| 摘要 | 第3-4页 |
| Abstract | 第4-5页 |
| 主要符号对照表 | 第11-12页 |
| 第1章 引言 | 第12-31页 |
| 1.1 研究背景 | 第12-13页 |
| 1.2 CO_2重整CH_4反应制合成气的研究进展 | 第13-20页 |
| 1.2.1 CO_2重整CH_4反应的热力学分析 | 第14-16页 |
| 1.2.2 CO_2重整CH_4反应的常用催化剂 | 第16-17页 |
| 1.2.3 催化剂积碳 | 第17-18页 |
| 1.2.4 Ni基催化剂的研究进展 | 第18-20页 |
| 1.3 Ni-Co双金属催化剂催化CO_2重整CH_4反应的研究进展 | 第20-25页 |
| 1.4 加压CO_2重整CH_4反应制合成气的研究进展 | 第25-28页 |
| 1.4.1 合成气的工业利用途径 | 第25页 |
| 1.4.2 加压CO_2重整CH_4反应的研究进展 | 第25-28页 |
| 1.5 本论文的研究思路及主要研究内容 | 第28-31页 |
| 第2章 实验部分 | 第31-40页 |
| 2.1 主要试剂及气体 | 第31-32页 |
| 2.2 载体及催化剂的制备 | 第32-34页 |
| 2.2.1 载体SBA-15 的制备 | 第32页 |
| 2.2.2 载体SiO_2的制备 | 第32页 |
| 2.2.3 催化剂xNiyCo/SBA15CD的制备 | 第32页 |
| 2.2.4 催化剂xNiyCo/SBA-15 的制备 | 第32-33页 |
| 2.2.5 催化剂xNiyCo/SiO_2-CD的制备 | 第33页 |
| 2.2.6 催化剂 4.5Ni/0.5Co/SBA15CD和 0.5Co/4.5Ni/SBA15CD的制备 | 第33页 |
| 2.2.7 催化剂 5%（NixCoy）/SBA15CD的制备 | 第33-34页 |
| 2.3 催化剂物理化学性质的表征 | 第34-38页 |
| 2.3.1 低温N2吸脱附法（BET） | 第34页 |
| 2.3.2 高分辨率透射电镜（TEM） | 第34页 |
| 2.3.3 X射线衍射（XRD） | 第34-35页 |
| 2.3.4 电感耦合等离子体发射光谱（ICP） | 第35页 |
| 2.3.5 X射线吸收光谱（XAFS） | 第35-36页 |
| 2.3.6 X射线光电子能谱（XPS） | 第36页 |
| 2.3.7 程序升温还原（H_2-TPR） | 第36页 |
| 2.3.8 程序升温脱附（H_2-TPD） | 第36-37页 |
| 2.3.9 热重分析（TG） | 第37页 |
| 2.3.10 拉曼光谱（Raman） | 第37页 |
| 2.3.11 程序升温氧化（TPO） | 第37-38页 |
| 2.4 催化剂催化性能评价 | 第38-40页 |
| 2.4.1 催化剂在常压CO_2重整CH_4反应中的性能评价 | 第38-39页 |
| 2.4.2 催化剂在加压CO_2重整CH_4反应中的性能评价 | 第39页 |
| 2.4.3 催化剂在加压CO_2重整CH_4反应中的动力学研究 | 第39-40页 |
| 第3章 xNiyCo/SBA15CD催化剂的结构表征 | 第40-70页 |
| 3.1 本章引论 | 第40-41页 |
| 3.2 实验部分 | 第41页 |
| 3.2.1 催化剂的制备 | 第41页 |
| 3.2.2 催化剂的物理化学性质表征 | 第41页 |
| 3.3 新鲜xNiyCo/SBA15CD催化剂的物理化学性质 | 第41-57页 |
| 3.3.1 催化剂的N2低温吸脱附表征 | 第41-42页 |
| 3.3.2 催化剂的实际负载量 | 第42-43页 |
| 3.3.3 催化剂的TEM表征 | 第43-44页 |
| 3.3.4 催化剂的XRD表征 | 第44-45页 |
| 3.3.5 催化剂的X射线吸收近边结构（XANES） | 第45-48页 |
