页 |
| 1.1.2.1 脂肪酶催化的C-C加成反应 | 第18-21页 |
| 1.1.2.2 脂肪酶催化的其它加成反应 | 第21-22页 |
| 1.1.2.3 脂肪酶催化加成反应机制 | 第22-23页 |
| 1.2 脂肪酶催化有机合成反应调控 | 第23-34页 |
| 1.2.1 蛋白质工程策略 | 第23-26页 |
| 1.2.1.1 定点突变 | 第24页 |
| 1.2.1.2 定向进化 | 第24-26页 |
| 1.2.2 底物工程策略 | 第26-29页 |
| 1.2.3 介质工程策略 | 第29-34页 |
| 1.2.3.1 改变溶剂 | 第29-32页 |
| 1.2.3.2 引入添加剂 | 第32-34页 |
| 1.3 本论文研究思想 | 第34-37页 |
| 第2章 利用大环多胺化合物调控脂肪酶催化的水解反应 | 第37-53页 |
| 2.1 引言 | 第37-38页 |
| 2.2 实验材料与仪器 | 第38页 |
| 2.2.1 实验材料 | 第38页 |
| 2.2.2 实验仪器 | 第38页 |
| 2.3 实验方法 | 第38-41页 |
| 2.3.1 (R，S)-NEMPA-ME的动力学拆分 | 第38-39页 |
| 2.3.2 转化率及对映体选择性检测方法 | 第39页 |
| 2.3.3 动力学分析 | 第39-40页 |
| 2.3.4 分子动力学模拟 | 第40-41页 |
| 2.4 实验结果与讨论 | 第41-51页 |
| 2.4.1 大环多胺 (MTs) 结构对反应的影响 | 第41-44页 |
| 2.4.2 大环多胺添加量对反应的影响 | 第44-45页 |
| 2.4.3 动力学分析 | 第45-46页 |
| 2.4.4 分子动力学模拟 | 第46-51页 |
| 2.5 小结 | 第51-53页 |
| 第3章 利用酰胺化合物调控脂肪酶催化的MBH反应 | 第53-79页 |
| 3.1 引言 | 第53页 |
| 3.2 实验材料与仪器 | 第53-55页 |
| 3.2.1 实验材料 | 第53-54页 |
| 3.2.2 实验仪器 | 第54-55页 |
| 3.3 实验方法 | 第55-56页 |
| 3.3.1 Novozym 435/酰胺化合物催化的MBH反应 | 第55页 |
| 3.3.2 Novozym 435/酰胺化合物催化的Aza-MBH反应 | 第55-56页 |
| 3.4 MBH产物核磁表征数据及液相检测条件 | 第56-58页 |
| 3.5 实验结果与讨论 | 第58-76页 |
| 3.5.1 Novozym435/酰胺化合物催化MBH反应 | 第58-75页 |
| 3.5.1.1 酶源的筛选 | 第58-59页 |
| 3.5.1.2 Novozym 435活性中心催化验证 | 第59-62页 |
| 3.5.1.3 Novozym 435/酰胺化合物催化机理研究 | 第62-63页 |
| 3.5.1.4 溶剂对反应影响 | 第63-64页 |
| 3.5.1.5 酰胺结构对反应的影响 | 第64-66页 |
| 3.5.1.6 反应条件的优化 | 第66-69页 |
| 3.5.1.6.1 底物浓度的优化 | 第66-67页 |
| 3.5.1.6.2 酶添加量的优化 | 第67-68页 |
| 3.5.1.6.3 酰胺浓度的优化 | 第68-69页 |
| 3.5.1.6.4 反应温度的优化 | 第69页 |
| 3.5.1.7 抑制作用研究 | 第69-71页 |
| 3.5.1.8 烟酰胺异构体对MBH反应的影响 | 第71-72页 |
| 3.5.1.9 底物结构对MBH反应的影响 | 第72-74页 |
| 3.5.1.10 环糊精对MBH反应的影响 | 第74-75页 |
