甲烷水合物和超低密度冰的新相研究
| 摘要 | 第4-6页 |
| ABSTRACT | 第6-7页 |
| 主要符号表 | 第18-19页 |
| 1 绪论 | 第19-39页 |
| 1.1 研究背景和意义 | 第19-22页 |
| 1.1.1 甲烷水合物的研究背景和意义 | 第19-20页 |
| 1.1.2 冰相的研究背景和意义 | 第20-22页 |
| 1.2 甲烷水合物的研究进展 | 第22-33页 |
| 1.2.1 甲烷水合物的晶体结构 | 第22-25页 |
| 1.2.2 甲烷水合物晶体的成核机理 | 第25-26页 |
| 1.2.3 甲烷水合物的分解机理 | 第26-28页 |
| 1.2.4 甲烷水合物在压强诱导下的相变行为 | 第28-31页 |
| 1.2.5 水合物中甲烷和二氧化碳的置换 | 第31-33页 |
| 1.3 低密度冰相的研究进展 | 第33-37页 |
| 1.3.1 低密度冰相的发展 | 第33页 |
| 1.3.2 负压的研究进展 | 第33-34页 |
| 1.3.3 负压下冰相的热力学相图 | 第34-36页 |
| 1.3.4 低密度笼形冰的储氢应用 | 第36-37页 |
| 1.4 本文的主要研究思路 | 第37-39页 |
| 2 理论基础 | 第39-51页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第39-43页 |
| 2.1.1 Born-Oppenheimer近似 | 第39页 |
| 2.1.2 Hartree-Fock方程 | 第39-40页 |
| 2.1.3 Hohnberg-Kohn定理 | 第40-41页 |
| 2.1.4 Kohn-Sham方程 | 第41-42页 |
| 2.1.5 交换关联泛函 | 第42-43页 |
| 2.1.6 色散修正 | 第43页 |
| 2.2 谱学性质的原理及计算方法 | 第43-44页 |
| 2.2.1 声子谱 | 第43页 |
| 2.2.2 红外谱 | 第43-44页 |
| 2.2.3 拉曼光谱 | 第44页 |
| 2.3 基于经验势的分子动力学模拟 | 第44-47页 |
| 2.3.1 分子动力学模拟的理论基础 | 第44-45页 |
| 2.3.2 有限差分法 | 第45页 |
| 2.3.3 常见的力场 | 第45-46页 |
| 2.3.4 水模型 | 第46-47页 |
| 2.3.5 系综 | 第47页 |
| 2.4 温压相图的计算方法 | 第47-48页 |
| 2.5 常用软件介绍 | 第48-51页 |
| 2.5.1 VASP软件 | 第48-49页 |
| 2.5.2 CASTEP软件 | 第49页 |
| 2.5.3 Forcite软件 | 第49页 |
| 2.5.4 Polymorph软件 | 第49-50页 |
| 2.5.5 GROMACS软件 | 第50-51页 |
| 3 甲烷水合物新相MH-Ⅵ的预测 | 第51-64页 |
| 3.1 引言 | 第51-53页 |
| 3.2 计算方法 | 第53页 |
| 3.2.1 预测甲烷水合相的蒙特卡罗方法 | 第53页 |
| 3.2.2 密度泛函理论计算 | 第53页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第53-62页 |
| 3.3.1 甲烷水合物的相图 | 第53-58页 |
| 3.3.2 甲烷水合相MH-Ⅵ的晶体结构 | 第58-61页 |
| 3.3.3 甲烷水合相MH-Ⅵ的拉曼光谱 | 第61-62页 |
| 3.4 结论 | 第62-64页 |
| 4 超低密度笼形冰相s-Ⅲ的预测 | 第64-80页 |
| 4.1 引言 | 第64-66页 |
| 4.2 计算方法 | 第66-69页 |
| 4.2.1 新型笼形冰相的蒙特卡罗搜索 | 第66-68页 |
| 4.2.2 DFT计算 | 第68页 |
| 4.2.3 笼形水合物储氢性质的计算 | 第68-69页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第69-77页 |
| 4.3.1 s-Ⅲ笼形冰相的结构性质和稳定性 | 第69-73页 |
| 4.3.2 P-T相图 | 第73-75页 |
| 4.3.3 s-Ⅲ水合物的稳定性 | 第75-76页 |
| 4.3.4 s-Ⅲ笼形冰相的红外谱 | 第76-77页 |
| 4.3.5 s-Ⅲ笼形冰相的储氢性质 | 第77页 |
| 4.4 结论 | 第77-80页 |
| 5 极低密度笼形冰相s-Ⅳ的预测 | 第80-90页 |
| 5.1 引言 | 第80-82页 |
| 5.2 计算方法 | 第82页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第82-88页 |
| 5.3.1 s-Ⅳ笼形冰相的结构性质 | 第82-84页 |
| 5.3.2 s-Ⅳ相在零温下的稳定性 | 第84-85页 |
| 5.3.3 s-Ⅳ相的热力学稳定性 | 第85-88页 |
| 5.4 结论 | 第88-90页 |
| 6 结论与展望 | 第90-92页 |
| 6.1 结论 | 第90-91页 |
| 6.2 创新点 | 第91页 |
| 6.3 展望 | 第91-92页 |
| 参考文献 | 第92-104页 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第104-105页 |
| 致谢 | 第105-106页 |
| 作者简介 | 第106页 |
