中文摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
第一章 文献综述 | 第11-23页 |
1.1 研究的背景及意义 | 第11页 |
1.2 乙二醇的性质及用途 | 第11-12页 |
1.2.1 乙二醇的性质 | 第11-12页 |
1.2.2 乙二醇的用途 | 第12页 |
1.3 乙二醇的主要合成工艺 | 第12-18页 |
1.3.1 石油路线 | 第12-14页 |
1.3.1.1 乙烯直接水合制乙二醇 | 第12-13页 |
1.3.1.2 由环氧乙烷制乙二醇 | 第13-14页 |
1.3.2 生物质法 | 第14-15页 |
1.3.2.1 纤维素转化法 | 第14-15页 |
1.3.2.2 多元醇氢解法 | 第15页 |
1.3.3 以合成气为原料生产乙二醇 | 第15-18页 |
1.3.3.1 合成气直接合成法 | 第15页 |
1.3.3.2 甲醇脱氢二聚法 | 第15-16页 |
1.3.3.3 甲醛电化学加氢二聚法 | 第16页 |
1.3.3.4 草酸酯加氢法 | 第16-18页 |
1.3.4 各生产工艺的对比 | 第18页 |
1.4 草酸酯非均相加氢催化剂的研究进展 | 第18-20页 |
1.5 铜基催化剂上加氢反应的机理和动力学 | 第20-22页 |
1.5.1 反应活性位和吸附情况 | 第20页 |
1.5.2 草酸酯加氢动力学研究情况 | 第20-22页 |
1.6 论文工作的提出 | 第22-23页 |
第二章 实验部分 | 第23-29页 |
2.1 实验所用试剂 | 第23-24页 |
2.2 反应设备及过程 | 第24-25页 |
2.3 催化剂制备 | 第25页 |
2.3.1 蒸氨沉淀法制备Cu/SiO_2 | 第25页 |
2.3.2 水解沉淀制备Cu/SiO_2 | 第25页 |
2.4 催化剂的表征 | 第25-27页 |
2.4.1 X射线衍射光谱(XRD) | 第25页 |
2.4.2 程序升温还原(TPR) | 第25-26页 |
2.4.3 电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-OES) | 第26页 |
2.4.4 X射线光电子能谱(XPS) | 第26页 |
2.4.5 射透射电子显微镜(TEM) | 第26页 |
2.4.6 傅立叶变换红外吸收光谱(FT-IR) | 第26页 |
2.4.7 比表面积及孔结构测试(BET) | 第26-27页 |
2.4.8 氧化亚氮滴定(N_2O titration) | 第27页 |
2.5 反应产物定量分析 | 第27-29页 |
第三章 草酸二甲酯加氢的动力学研究 | 第29-56页 |
3.1 引言 | 第29页 |
3.2 平推流反应器的验证及扩散影响的考察 | 第29-31页 |
3.2.1 平推流反应器的验证 | 第29页 |
3.2.2 扩散影响的考察 | 第29-31页 |
3.2.2.1 外扩散影响的排除 | 第30页 |
3.2.2.2 内扩散影响的排除 | 第30-31页 |
3.3 工艺条件对草酸二甲酯加氢反应的影响 | 第31-34页 |
3.3.1 液时空速的影响 | 第31-32页 |
3.3.2 温度的影响 | 第32-33页 |
3.3.3 反应压力的影响 | 第33页 |
3.3.4 氢酯比的影响 | 第33-34页 |
3.4 反应路径的假定和动力学模型的建立 | 第34-43页 |
3.4.1 反应路径 | 第34-36页 |
3.4.2 模型建立 | 第36-43页 |
3.5 模型选择和参数估计 | 第43-49页 |
3.5.1 参数估计的方法 | 第43-44页 |
3.5.2 最优模型的选择 | 第44-46页 |
3.5.3 动力学参数的求取 | 第46-49页 |
3.6 模型检验 | 第49-51页 |
3.6.1 统计学评估 | 第49-50页 |
3.6.2 参数的热力学一致性 | 第50-51页 |
3.7 反应机理 | 第51-54页 |
3.7.1 催化剂中铜物种的分析 | 第51-53页 |
3.7.2 草酸二甲酯加氢的反应机理 | 第53-54页 |
3.8 本章小结 | 第54-56页 |
第四章 铜硅催化剂的新型可控制备方法 | 第56-64页 |
4.1 引言 | 第56页 |
4.2 表征分析 | 第56-62页 |
4.2.1 催化剂的组成及结构性质 | 第56-57页 |
4.2.2 XRD表征 | 第57-58页 |
4.2.3 FTIR光谱 | 第58-59页 |
4.2.4 催化剂的还原性能 | 第59-60页 |
4.2.5 TEM表征 | 第60-61页 |
4.2.6 XPS表征 | 第61-62页 |
4.3 活性分析 | 第62-63页 |
4.4 小结 | 第63-64页 |
第五章 水解沉淀法铜硅催化剂中铜物种的研究 | 第64-75页 |
5.1 引言 | 第64页 |
5.2 水解沉淀法制备的Cu/SiO_2的表征分析 | 第64-72页 |
5.2.1 催化剂的组成及结构性质 | 第64-66页 |
5.2.2 XRD表征 | 第66-67页 |
5.2.3 FTIR表征 | 第67页 |
5.2.4 催化剂的还原性能 | 第67-68页 |
5.2.5 TEM表征 | 第68-71页 |
5.2.6 XPS表征 | 第71-72页 |
5.3 水解沉淀法制备的Cu/SiO_2的活性分析 | 第72-74页 |
5.4 小结 | 第74-75页 |
第六章 结论 | 第75-76页 |
参考文献 | 第76-83页 |
发表论文和参加科研情况说明 | 第83-84页 |
致谢 | 第84-85页 |
符号说明 | 第85-86页 |