摘要 | 第3-4页 |
Abstract | 第4-5页 |
第1章 绪论与文献综述 | 第9-30页 |
1.1 研究背景与选题意义 | 第9-11页 |
1.2 国内外乳酸生产与需求的现状 | 第11-12页 |
1.3 乳酸的增值转化 | 第12-14页 |
1.4 乳酸脱水制取丙烯酸反应的研究进展 | 第14-23页 |
1.4.1 超(或近)临界水中的乳酸脱水反应 | 第15页 |
1.4.2 气相乳酸脱水反应及其催化剂 | 第15-21页 |
1.4.3 催化剂(表面)酸碱性质与乳酸脱水反应 | 第21-23页 |
1.5 含水体系固体表面的酸性 | 第23-28页 |
1.5.1 表征固体表面酸性的常用方法 | 第23-26页 |
1.5.2 水对固体表面酸性的影响 | 第26-28页 |
1.5.3 表征含水体系固体表面酸性的可能方法 | 第28页 |
1.6 本论文的研究思路与内容 | 第28-30页 |
第2章 羟基磷酸钙对乳酸气相脱水反应的催化作用 | 第30-58页 |
2.1 实验部分 | 第30-38页 |
2.1.1 羟基磷酸钙( HAP_m-T)催化剂样品的制备 | 第30-31页 |
2.1.2 催化剂样品的表征 | 第31-34页 |
2.1.3 乳酸气相脱水反应及相关分析方法的建立 | 第34-38页 |
2.2 HAP_m-T催化剂样品的物理化学性质 | 第38-44页 |
2.2.1 组成 | 第38-40页 |
2.2.2 织构和晶体结构性质 | 第40-42页 |
2.2.3 表面酸碱性质 | 第42-44页 |
2.3 HAP_m-T催化剂对乳酸气相脱水反应的催化性能 | 第44-52页 |
2.3.1 组成(Ca/P比或m)的影响 | 第44-47页 |
2.3.2 焙烧温度( T)的影响 | 第47-49页 |
2.3.3 反应温度和乳酸质量空速的影响 | 第49-52页 |
2.4 HAP_m-T表面酸碱性质与其催化性能之间的关系 | 第52-54页 |
2.5 HAP_m-T催化剂的表面积碳与可再生性评价 | 第54-56页 |
2.6 小结 | 第56-58页 |
第3章 碱金属离子交换Beta沸石对乳酸气相脱水反应的催化作用 | 第58-75页 |
3.1 不同碱金属离子交换Beta沸石(M_xNa_(1-x)β)的表面酸碱性质和催化性能 | 第59-63页 |
3.1.1 M_xNa_(1-x)β 样品(M = Li~+、Na~+、K~+、Rb~+、Cs~+)的制备 | 第59-60页 |
3.1.2 碱金属离子性质和交换度对M_xNa_(1-x)β 表面酸碱性质的影响 | 第60-62页 |
3.1.3 M_xNa_(1-x)β 沸石表面酸碱性质与催化性能的关系 | 第62-63页 |
3.2 Rb~+和Cs~+交换Beta沸石对乳酸气相脱水反应的催化性能 | 第63-74页 |
3.2.1 Rb_xNa_(1-x)β 和Cs_xNa_(1-x)β 样品的制备、织构和晶体结构性质 | 第63-65页 |
3.2.2 Rb_xNa_(1-x)β 和Cs_xNa_(1-x)β 样品的表面酸碱性质 | 第65-68页 |
3.2.3 Rb_xNa_(1-x)β 和Cs_xNa_(1-x)β 催化乳酸反应性能与其酸碱性质的关系 | 第68-74页 |
3.3 小结 | 第74-75页 |
第4章 钾离子交换其它沸石催化剂对乳酸气相脱水反应的催化作用 | 第75-95页 |
4.1 沸石分子筛的孔道结构选择 | 第75-77页 |
4.2 K~+交换各沸石样品(K_xNa_(1-x)Z_y)的制备、织构和晶体结构性质 | 第77-79页 |
4.3 K_xNa_(1-x)Z_y催化乳酸气相脱水反应的性能 | 第79-88页 |
4.3.1 沸石类型( Z)的影响 | 第80-83页 |
4.3.2 SiO_2/Al_2O_3比(y)的影响 | 第83-87页 |
