| 摘要 | 第3-5页 |
| Abstract | 第5-6页 |
| 第一章 绪论 | 第17-39页 |
| 1.1 燃料电池概述 | 第17-22页 |
| 1.1.1 特点及意义 | 第17-18页 |
| 1.1.2 发展简史 | 第18-19页 |
| 1.1.3 原理简介 | 第19-21页 |
| 1.1.4 展望 | 第21-22页 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池的发展现状 | 第22-30页 |
| 1.2.1 概况 | 第22-23页 |
| 1.2.2 材料发展现状 | 第23-29页 |
| 1.2.2.1 电解质 | 第23-25页 |
| 1.2.2.2 阴极 | 第25-26页 |
| 1.2.2.3 阳极 | 第26-29页 |
| 1.2.3 发展趋势 | 第29-30页 |
| 1.3 固体氧化物燃料电池的电极反应过程 | 第30-34页 |
| 1.3.1 电极反应步骤 | 第30页 |
| 1.3.2 电极极化 | 第30-32页 |
| 1.3.3 电极过程动力学特征 | 第32-33页 |
| 1.3.4 电极反应研究方法 | 第33-34页 |
| 1.4 甲烷在固体氧化物燃料电池中应用的发展历程 | 第34-37页 |
| 1.4.1 间接利用 | 第34页 |
| 1.4.2 直接利用 | 第34-37页 |
| 1.4.2.1 水蒸汽重整 | 第34-36页 |
| 1.4.2.2 直接氧化 | 第36-37页 |
| 1.4.2.3 发电与化学品共生 | 第37页 |
| 1.5 本论文的研究目的 | 第37-39页 |
| 第二章 固体氧化物燃料电池阳极电催化剂设计 | 第39-54页 |
| 2.1 概述 | 第39-40页 |
| 2.2 主要化学反应 | 第40页 |
| 2.3 活性组分的选取 | 第40-45页 |
| 2.3.1 甲烷氧化机理 | 第41-43页 |
| 2.3.2 从金属氧化物表面甲烷及氧的交换速度预测 | 第43-44页 |
| 2.3.3 从M=O键能预测 | 第44页 |
| 2.3.4 从吸附热预测 | 第44-45页 |
| 2.4 电导性组分的设计 | 第45-50页 |
| 2.4.1 离子导体成分设计 | 第46-49页 |
| 2.4.1.1 萤石型氧化物 | 第47-49页 |
| 2.4.1.2 钙钛矿型氧化物 | 第49页 |
| 2.4.2 电子导体成分设计 | 第49-50页 |
| 2.5 氧物种的种类与作用 | 第50页 |
| 2.6 催化剂适当结构的选择 | 第50-51页 |
| 2.6.1 表面积与孔隙率的影响 | 第50-51页 |
| 2.6.2 晶型的影响 | 第51页 |
| 2.6.3 稳定性的考虑 | 第51页 |
| 2.7 各组分的特征及其相互作用 | 第51-53页 |
| 2.7.1 Cu在催化反应中的作用 | 第52页 |
| 2.7.2 CeO_2在氧化反应中的作用 | 第52页 |
| 2.7.3 组分之间的相互作用 | 第52-53页 |
| 2.8 小结 | 第53-54页 |
| 第三章 实验方法 | 第54-60页 |
| 3.1 化学试剂及仪器 | 第54-55页 |
| 3.1.1 化学试剂 | 第54页 |
| 3.1.2 实验气体 | 第54页 |
| 3.1.3 实验仪器 | 第54-55页 |
| 3.2 催化剂的制备方法 | 第55-56页 |
| 3.3 催化剂的活性评价 | 第56-58页 |
| 3.3.1 活性评价装置流程图 | 第56页 |
| 3.3.2 催化剂活性评价方法 | 第56-57页 |
| 3.3.3 数据处理方法 | 第57-58页 |
| 3.4 催化剂表征 | 第58-60页 |
| 3.4.1 X射线衍射分析(XRD) | 第58页 |
