| 摘要 | 第5-8页 |
| Abstract | 第8-11页 |
| Chapter 1.Introduction | 第15-31页 |
| 1.1 Atomic Layer Deposition | 第15-18页 |
| 1.2 Theoretical Simulations of ALD Chemistry | 第18-22页 |
| 1.3 My Work in This Thesis | 第22-24页 |
| References | 第24-31页 |
| Chapter 2. Theoretical Models and Computational Methods | 第31-51页 |
| 2.1 Transition State Theory | 第31-34页 |
| 2.2 Born-Oppenheimer Approximation | 第34-36页 |
| 2.3 Density Functional Theory | 第36-39页 |
| 2.4 Molecular Mechanics | 第39-42页 |
| 2.5 Molecular Dynamics | 第42-44页 |
| 2.6 Born-Oppenheimer Molecular Dynamics | 第44-46页 |
| References | 第46-51页 |
| Chapter 3. Atomic Layer Deposition of Silica | 第51-71页 |
| 3.1 Computational Models | 第55-61页 |
| 3.1.1 Surface Models | 第55-59页 |
| 3.1.2 DFT Functionals | 第59-60页 |
| 3.1.3 Basis Sets | 第60-61页 |
| 3.2 Uncatalyzed Reaction: Concerted vs Stepwise | 第61-65页 |
| 3.3 Catalyzed Reaction: 4MR and 6MR Mechanisms | 第65-67页 |
| 3.4 Summary | 第67-69页 |
| References | 第69-71页 |
| Chapter 4. Surface Pseudorotation in Catalyzed Atomic Layer Deposition ofSilica | 第71-103页 |
| 4.1 Berry Pseudorotation | 第71-74页 |
| 4.2 BOMD Simulation Details | 第74-75页 |
| 4.3 Surface Pseudorotation: Static Transition State Search and BOMD Simulation | 第75-91页 |
| 4.3.1 Adsorption-Addition-Pseudorotation-Elimination-Desorption | 第75-83页 |
| 4.3.2 BOMD Simulations on Surface Pseudorotation | 第83-89页 |
| 4.3.3 Berry Pseudorotation vs Surface Pseudorotation | 第89-91页 |
| 4.4 Force Field for Berry Pseudorotation | 第91-96页 |
| 4.4.1 Modified PCFF Force Field | 第91-95页 |
| 4.4.2 ESFF Force Field | 第95-96页 |
| 4.5 Summary | 第96-98页 |
| References | 第98-103页 |
| Chapter 5. Rapid Atomic Layer Deposition of Silica Nanolaminate | 第103-135页 |
| 5.1 Surface Models: Slab vs Cluster Models | 第106-112页 |
| 5.1.1 Comparison of Surface Models | 第106-109页 |
| 5.1.2 Influence of the Size of Cluster Models | 第109-111页 |
| 5.1.3 Assessment of Density Functionals | 第111-112页 |
| 5.2 Overall Reaction of RALD | 第112-127页 |
| 5.2.1 TMA Reaction | 第113-116页 |
| 5.2.2 Silanol Reaction | 第116-123页 |
| 5.2.3 Propagation Reaction | 第123-126页 |
| 5.2.4 Cross-linking Reaction | 第126-127页 |
| 5.3 Summary | 第127-128页 |
| References | 第128-135页 |
| Chapter 6. Conclusion and Prospect | 第135-137页 |
| 攻读博士学位期间概况 | 第137-139页 |
| 致谢 | 第139-140页 |