4.3.3 K_(0.97)Na_(0.03)ZSM-5_27 催化剂的稳定性与可再生性 | 第87-88页 |
4.4 K_xNa_(1-x)Z_y的表面酸碱性质及其对乳酸脱水反应的影响 | 第88-94页 |
4.4.1 不同SiO_2/Al_2O_3比的Beta和ZSM-5 沸石 | 第88-91页 |
4.4.2 不同类型沸石 | 第91-94页 |
4.5 小结 | 第94-95页 |
第5章 钾离子交换ZSM-5 沸石(K_xNa_(1-x)ZSM-5_27)上乳酸气相脱水反应的催化作用特点 | 第95-113页 |
5.1 K~+交换度(x)对K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 催化性能的影响 | 第95-99页 |
5.1.1 K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 的制备及其组成和织构性质 | 第95-96页 |
5.1.2 K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 催化乳酸气相脱水反应的性能 | 第96-97页 |
5.1.3 K_xNa_(1-x)ZSM-5_27 催化乳酸脱水反应性能与其表面酸碱性质的关系 | 第97-99页 |
5.2 K_(0.89)Na_(0.11)ZSM-5_27 催化乳酸气相脱水反应条件的优化 | 第99-104页 |
5.3 K_(0.89)Na_(0.11)ZSM-5_27 与文献催化剂的比较 | 第104-106页 |
5.4 乳酸气相脱水反应中的酸碱催化作用 | 第106-112页 |
5.4.1 碱性分子添加剂对乳酸气相脱水反应的影响 | 第106-108页 |
5.4.2 酸性分子添加剂对乳酸气相脱水反应的影响 | 第108-110页 |
5.4.3 乳酸反应生成丙烯酸过程的酸碱协同催化作用 | 第110-112页 |
5.5 小结 | 第112-113页 |
第6章 水对固体表面酸性影响的固体核磁共振研究 | 第113-138页 |
6.1 实验部分 | 第113-116页 |
6.1.1 样品的选择与制备 | 第113-114页 |
6.1.2 样品的预处理及探针分子(三甲基膦)和水的吸附 | 第114-115页 |
6.1.3 固体核磁共振实验 | 第115-116页 |
6.2 干燥和吸水条件下铌酸(氧化铌)和钽酸(氧化钽)表面酸性的表征 | 第116-131页 |
6.2.1 干燥条件下铌酸和钽酸的表面酸性 | 第116-121页 |
6.2.2 吸附水对铌酸和钽酸表面酸性的影响 | 第121-126页 |
6.2.3 铌酸和钽酸表面Lewis酸性位和Br?nsted酸性位之间转化的可逆性 | 第126-128页 |
6.2.4 测试温度对铌酸和钽酸表面酸性的影响 | 第128-131页 |
6.3 水对不同固体酸表面酸性的影响 | 第131-134页 |
6.3.1 中性氧化物—SiO_2 | 第131-132页 |
6.3.2 典型Br?nsted酸—HZSM-5 | 第132页 |
6.3.3 典型Lewis酸性氧化物 —γ-Al_2O_3和ZrO_2 | 第132-133页 |
6.3.4 典型Br?nsted和Lewis酸性氧化物—SiO_2-Al_2O_3 | 第133-134页 |
6.4 水对不同性质固体酸表面酸性影响的比较 | 第134-137页 |
6.5 小结 | 第137-138页 |
第7章 结论 | 第138-140页 |
参考文献 | 第140-153页 |
致谢 | 第153-155页 |
附录A 水合氧化钽催化剂上甘油气相脱水反应动力学研究 | 第155-171页 |
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 | 第171-172页 |