| 3.4.2 程序升温还原实验(TPR) | 第58页 |
| 3.4.3 X射线光电子能谱分析(XPS) | 第58-59页 |
| 3.4.4 扫描电镜(SEM) | 第59-60页 |
| 第四章 催化剂制备方法及反应工艺条件的考察 | 第60-76页 |
| 4.1 引言 | 第60页 |
| 4.2 制备方法及组分配比的影响 | 第60-70页 |
| 4.2.1 制备方法的影响 | 第60-62页 |
| 4.2.2 主催化剂及助剂负载量的确定 | 第62-69页 |
| 4.2.2.1 CeO_2含量的确定 | 第63-65页 |
| 4.2.2.2 Cu含量的影响 | 第65-69页 |
| 4.2.3 稀土助剂负载量的确定 | 第69-70页 |
| 4.3 反应工艺条件的考察 | 第70-74页 |
| 4.3.1 温度及还原处理的影响 | 第70-74页 |
| 4.3.2 原料气配比的影响 | 第74页 |
| 4.4 小结 | 第74-76页 |
| 第五章 催化剂表征与问题讨论 | 第76-97页 |
| 5.1 引言 | 第76页 |
| 5.2 催化剂晶型的XRD分析 | 第76-80页 |
| 5.2.1 不同Cu含量催化剂的XRD分析 | 第76-77页 |
| 5.2.2 不同焙烧温度下催化剂的XRD分析 | 第77-79页 |
| 5.2.3 反应前后催化剂的XRD分析 | 第79页 |
| 5.2.4 不同制备方法所得催化剂的XRD分析 | 第79-80页 |
| 5.3 TPR分析 | 第80-84页 |
| 5.3.1 反应前后催化剂的TPR分析 | 第80-81页 |
| 5.3.2 不同CeO_2含量的催化剂的TPR分析 | 第81-83页 |
| 5.3.3 不同制备方法所得催化剂的TPR分析 | 第83-84页 |
| 5.4 XPS分析 | 第84-94页 |
| 5.4.1 不同Cu含量催化剂的XPS分析 | 第84-86页 |
| 5.4.2 不同制备方法所得催化剂的XPS分析 | 第86-87页 |
| 5.4.3 添加La前后催化剂的XPS分析 | 第87-89页 |
| 5.4.4 添加Ce前后催化剂的XPS分析 | 第89-91页 |
| 5.4.5 Cu2p3/2解叠分析 | 第91-94页 |
| 5.5 SEM分析 | 第94-95页 |
| 5.6 小结 | 第95-97页 |
| 第六章 固体氧化物燃料电池组装及性能 | 第97-110页 |
| 6.1 引言 | 第97页 |
| 6.2 SOFC单电池组装 | 第97-102页 |
| 6.2.1 电解质的选择与预处理 | 第97-98页 |
| 6.2.2 电极涂覆 | 第98-99页 |
| 6.2.3 固相反应条件的选取 | 第99-100页 |
| 6.2.4 电极表面SEM分析 | 第100-101页 |
| 6.2.5 电导率测定 | 第101-102页 |
| 6.3 电池性能测试 | 第102-107页 |
| 6.3.1 性能测试装置 | 第102-103页 |
| 6.3.2 操作参数的考察 | 第103-107页 |
| 6.3.2.1 甲烷流量与开路电位的关系 | 第103-104页 |
| 6.3.2.2 不同温度下电池的伏安曲线 | 第104-105页 |
| 6.3.2.3 操作温度对电池性能的影响 | 第105页 |
| 6.3.2.4 阳极对电池性能的影响 | 第105-106页 |
| 6.3.2.5 电池稳定性实验 | 第106-107页 |
| 6.4 电极反应过程及控制步骤分析 | 第107-108页 |
| 6.5 小结 | 第108-110页 |
| 结论与展望 | 第110-113页 |
| 附录 催化剂XPS宽扫描谱图 | 第113-116页 |
| 参考文献 | 第116-124页 |
| 攻读学位期间发表的论文 | 第124-125页 |
| 致谢 | 第125页 |