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草酸酯加氢Cu/SiO2催化剂动力学及可控制备

中文摘要第4-6页
ABSTRACT第6-7页
第一章 文献综述第11-23页
    1.1 研究的背景及意义第11页
    1.2 乙二醇的性质及用途第11-12页
        1.2.1 乙二醇的性质第11-12页
        1.2.2 乙二醇的用途第12页
    1.3 乙二醇的主要合成工艺第12-18页
        1.3.1 石油路线第12-14页
            1.3.1.1 乙烯直接水合制乙二醇第12-13页
            1.3.1.2 由环氧乙烷制乙二醇第13-14页
        1.3.2 生物质法第14-15页
            1.3.2.1 纤维素转化法第14-15页
            1.3.2.2 多元醇氢解法第15页
        1.3.3 以合成气为原料生产乙二醇第15-18页
            1.3.3.1 合成气直接合成法第15页
            1.3.3.2 甲醇脱氢二聚法第15-16页
            1.3.3.3 甲醛电化学加氢二聚法第16页
            1.3.3.4 草酸酯加氢法第16-18页
        1.3.4 各生产工艺的对比第18页
    1.4 草酸酯非均相加氢催化剂的研究进展第18-20页
    1.5 铜基催化剂上加氢反应的机理和动力学第20-22页
        1.5.1 反应活性位和吸附情况第20页
        1.5.2 草酸酯加氢动力学研究情况第20-22页
    1.6 论文工作的提出第22-23页
第二章 实验部分第23-29页
    2.1 实验所用试剂第23-24页
    2.2 反应设备及过程第24-25页
    2.3 催化剂制备第25页
        2.3.1 蒸氨沉淀法制备Cu/SiO_2第25页
        2.3.2 水解沉淀制备Cu/SiO_2第25页
    2.4 催化剂的表征第25-27页
        2.4.1 X射线衍射光谱(XRD)第25页
        2.4.2 程序升温还原(TPR)第25-26页
        2.4.3 电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-OES)第26页
        2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)第26页
        2.4.5 射透射电子显微镜(TEM)第26页
        2.4.6 傅立叶变换红外吸收光谱(FT-IR)第26页
        2.4.7 比表面积及孔结构测试(BET)第26-27页
        2.4.8 氧化亚氮滴定(N_2O titration)第27页
    2.5 反应产物定量分析第27-29页
第三章 草酸二甲酯加氢的动力学研究第29-56页
    3.1 引言第29页
    3.2 平推流反应器的验证及扩散影响的考察第29-31页
        3.2.1 平推流反应器的验证第29页
        3.2.2 扩散影响的考察第29-31页
            3.2.2.1 外扩散影响的排除第30页
            3.2.2.2 内扩散影响的排除第30-31页
    3.3 工艺条件对草酸二甲酯加氢反应的影响第31-34页
        3.3.1 液时空速的影响第31-32页
        3.3.2 温度的影响第32-33页
        3.3.3 反应压力的影响第33页
        3.3.4 氢酯比的影响第33-34页
    3.4 反应路径的假定和动力学模型的建立第34-43页
        3.4.1 反应路径第34-36页
        3.4.2 模型建立第36-43页
    3.5 模型选择和参数估计第43-49页
        3.5.1 参数估计的方法第43-44页
        3.5.2 最优模型的选择第44-46页
        3.5.3 动力学参数的求取第46-49页
    3.6 模型检验第49-51页
        3.6.1 统计学评估第49-50页
        3.6.2 参数的热力学一致性第50-51页
    3.7 反应机理第51-54页
        3.7.1 催化剂中铜物种的分析第51-53页
        3.7.2 草酸二甲酯加氢的反应机理第53-54页
    3.8 本章小结第54-56页
第四章 铜硅催化剂的新型可控制备方法第56-64页
    4.1 引言第56页
    4.2 表征分析第56-62页
        4.2.1 催化剂的组成及结构性质第56-57页
        4.2.2 XRD表征第57-58页
        4.2.3 FTIR光谱第58-59页
        4.2.4 催化剂的还原性能第59-60页
        4.2.5 TEM表征第60-61页
        4.2.6 XPS表征第61-62页
    4.3 活性分析第62-63页
    4.4 小结第63-64页
第五章 水解沉淀法铜硅催化剂中铜物种的研究第64-75页
    5.1 引言第64页
    5.2 水解沉淀法制备的Cu/SiO_2的表征分析第64-72页
        5.2.1 催化剂的组成及结构性质第64-66页
        5.2.2 XRD表征第66-67页
        5.2.3 FTIR表征第67页
        5.2.4 催化剂的还原性能第67-68页
        5.2.5 TEM表征第68-71页
        5.2.6 XPS表征第71-72页
    5.3 水解沉淀法制备的Cu/SiO_2的活性分析第72-74页
    5.4 小结第74-75页
第六章 结论第75-76页
参考文献第76-83页
发表论文和参加科研情况说明第83-84页
致谢第84-85页
符号说明第85-86页

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