| 3.3.6 催化剂的XPS表征 | 第48-49页 |
| 3.3.7 催化剂的扩展边X射线吸收精细结构（EXAFS） | 第49-51页 |
| 3.3.8 催化剂中Ni和Co的配位环境结构参数 | 第51-54页 |
| 3.3.9 催化剂的还原行为（TPR法） | 第54-57页 |
| 3.4 还原后xNiyCo/SBA15CD催化剂的结构 | 第57-69页 |
| 3.4.1 金属分散度的表征 | 第57页 |
| 3.4.2 还原后催化剂的XRD表征 | 第57-59页 |
| 3.4.3 还原后催化剂的TEM表征 | 第59-63页 |
| 3.4.4 还原后催化剂的K边XANES | 第63-64页 |
| 3.4.5 还原后催化剂的K边EXAFS | 第64-67页 |
| 3.4.6 还原后催化剂中Ni和Co的配位环境结构参数 | 第67-69页 |
| 3.5 本章小结 | 第69-70页 |
| 第4章 xNiyCo/SBA15CD在常压CRM反应中的催化性能 | 第70-95页 |
| 4.1 本章引论 | 第70-71页 |
| 4.2 实验部分 | 第71-72页 |
| 4.2.1 催化剂的制备 | 第71页 |
| 4.2.2 催化剂的物理化学性质表征 | 第71页 |
| 4.2.3 催化剂的性能评价 | 第71-72页 |
| 4.3 Ni/Co比对xNiyCo/SBA15CD催化剂在常压CRM反应中催化性能的影响及其物理化学性质变化 | 第72-78页 |
| 4.3.1 低空速下的催化性能（GHSV=1.8×10~4 mL/(g·h)） | 第72-73页 |
| 4.3.2 高空速下的催化性能（GHSV=3.6×10~4mL/(g·h)） | 第73-75页 |
| 4.3.3 高空速下反应后催化剂的形貌分析 | 第75-76页 |
| 4.3.4 高空速下反应后催化剂的晶相表征 | 第76-78页 |
| 4.3.5 高空速下反应后催化剂上的积碳量分析 | 第78页 |
| 4.4 不同制备方法对xNiyCo/SBA15CD在常压CRM反应中催化性能的影响 | 第78-81页 |
| 4.4.1 β-CD的添加的影响 | 第78-79页 |
| 4.4.2 载体的有序介孔结构对催化剂性能的影响 | 第79-80页 |
| 4.4.3 金属的表面富集效果对催化剂性能的影响 | 第80-81页 |
| 4.5 双金属催化剂稳定性能优异的原因探讨 | 第81-85页 |
| 4.5.1 双金属催化剂稳定性优异的原因探讨 | 第81-82页 |
| 4.5.2 4.5Ni0.5Co催化剂稳定性优异的原因探讨 | 第82-83页 |
| 4.5.3 3Ni2Co催化剂稳定性优异的原因探讨 | 第83-85页 |
| 4.6 4.5Ni0.5Co催化剂在不同反应条件下常压CRM反应中的催化性能及积碳行为 | 第85-91页 |
| 4.6.1 在线变化反应温度对 4.5Ni0.5Co催化剂催化性能的影响 | 第85-87页 |
| 4.6.2 高空速GHSV=14.4×10~4mL/(g·h)下 4.5Ni0.5Co催化剂在不同时间常压CRM反应中的催化性能 | 第87-88页 |
| 4.6.3 超高空速GHSV=28.8×10~4 mL/(g·h)下 4.5Ni0.5Co催化剂在不同时间常压CRM反应中的催化性能 | 第88-90页 |
| 4.6.4 反应后催化剂上的积碳类型 | 第90-91页 |
| 4.7 xNiyCo/SBA15CD催化剂在常压CRM反应中的比活性 | 第91-94页 |
| 4.7.1 内外扩散影响的排除 | 第91-92页 |
| 4.7.2 转换频率TOF的测量 | 第92-94页 |
| 4.8 本章小结 | 第94-95页 |
| 第5章 xNiyCo/SBA15CD在加压CRM反应中的反应行为及失活原因 | 第95-116页 |
| 5.1 本章引论 | 第95页 |
