| 摘要 | 第1-3页 |
| ABSTRACT | 第3-7页 |
| 第一章 绪论 | 第7-20页 |
| ·前言 | 第7-9页 |
| ·文献综述 | 第9-19页 |
| ·草酸酯合成技术的国外研究进展 | 第9-12页 |
| ·一氧化碳催化偶联合成草酸酯的国内研究情况 | 第12-14页 |
| ·一氧化碳催化偶联合成草酸酯机理和动力学的研究进展 | 第14-19页 |
| ·论文工作的提出 | 第19-20页 |
| 第二章 反应体系的计量学及热力学分析 | 第20-42页 |
| ·关键组分和独立反应的确定 | 第20-28页 |
| ·关键组分和独立反应的确定方法[4] | 第20-22页 |
| ·再生反应体系的化学计量 | 第22-26页 |
| ·偶联反应体系的化学计量 | 第26-28页 |
| ·热力学性质计算 | 第28-36页 |
| ·部分物质的热力学数据估算[5] | 第28-30页 |
| ·标准状态下各反应的热力学性质 | 第30-32页 |
| ·热力学性质与温度的关系 | 第32-36页 |
| ·化学平衡计算 | 第36-41页 |
| ·反应进度与平衡常数 | 第6436-37页 |
| ·再生反应体系平衡计算 | 第37-39页 |
| ·偶联反应体系平衡计算 | 第39-41页 |
| ·小结 | 第41-42页 |
| 第三章 一氧化碳催化偶联反应性能评价 | 第42-60页 |
| ·实验原理及方法 | 第42-48页 |
| ·亚硝酸乙酯的生成 | 第42-43页 |
| ·一氧化碳偶联反应 | 第43-44页 |
| ·催化剂的制备及所用原料的来源及规格 | 第44-45页 |
| ·分析方法 | 第45-46页 |
| ·一氧化碳和一氧化氮的分析 | 第45页 |
| ·亚硝酸乙酯的分析 | 第45-46页 |
| ·液相产品的分析 | 第46页 |
| ·实验过程及数据的测定 | 第46-48页 |
| ·实验条件的确定 | 第46-47页 |
| ·实验操作步骤 | 第47页 |
| ·实验结果计算 | 第47-48页 |
| ·预备实验 | 第48-52页 |
| ·恒温区间的测定 | 第48-49页 |
| ·空白实验及实验重复性考察 | 第49页 |
| ·催化剂活性的稳定区间 | 第49-50页 |
| ·传质效应考察[6] | 第50-52页 |
| ·工艺条件对偶联反应性能的影响 | 第52-58页 |
| ·反应温度与空时的影响 | 第52-54页 |
| ·原料组成的影响 | 第54-55页 |
| ·乙醇对偶联反应性能的影响 | 第55-56页 |
| ·一氧化氮对偶联反应性能的影响 | 第56-58页 |
| ·一氧化碳偶联反应适宜工艺条件的确定 | 第58页 |
| ·小结 | 第58-60页 |
| 第四章 一氧化碳催化偶联反应动力学 | 第60-90页 |
| ·吸附和脱附速率 | 第60-61页 |
| ·Langmuir-Hinshelwood模型 | 第61-63页 |
| ·Rideal模型 | 第63-64页 |
| ·偶联反应机理模型的建立[8] | 第64-74页 |
| ·机理模型的参数估值 | 第74-82页 |
| ·反应机理模型的鉴别 | 第82-83页 |
| ·反应模型的结果与讨论 | 第83-88页 |
| ·误差分析 | 第83-84页 |
| ·动力学参数分析 | 第84-85页 |
| ·一氧化氮对反应的抑制作用及反应历程 | 第85-86页 |
| ·氢气对偶联反应性能的影响 | 第86-88页 |
| ·小结 | 第88-90页 |
| 第五章 反应体系流程模拟 | 第90-130页 |
| ·流程模拟的方法 | 第90-93页 |
| ·序贯模块法 | 第90-92页 |
| ·联立方程法 | 第92-93页 |
| ·联立模块法 | 第93页 |
| ·偶联反应器的模拟 | 第93-116页 |
| ·二维拟均相模型 | 第94-102页 |
| ·数学模型 | 第94-98页 |
| ·数值方法-正交配置技术 | 第98-100页 |
| ·模拟结果 | 第100-102页 |
| ·二维非拟均相模型 | 第102-108页 |
| ·数学模型 | 第102-105页 |
| ·计算结果 | 第105-108页 |
| ·操作条件对偶联反应性能的影响 | 第108-111页 |
| ·混合气入口温度的影响 | 第108-109页 |
| ·壁温的影响 | 第109-110页 |
| ·原料气中CO组成的影响 | 第110页 |
| ·空速的影响 | 第110-111页 |
| ·一氧化碳偶联反应的灵敏度分析-共轭算子分析法 | 第111-116页 |
| ·数学模型及求解方法 | 第112-114页 |
| ·转化率和床层温度对操作参数的灵敏度 | 第114-116页 |
| ·再生塔器的模拟 | 第116-119页 |
| ·再生塔数学模型 | 第116-118页 |
| ·再生塔模拟结果及分析 | 第118-119页 |
| ·全流程模拟 | 第119-128页 |
| ·工艺流程简介 | 第119页 |
| ·流程模拟的模型 | 第119-121页 |
| ·收敛方法的选择 | 第121-123页 |
| ·模拟结果与讨论 | 第123-128页 |
| ·偶联反应器的气体入口温度 | 第123-124页 |
| ·惰性气体(氮气)量及放空率 | 第124-125页 |
| ·反应器压力 | 第125-126页 |
| ·冷却介质流量 | 第126-127页 |
| ·流程总气量以及循环比 | 第127页 |
| ·模拟得到的适宜的操作参数 | 第127-128页 |
| ·300吨/年中试试验对模拟结果的验证 | 第128-129页 |
| ·小结 | 第129-130页 |
| 第六章 结论 | 第130-133页 |
| 符号表 | 第133-135页 |
| 参考文献 | 第135-143页 |
| 附录一 相对校正因子的计算 | 第143-145页 |
| 附录二、数据处理结果表 | 第145-146页 |
| 附录三、部分模拟数据表 | 第146-149页 |
| 发表论文 | 第149-151页 |
| 致 谢 | 第151页 |