| 3.5.2 Novozym435/酰胺化合物拓展反应 | 第75-76页 |
| 3.6 小结 | 第76-79页 |
| 第4章 采用DES溶剂提高酶催化Henry反应性能的研究 | 第79-99页 |
| 4.1 引言 | 第79-80页 |
| 4.2 实验材料与仪器 | 第80-81页 |
| 4.2.1 实验材料 | 第80-81页 |
| 4.2.2 实验仪器 | 第81页 |
| 4.3 实验方法 | 第81-83页 |
| 4.3.1 深共融溶剂 (DES) 的制备 | 第81页 |
| 4.3.2 脂肪酶催化的Henry反应 | 第81-82页 |
| 4.3.3 脂肪酶催化的Aza-Henry反应 | 第82页 |
| 4.3.4 荧光光谱检测方法 | 第82-83页 |
| 4.4 Henry产物核磁表征数据及对映体检测条件 | 第83-85页 |
| 4.5 实验结果与讨论 | 第85-96页 |
| 4.5.1 酶源的筛选 | 第85-86页 |
| 4.5.2 DES类型对Henry反应的影响 | 第86-87页 |
| 4.5.3 DES水含量对Henry反应的影响 | 第87-89页 |
| 4.5.4 反应溶剂筛选 | 第89-90页 |
| 4.5.5 荧光光谱研究 | 第90页 |
| 4.5.6 反应条件的优化 | 第90-93页 |
| 4.5.6.1 反应温度的优化 | 第91-92页 |
| 4.5.6.2 底物摩尔比的优化 | 第92页 |
| 4.5.6.3 酶添加量的优化 | 第92-93页 |
| 4.5.7 底物醛结构的扩展 | 第93-95页 |
| 4.5.8 脂肪酶催化的Aza-Henry反应 | 第95-96页 |
| 4.6 小结 | 第96-99页 |
| 第5章 通过底物修饰提高酶催化胺解反应性能的研究 | 第99-117页 |
| 5.1 引言 | 第99-100页 |
| 5.2 实验材料与仪器 | 第100-101页 |
| 5.2.1 实验材料 | 第100页 |
| 5.2.2 实验仪器 | 第100-101页 |
| 5.2.3 化合物结构 | 第101页 |
| 5.3 实验方法 | 第101-103页 |
| 5.3.1 氯甲基甲醚(MOMCl)合成方法 | 第101-102页 |
| 5.3.2 化合物 1a-1e，2a-2e合成方法 | 第102页 |
| 5.3.3 化合物 3a-3e，4a-4e合成方法 | 第102页 |
| 5.3.4 化合物 1f-4f合成方法 | 第102页 |
| 5.3.5 外消旋酰胺化合物合成方法 | 第102-103页 |
| 5.3.6 Novozym 435催化的胺解反应 | 第103页 |
| 5.4 核磁表征数据及对映体检测条件 | 第103-108页 |
| 5.5 实验结果与讨论 | 第108-115页 |
| 5.5.1 实验方法的建立 | 第108-109页 |
| 5.5.2 反应条件的优化 | 第109-112页 |
| 5.5.2.1 反应温度优化 | 第109-110页 |
| 5.5.2.2 反应溶剂筛选 | 第110-111页 |
| 5.5.2.3 底物摩尔比优化 | 第111-112页 |
| 5.5.3 底物结构对反应影响 | 第112-115页 |
| 5.5.3.1 酰基供体结构对反应影响 | 第112-114页 |
| 5.5.3.2 酰基受体结构对反应影响 | 第114-115页 |
| 5.6 小结 | 第115-117页 |
| 第6章 结论 | 第117-121页 |
| 创新点 | 第121-123页 |
| 参考文献 | 第123-135页 |
| 附录 | 第135-171页 |
| 科研成果 | 第171-173页 |
| 致谢 | 第173页 |