| 5.2 实验部分 | 第95-96页 |
| 5.2.1 催化剂的制备 | 第95页 |
| 5.2.2 催化剂的物理化学性质表征 | 第95-96页 |
| 5.2.3 催化剂的性能评价 | 第96页 |
| 5.3 不同Ni/Co比的xNiyCo/SBA15CD催化剂在加压CRM反应中的催化性能 | 第96-98页 |
| 5.4 反应后xNiyCo/SBA15CD的物理化学性质表征 | 第98-105页 |
| 5.4.1 反应后xNiyCo/SBA15CD催化剂的形貌分析 | 第98-100页 |
| 5.4.2 反应后xNiyCo/SBA15CD催化剂的晶相表征 | 第100-101页 |
| 5.4.3 反应后xNiyCo/SBA15CD催化剂上的积碳量分析 | 第101-103页 |
| 5.4.4 反应后xNiyCo/SBA15CD催化剂上的积碳类型分析 | 第103-105页 |
| 5.5 4.5Ni0.5Co/SBA15CD催化剂在不同反应时间的加压CRM反应中的性能 | 第105-106页 |
| 5.6 不同时间反应后 4.5Ni0.5Co/SBA15CD的物理化学性质表征 | 第106-114页 |
| 5.6.1 反应后 4.5Ni0.5Co/SBA15CD催化剂的形貌分析 | 第106-108页 |
| 5.6.2 反应后 4.5Ni0.5Co/SBA15CD催化剂的晶相表征 | 第108-109页 |
| 5.6.3 反应后 4.5Ni0.5Co/SBA15CD催化剂上的积碳量分析 | 第109-110页 |
| 5.6.4 反应后 4.5Ni0.5Co/SBA15CD催化剂上的积碳类型分析 | 第110-112页 |
| 5.6.5 催化剂在加压CRM反应中的失活原因探究 | 第112-114页 |
| 5.7 Co负载量（痕量Co）对催化剂性能的影响 | 第114-115页 |
| 5.8 本章小结 | 第115-116页 |
| 第6章 加压CRM反应机理的动力学研究及工艺条件探索 | 第116-136页 |
| 6.1 本章引论 | 第116页 |
| 6.2 实验部分 | 第116-118页 |
| 6.2.1 催化剂的制备 | 第116页 |
| 6.2.2 加压CRM反应动力学测试 | 第116-118页 |
| 6.2.3 加压CRM反应中工艺条件对催化剂性能的影响 | 第118页 |
| 6.3 加压CRM反应动力学的研究 | 第118-127页 |
| 6.3.1 外扩散影响的排除 | 第118-119页 |
| 6.3.2 内扩散影响的排除 | 第119-120页 |
| 6.3.3 加压CRM反应中CH_4分压对正向反应速率的影响 | 第120-121页 |
| 6.3.4 加压CRM反应中CO_2分压对正向反应速率的影响 | 第121-122页 |
| 6.3.5 可能的反应机理（RWGS反应的进行程度） | 第122-125页 |
| 6.3.6 速率方程的确立 | 第125页 |
| 6.3.7 加压CRM反应表观活化能的测试 | 第125-126页 |
| 6.3.8 Co添加的作用机制讨论 | 第126-127页 |
| 6.4 加压CRM反应中反应工艺条件的影响 | 第127-134页 |
| 6.4.1 反应压力对催化剂性能的影响 | 第127-128页 |
| 6.4.2 空速对催化剂性能的影响 | 第128-130页 |
| 6.4.3 在线改变压力对催化剂性能的影响 | 第130-133页 |
| 6.4.4 催化剂在超长时间TOS（500h）的催化性能研究 | 第133-134页 |
| 6.5 本章小结 | 第134-136页 |
| 第7章 结论 | 第136-138页 |
| 参考文献 | 第138-154页 |
| 致谢 | 第154-156页 |
| 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 | 第156-158页 |
