| 摘要 | 第3-6页 |
| ABSTRACT | 第6-10页 |
| 第一章 绪论 | 第14-26页 |
| 1.1 乙酸和乙醇的应用及合成方法 | 第14-17页 |
| 1.1.1 乙酸和乙醇的工业应用价值 | 第14页 |
| 1.1.2 乙酸和乙醇的合成方法 | 第14-17页 |
| 1.2 甲烷-合成气合成乙酸和乙醇关键问题的研究现状 | 第17-21页 |
| 1.2.1 实验研究现状 | 第18-19页 |
| 1.2.2 理论研究现状 | 第19-21页 |
| 1.3 理论基础 | 第21-24页 |
| 1.3.1 密度泛函理论 | 第21-22页 |
| 1.3.2 赝势方法 | 第22-23页 |
| 1.3.3 过渡态理论 | 第23页 |
| 1.3.4 VASP 软件包 | 第23-24页 |
| 1.4 本文的研究内容、目的和意义 | 第24-26页 |
| 第二章 Rh 和 Co 催化剂上 CO 和 H_2的吸附及解离 | 第26-68页 |
| 2.1 计算模型和计算参数 | 第26-31页 |
| 2.1.1 计算模型 | 第26-29页 |
| 2.1.2 计算参数 | 第29-31页 |
| 2.2 Rh 催化剂上不同覆盖度下 CO 的吸附及解离 | 第31-36页 |
| 2.2.1 单个 CO，C 和 O 的吸附 | 第31页 |
| 2.2.2 不同覆盖度下 CO 的吸附 | 第31-34页 |
| 2.2.3 不同覆盖度下 CO 的解离 | 第34-36页 |
| 2.3 Co 催化剂上不同覆盖度下 CO 的吸附及解离 | 第36-43页 |
| 2.3.1 单个 CO，C 和 O 的吸附 | 第36-37页 |
| 2.3.2 不同覆盖度下 CO 的吸附 | 第37-39页 |
| 2.3.3 不同覆盖度下 CO 的解离 | 第39-43页 |
| 2.4 Rh 催化剂上不同覆盖度下 H_2的吸附及解离 | 第43-54页 |
| 2.4.1 单个 H_2和 H 的吸附 | 第43-45页 |
| 2.4.2 不同覆盖度下H_2的吸附 | 第45-46页 |
| 2.4.3 不同覆盖度下 H_2的解离 | 第46-54页 |
| 2.5 Co 催化剂上不同覆盖度下 H_2的吸附及解离 | 第54-66页 |
| 2.5.1 单个 H_2和 H 的吸附 | 第54-56页 |
| 2.5.2 不同覆盖度下 H_2的吸附 | 第56-58页 |
| 2.5.3 不同覆盖度下 H_2的解离 | 第58-66页 |
| 2.6 本章小结 | 第66-68页 |
| 第三章 甲烷-合成气两步法合成乙酸/乙醇中表面物种的吸附 | 第68-80页 |
| 3.1 计算模型和计算参数 | 第68-70页 |
| 3.1.1 计算模型 | 第68-69页 |
| 3.1.2 计算参数 | 第69-70页 |
| 3.2 甲烷-合成气两步法合成乙酸/乙醇中表面物种的稳定吸附构型 | 第70-77页 |
| 3.2.1 Rh 催化剂上表面物种的稳定吸附构型 | 第70-74页 |
| 3.2.2 Co 催化剂上表面物种的稳定吸附构型 | 第74-77页 |
| 3.3 本章小结 | 第77-80页 |
| 第四章 甲烷-合成气两步法合成乙酸/乙醇中 CH_H_x(H_x=1-3)中间体的来源与存在形式 | 第80-108页 |
| 4.1 甲烷解离生成 CH_x | 第80-83页 |
| 4.1.1 Rh(111)表面上甲烷解离生成 CH_x | 第80-82页 |
| 4.1.2 Co(0001)表面上甲烷解离生成 CH_x | 第82-83页 |
| 4.2 合成气生成 CH_x | 第83-101页 |
| 4.2.1 CO 的活化 | 第83-86页 |
| 4.2.2 CH 的形成 | 第86-89页 |
| 4.2.3 CH_2的形成 | 第89-94页 |
| 4.2.4 CH_3的形成 | 第94-98页 |
| 4.2.5 甲醇形成对于 CHH_x形成的影响 | 第98-101页 |
| 4.3 CH_x(H_x=1-3)中间体的来源与存在形式 | 第101-104页 |
| 4.3.1 Rh(111)表面上 CH_x(H_x=1-3)中间体的来源与存在形式 | 第101-103页 |
| 4.3.2 Co(0001)表面上 CH_x(H_x=1-3)中间体的来源与存在形式 | 第103-104页 |
| 4.4 本章小结 | 第104-108页 |
| 第五章 甲烷-合成气两步法合成乙酸/乙醇中C_2氧化物前驱体C-C链及乙酸/乙醇的生成 | 第108-132页 |
| 5.1 C_2氧化物前驱体 C-C 链的形成 | 第108-109页 |
| 5.1.1 Rh(111)表面上 C_2氧化物前驱体 C-C 链的形成 | 第108页 |
| 5.1.2 Co(0001)表面上 C_2氧化物前驱体 C-C 链的形成 | 第108-109页 |
| 5.2 乙酸的生成 | 第109-120页 |
| 5.2.1 Rh(111)表面上乙酸的生成 | 第109-116页 |
| 5.2.2 Co(0001)表面上乙酸的生成 | 第116-120页 |
| 5.3 乙醇的生成 | 第120-129页 |
| 5.3.1 Rh(111)表面上乙醇的生成 | 第120-125页 |
| 5.3.2 Co(0001)表面上乙醇的生成 | 第125-129页 |
| 5.4 本章小结 | 第129-132页 |
| 第六章 结论与展望 | 第132-136页 |
| 6.1 结论 | 第132-134页 |
| 6.2 创新点 | 第134页 |
| 6.3 存在问题及建议 | 第134-136页 |
| 参考文献 | 第136-147页 |
| 致谢 | 第147-148页 |
| 攻读学位期间发表论文 | 第148页 |
