摘要 | 第3-4页 |
ABSTRACT | 第4-5页 |
第一章 文献综述 | 第9-32页 |
1.1 负载型金属催化剂的研究进展 | 第9-21页 |
1.1.1 过渡金属 | 第9页 |
1.1.2 负载型过渡金属催化剂的应用 | 第9-12页 |
1.1.2.1 氧化反应 | 第9-10页 |
1.1.2.2 加氢反应 | 第10-11页 |
1.1.2.3 C-C 耦合反应 | 第11-12页 |
1.1.2.4 其他反应 | 第12页 |
1.1.3 负载型金属催化剂的制备 | 第12-19页 |
1.1.3.1 物理方法 | 第12-15页 |
1.1.3.2 化学方法 | 第15-19页 |
1.1.3.3 物理-化学联合法 | 第19页 |
1.1.4 负载型金属催化剂催化性能的影响因素 | 第19-21页 |
1.1.4.1 金属粒子的尺寸效应 | 第19-21页 |
1.1.4.2 载体效应 | 第21页 |
1.2 超临界流体沉积技术制备负载型金属催化剂的研究进展 | 第21-28页 |
1.2.1 金属前驱盐在超临界流体中的溶解过程 | 第22-24页 |
1.2.1.1 金属前驱盐 | 第22-23页 |
1.2.1.2 超临界流体 | 第23页 |
1.2.1.3 金属前驱盐在超临界流体中的溶解度 | 第23-24页 |
1.2.1.4 溶解过程中存在的问题及解决办法 | 第24页 |
1.2.2 金属前驱盐在载体上的吸附过程 | 第24-26页 |
1.2.2.1 载体 | 第24-25页 |
1.2.2.2 金属前驱盐吸附行为的研究 | 第25-26页 |
1.2.2.3 吸附过程中存在的问题及解决办法 | 第26页 |
1.2.3 金属前驱盐还原为金属的过程 | 第26-28页 |
1.2.3.1 还原方法的选择 | 第26-27页 |
1.2.3.2 还原过程中存在的问题及解决办法 | 第27-28页 |
1.3 炭基载体的研究进展 | 第28-30页 |
1.3.1 常见的炭基载体 | 第29-30页 |
1.4 本课题的研究内容和意义 | 第30-32页 |
第二章 实验部分 | 第32-38页 |
2.1 实验仪器 | 第32-33页 |
2.2 化学药品 | 第33页 |
2.3 实验方法 | 第33-38页 |
2.3.1 载体的预处理 | 第33页 |
2.3.2 催化剂前驱体的制备 | 第33页 |
2.3.3 催化剂前驱体的还原 | 第33-34页 |
2.3.4 催化剂的催化活性评价 | 第34-35页 |
2.3.5 催化剂的表征方法 | 第35-38页 |
2.3.5.1 透射电镜(TEM) | 第35-36页 |
2.3.5.2 程序升温还原(TPR) | 第36页 |
2.3.5.3 X 射线衍射(XRD) | 第36页 |
2.3.5.4 光电子衍射(XPS) | 第36页 |
2.3.5.5 N_2低温吸附-脱附 | 第36-37页 |
2.3.5.6 热重-质谱(TG-MS) | 第37页 |
2.3.5.7 电感耦合等离子发射光谱(ICP) | 第37-38页 |
第三章 超临界流体沉积技术制备负载型纳米 Ru 催化剂的研究 | 第38-60页 |
3.1 钌前驱盐的选择 | 第38-41页 |
3.1.1. 不同钌前驱盐制得的催化剂形貌 | 第39-40页 |
3.1.2. 不同钌前驱盐制得催化剂前驱体的还原性能 | 第40-41页 |
3.2 共溶剂及其在 SFD 过程中作用机理的研究 | 第41-46页 |
3.2.1. TEM 的表征结果 | 第42-43页 |
3.2.2. TPR 的表征结果 | 第43-44页 |
3.2.3. 乙醇在超临界沉积过程中作用机理的研究 | 第44-46页 |
3.2.3.1 TEM 的表征结果 | 第45页 |
3.2.3.2 TPR 的表征结果 | 第45-46页 |
3.3 不同的碳载体对 SFD 过程的影响 | 第46-48页 |
3.3.1 TEM 的表征结果 | 第46-47页 |
3.3.2 TPR 的表征结果 | 第47-48页 |
3.4 CNTs 处理的方法及工艺研究 | 第48-54页 |
3.4.1 酸处理和超声处理对 CNTs 载体 H_2-TG 和比表面积的影响 | 第49-50页 |
3.4.2 酸处理对 CNTs 载体晶体结构的影响 | 第50页 |
3.4.3 酸处理对 CNTs 载体表面元素的影响 | 第50-52页 |
3.4.4 超声波和硝酸氧化对 SFD 过程的影响 | 第52-54页 |
3.4.4.1 超声时间对 SFD 过程的影响 | 第52-53页 |
3.4.4.2 硝酸用量对 SFD 过程的影响 | 第53-54页 |
3.5 制备工艺条件对粒径的影响 | 第54-59页 |
3.5.1 沉积时间的研究 | 第54-56页 |
3.5.1.1 TEM 的表征结果 | 第54-55页 |
3.5.1.2 沉积时间对 Ru/CNTs 催化剂孔结构的影响 | 第55-56页 |
3.5.1.3 金属负载量的研究 | 第56页 |
3.5.2 金属负载量对催化剂上金属分散性的影响 | 第56-59页 |
3.5.2.1 TEM 的表征结果 | 第56-58页 |
3.5.2.2 理论金属负载量对催化剂前驱体孔结构的影响 | 第58页 |
3.5.2.3 ICP 的表征结果 | 第58-59页 |
3.6 小结 | 第59-60页 |
第四章 负载型纳米 Ru 催化剂的催化加氢活性、稳定性的研究 | 第60-66页 |
4.1 丁酮催化加氢反应的工业背景 | 第60-61页 |
4.2 丁酮催化加氢活性的研究 | 第61-63页 |
4.2.1 Ru/CNTs 催化剂与工业催化剂催化加氢活性比较 | 第62页 |
4.2.2 金属 Ru 颗粒尺寸对催化加氢活性的影响 | 第62-63页 |
4.3 Ru/CNTs 催化剂稳定性的研究 | 第63-65页 |
4.4 小结 | 第65-66页 |
结论 | 第66-68页 |
参考文献 | 第68-79页 |
发表论文和参加科研情况说明 | 第79-80页 |
致谢 | 第80页 |