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乳酸脱水反应的固体酸碱催化及水影响固体酸性的研究

摘要第3-4页
Abstract第4-5页
第1章 绪论与文献综述第9-30页
    1.1 研究背景与选题意义第9-11页
    1.2 国内外乳酸生产与需求的现状第11-12页
    1.3 乳酸的增值转化第12-14页
    1.4 乳酸脱水制取丙烯酸反应的研究进展第14-23页
        1.4.1 超(或近)临界水中的乳酸脱水反应第15页
        1.4.2 气相乳酸脱水反应及其催化剂第15-21页
        1.4.3 催化剂(表面)酸碱性质与乳酸脱水反应第21-23页
    1.5 含水体系固体表面的酸性第23-28页
        1.5.1 表征固体表面酸性的常用方法第23-26页
        1.5.2 水对固体表面酸性的影响第26-28页
        1.5.3 表征含水体系固体表面酸性的可能方法第28页
    1.6 本论文的研究思路与内容第28-30页
第2章 羟基磷酸钙对乳酸气相脱水反应的催化作用第30-58页
    2.1 实验部分第30-38页
        2.1.1 羟基磷酸钙( HAP_m-T)催化剂样品的制备第30-31页
        2.1.2 催化剂样品的表征第31-34页
        2.1.3 乳酸气相脱水反应及相关分析方法的建立第34-38页
    2.2 HAP_m-T催化剂样品的物理化学性质第38-44页
        2.2.1 组成第38-40页
        2.2.2 织构和晶体结构性质第40-42页
        2.2.3 表面酸碱性质第42-44页
    2.3 HAP_m-T催化剂对乳酸气相脱水反应的催化性能第44-52页
        2.3.1 组成(Ca/P比或m)的影响第44-47页
        2.3.2 焙烧温度( T)的影响第47-49页
        2.3.3 反应温度和乳酸质量空速的影响第49-52页
    2.4 HAP_m-T表面酸碱性质与其催化性能之间的关系第52-54页
    2.5 HAP_m-T催化剂的表面积碳与可再生性评价第54-56页
    2.6 小结第56-58页
第3章 碱金属离子交换Beta沸石对乳酸气相脱水反应的催化作用第58-75页
    3.1 不同碱金属离子交换Beta沸石(M_xNa_(1-x)β)的表面酸碱性质和催化性能第59-63页
        3.1.1 M_xNa_(1-x)β 样品(M = Li~+、Na~+、K~+、Rb~+、Cs~+)的制备第59-60页
        3.1.2 碱金属离子性质和交换度对M_xNa_(1-x)β 表面酸碱性质的影响第60-62页
        3.1.3 M_xNa_(1-x)β 沸石表面酸碱性质与催化性能的关系第62-63页
    3.2 Rb~+和Cs~+交换Beta沸石对乳酸气相脱水反应的催化性能第63-74页
        3.2.1 Rb_xNa_(1-x)β 和Cs_xNa_(1-x)β 样品的制备、织构和晶体结构性质第63-65页
        3.2.2 Rb_xNa_(1-x)β 和Cs_xNa_(1-x)β 样品的表面酸碱性质第65-68页
        3.2.3 Rb_xNa_(1-x)β 和Cs_xNa_(1-x)β 催化乳酸反应性能与其酸碱性质的关系第68-74页
    3.3 小结第74-75页
第4章 钾离子交换其它沸石催化剂对乳酸气相脱水反应的催化作用第75-95页
    4.1 沸石分子筛的孔道结构选择第75-77页
    4.2 K~+交换各沸石样品(K_xNa_(1-x)Z_y)的制备、织构和晶体结构性质第77-79页
    4.3 K_xNa_(1-x)Z_y催化乳酸气相脱水反应的性能第79-88页
        4.3.1 沸石类型( Z)的影响第80-83页
        4.3.2 SiO_2/Al_2O_3比(y)的影响第83-87页
        4.3.3 K_(0.97)Na_(0.03)ZSM-5_27 催化剂的稳定性与可再生性第87-88页
    4.4 K_xNa_(1-x)Z_y的表面酸碱性质及其对乳酸脱水反应的影响第88-94页
        4.4.1 不同SiO_2/Al_2O_3比的Beta和ZSM-5 沸石第88-91页
        4.4.2 不同类型沸石第91-94页
    4.5 小结第94-95页
第5章 钾离子交换ZSM-5 沸石(K_xNa_(1-x)ZSM-5_27)上乳酸气相脱水反应的催化作用特点第95-113页
    5.1 K~+交换度(x)对K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 催化性能的影响第95-99页
        5.1.1 K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 的制备及其组成和织构性质第95-96页
        5.1.2 K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 催化乳酸气相脱水反应的性能第96-97页
        5.1.3 K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 催化乳酸脱水反应性能与其表面酸碱性质的关系第97-99页
    5.2 K_(0.89)Na_(0.11)ZSM-5_27 催化乳酸气相脱水反应条件的优化第99-104页
    5.3 K_(0.89)Na_(0.11)ZSM-5_27 与文献催化剂的比较第104-106页
    5.4 乳酸气相脱水反应中的酸碱催化作用第106-112页
        5.4.1 碱性分子添加剂对乳酸气相脱水反应的影响第106-108页
        5.4.2 酸性分子添加剂对乳酸气相脱水反应的影响第108-110页
        5.4.3 乳酸反应生成丙烯酸过程的酸碱协同催化作用第110-112页
    5.5 小结第112-113页
第6章 水对固体表面酸性影响的固体核磁共振研究第113-138页
    6.1 实验部分第113-116页
        6.1.1 样品的选择与制备第113-114页
        6.1.2 样品的预处理及探针分子(三甲基膦)和水的吸附第114-115页
        6.1.3 固体核磁共振实验第115-116页
    6.2 干燥和吸水条件下铌酸(氧化铌)和钽酸(氧化钽)表面酸性的表征第116-131页
        6.2.1 干燥条件下铌酸和钽酸的表面酸性第116-121页
        6.2.2 吸附水对铌酸和钽酸表面酸性的影响第121-126页
        6.2.3 铌酸和钽酸表面Lewis酸性位和Br?nsted酸性位之间转化的可逆性第126-128页
        6.2.4 测试温度对铌酸和钽酸表面酸性的影响第128-131页
    6.3 水对不同固体酸表面酸性的影响第131-134页
        6.3.1 中性氧化物—SiO_2第131-132页
        6.3.2 典型Br?nsted酸—HZSM-5第132页
        6.3.3 典型Lewis酸性氧化物 —γ-Al_2O_3和ZrO_2第132-133页
        6.3.4 典型Br?nsted和Lewis酸性氧化物—SiO_2-Al_2O_3第133-134页
    6.4 水对不同性质固体酸表面酸性影响的比较第134-137页
    6.5 小结第137-138页
第7章 结论第138-140页
参考文献第140-153页
致谢第153-155页
附录A 水合氧化钽催化剂上甘油气相脱水反应动力学研究第155-171页
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果第171-172页

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