| 摘要 | 第5-6页 |
| Abstract | 第6-7页 |
| 第一章 绪论 | 第12-32页 |
| 1.1 合成气制天然气的重要性 | 第12-13页 |
| 1.2 合成气制天然气的工艺路线 | 第13-17页 |
| 1.2.1 CO甲烷化的热力学分析 | 第14页 |
| 1.2.2 CO甲烷化反应的机理 | 第14-16页 |
| 1.2.3 CO甲烷化反应动力学 | 第16-17页 |
| 1.3 国内外甲烷化工艺研究现状 | 第17-20页 |
| 1.3.1 国外甲烷化工艺研究现状 | 第17-20页 |
| 1.3.2 国内甲烷化工艺研究现状 | 第20页 |
| 1.4 国内外甲烷化催化剂研究现状 | 第20-26页 |
| 1.4.1 国外甲烷化催化剂研究现状 | 第20-21页 |
| 1.4.2 国内甲烷化催化剂研究现状 | 第21-22页 |
| 1.4.3 本课题组甲烷化Ni基催化剂的研究进展 | 第22-23页 |
| 1.4.4 甲烷化催化剂失活的原因 | 第23-26页 |
| 1.5 催化剂的放大 | 第26-28页 |
| 1.5.1 制备方法 | 第26-27页 |
| 1.5.2 影响因素 | 第27-28页 |
| 1.6 固体催化剂的成型和机械强度测定 | 第28-30页 |
| 1.6.1 影响催化剂成型的因素 | 第28-29页 |
| 1.6.2 催化剂成型方法 | 第29页 |
| 1.6.3 机械强度测定 | 第29-30页 |
| 1.7 选题依据及实验方案 | 第30-32页 |
| 1.7.1 选题依据 | 第30-31页 |
| 1.7.2 主要研究内容 | 第31-32页 |
| 第二章 实验部分 | 第32-38页 |
| 2.1 实验仪器及试剂 | 第32-33页 |
| 2.2 催化剂性能评价 | 第33-36页 |
| 2.2.1 评价装置 | 第33-34页 |
| 2.2.2 反应参数及产物分析方法 | 第34-36页 |
| 2.3 磨耗强度测定装置和方法 | 第36页 |
| 2.4 催化剂表征 | 第36-38页 |
| 2.4.1 物理吸附 | 第36页 |
| 2.4.2 SEM | 第36-37页 |
| 2.4.3 H_2-TPR | 第37页 |
| 2.4.4 TG | 第37页 |
| 2.4.5 H2-TPSR-MS | 第37页 |
| 2.4.6 XRD | 第37-38页 |
| 第三章 催化剂粒径放大效应 | 第38-51页 |
| 3.1 前言 | 第38页 |
| 3.2 载体Al_2O_3的表征 | 第38-39页 |
| 3.3 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂制备 | 第39-40页 |
| 3.4 磨耗强度测定 | 第40页 |
| 3.5 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂表征 | 第40-44页 |
| 3.5.1 N_2物理吸附 | 第40-41页 |
| 3.5.2 EDS元素分析、面扫描分析和线扫描分析 | 第41-42页 |
| 3.5.3 H2-TPR分析 | 第42-43页 |
| 3.5.4 XRD分析 | 第43-44页 |
| 3.6 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂的性能 | 第44-46页 |
| 3.6.1 CO转化率和CH4选择性随温度的变化 | 第44-45页 |
| 3.6.2 CO转化率和CH4选择性随时间的变化 | 第45-46页 |
| 3.7 使用后的Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂表征 | 第46-48页 |
| 3.7.1 XRD分析 | 第46-47页 |
| 3.7.2 TG分析 | 第47页 |
| 3.7.3 H_2-TPSR-MS分析 | 第47-48页 |
| 3.8 助剂Ce、Zr对Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 | 第48-49页 |
| 3.9 工业气源条件下评价3-4mmNi-La/γ-Al_2O_3的催化剂 | 第49-50页 |
| 3.10 本章小结 | 第50-51页 |
| 第四章 催化剂制备规模放大效应 | 第51-62页 |
| 4.1 前言 | 第51页 |
| 4.2 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂的制备 | 第51-52页 |
| 4.3 磨耗强度测定 | 第52页 |
| 4.4 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂初步放大及其性能研究 | 第52-54页 |
| 4.5 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂表征 | 第54-56页 |
| 4.5.1 不同制备规模的Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂的N2物理吸附 | 第54-55页 |
| 4.5.2 不同制备规模的Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能 | 第55页 |
| 4.5.3 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂的XRD分析 | 第55-56页 |
| 4.6 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂评价 | 第56-60页 |
| 4.6.1 Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂CO转化率和CH_4选择性随温度变化 | 第56-57页 |
| 4.6.2 CO转化率和CH4选择性随时间的变化 | 第57-58页 |
| 4.6.3 反应后Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂物相及积碳分析 | 第58-60页 |
| 4.7 工业气源条件下评价质量为500g的Ni-La/γ-Al_2O_3催化剂 | 第60-61页 |
| 4.8 本章小结 | 第61-62页 |
| 第五章 甲烷化反应本征动力学研究 | 第62-84页 |
| 5.1 前言 | 第62页 |
| 5.2 甲烷化反应系统特征 | 第62-63页 |
| 5.3 动力学实验部分 | 第63-71页 |
| 5.3.1 动力学实验设计 | 第63页 |
| 5.3.2 实验前准备 | 第63-64页 |
| 5.3.3 消除内外扩散的影响 | 第64-65页 |
| 5.3.4 动力学实验数据 | 第65-70页 |
| 5.3.5 动力学实验测定结果 | 第70-71页 |
| 5.4 动力学方程 | 第71-83页 |
| 5.4.1 参数估值结果 | 第73-80页 |
| 5.4.2 动力学方程的统计检验 | 第80-83页 |
| 5.5 本章小结 | 第83-84页 |
| 第六章 总结及展望 | 第84-86页 |
| 6.1 全文总结 | 第84-85页 |
| 6.2 展望 | 第85-86页 |
| 参考文献 | 第86-93页 |
| 附录 | 第93-94页 |
| 致谢 | 第94页 |
