| 致谢 | 第6-8页 |
| 摘要 | 第8-10页 |
| Abstract | 第10-11页 |
| 缩写、符号清单和术语表 | 第22-23页 |
| 1 绪论 | 第23-28页 |
| 1.1 挥发性有机物的排放及治理现状 | 第23-25页 |
| 1.2 挥发性有机物的法律法规 | 第25-26页 |
| 1.3 课题目标与研究内容 | 第26-28页 |
| 1.3.1 锰基钙钛矿氧化物深度氧化苯基中间体的研究 | 第26-27页 |
| 1.3.2 锰基钙钛矿催化氧化氯苯的性能及产物选择性研究 | 第27页 |
| 1.3.3 水分子活化对氯苯脱氯过程的影响研究 | 第27页 |
| 1.3.4 碱土金属Ca~(2+)对氯苯催化氧化过程的影响研究 | 第27-28页 |
| 2 文献综述 | 第28-42页 |
| 2.1 挥发性有机物的控制技术 | 第28页 |
| 2.2 催化燃烧法的反应模型 | 第28-30页 |
| 2.2.1 Langmuir-Hinshelwood(L-H)反应模型 | 第29页 |
| 2.2.2 Eley-Rideal (E-R)反应模型 | 第29页 |
| 2.2.3 Mars-van Krevelen (MvK)反应模型 | 第29-30页 |
| 2.3 催化剂类型 | 第30-35页 |
| 2.3.1 负载型贵金属催化剂 | 第30-31页 |
| 2.3.2 过渡金属氧化物催化剂 | 第31-34页 |
| 2.3.3 分子筛催化剂 | 第34-35页 |
| 2.4 氯苯类的反应机制和路径 | 第35-38页 |
| 2.4.1 氯苯在Mn_xCe_(1-x)O_2/HZSM-5催化剂上的反应路径 | 第35-36页 |
| 2.4.2 氯苯在Ru/CeO_2上的反应路径 | 第36-37页 |
| 2.4.3 氯苯类在V_2O_5/TiO_2催化剂上的反应路径 | 第37-38页 |
| 2.5 催化燃烧法存在的问题 | 第38-41页 |
| 2.6 小结与展望 | 第41-42页 |
| 3 实验材料及方法 | 第42-52页 |
| 3.1 试剂与仪器 | 第42-43页 |
| 3.1.1 原材料与试剂 | 第42-43页 |
| 3.1.2 主要实验仪器 | 第43页 |
| 3.2 催化材料测试方法 | 第43-46页 |
| 3.2.1 X-射线衍射(XRD) | 第43页 |
| 3.2.2 比表面积测试(BET) | 第43页 |
| 3.2.3 X-射线光电子能谱(XPS) | 第43-44页 |
| 3.2.4 电感耦合等离子体(ICP) | 第44页 |
| 3.2.5 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) | 第44页 |
| 3.2.6 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM) | 第44页 |
| 3.2.7 氢气程序升温还原(H_2-TPR) | 第44页 |
| 3.2.8 氧气程序升温脱附(O_2-TPD) | 第44-45页 |
| 3.2.9 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第45页 |
| 3.2.10 氧气程序升温氧化(O_2-TPO) | 第45页 |
| 3.2.11 同位素示踪甲苯氧化(~(18)O_2-TPIE) | 第45-46页 |
| 3.2.12 氯苯程序升温反应(CB-TPSR) | 第46页 |
| 3.3 连续流超临界水热合成法 | 第46-48页 |
| 3.3.1 连续流超临界水热法制备纳米材料的原理 | 第46-47页 |
| 3.3.2 材料制备过程 | 第47-48页 |
| 3.4 甲苯/氯苯催化氧化活性装置 | 第48-50页 |
| 3.4.1 实验装置 | 第48-49页 |
| 3.4.2 催化剂性能评价 | 第49-50页 |
| 3.5 反应机理分析 | 第50-52页 |
| 3.5.1 傅里叶原位红外光谱(DRIFT) | 第50页 |
| 3.5.2 气相色谱质谱联用(GC-MS) | 第50-52页 |
| 4 CHFS法构建高比表面积钙钛矿及其催化氧化甲苯的性能研究 | 第52-67页 |
| 4.1 催化剂的制备 | 第52页 |
| 4.2 掺杂元素的筛选和优化 | 第52-56页 |
| 4.2.1 掺杂元素的筛选 | 第52-54页 |
| 4.2.2 掺杂比例的优化 | 第54-56页 |
| 4.3 A位和B位改性LaMnO_3的物化性质及催化氧化性能 | 第56-66页 |
| 4.3.1 物相和比表面积分析 | 第56-57页 |
| 4.3.2 晶体结构与化学组成分析 | 第57-59页 |
| 4.3.3 微观形貌分析 | 第59页 |
| 4.3.4 表面元素价态分析 | 第59-61页 |
| 4.3.5 甲苯催化氧化活性 | 第61-62页 |
| 4.3.6 氧物种对甲苯催化氧化的影响机制研究 | 第62-64页 |
| 4.3.7 氧化还原性能分析 | 第64-65页 |
| 4.3.8 氧物种分析 | 第65-66页 |
| 4.4 本章小结 | 第66-67页 |
| 5 锰基钙钛矿用于氯苯的催化性能研究及毒副产物控制 | 第67-91页 |
| 5.1 锰基钙钛矿的制备及改性 | 第67-68页 |
| 5.2 LaMnO_3活性评价及毒副产物产物情况 | 第68-72页 |
| 5.2.1 活性及选择性评价 | 第68-70页 |
| 5.2.2 气相产物测试 | 第70页 |
| 5.2.3 表面积碳产物测试 | 第70-72页 |
| 5.3 CeO_2的引入和氟化处理对LaMnO_3物化性质的影响 | 第72-79页 |
| 5.3.1 物相和比表面积分析 | 第73页 |
| 5.3.2 微观形貌分析 | 第73-74页 |
| 5.3.3 氧物种和脱氯性能分析 | 第74-76页 |
| 5.3.4 氧化还原性能分析 | 第76-77页 |
| 5.3.5 表面元素价态分析 | 第77-78页 |
| 5.3.6 表面酸性分析 | 第78-79页 |
| 5.4 掺杂改性和氟化处理LaMnO_3的活性评价及毒副产物产物情况 | 第79-86页 |
| 5.4.1 活性及选择性评价 | 第79-80页 |
| 5.4.2 动力学计算 | 第80-81页 |
| 5.4.3 稳定性测试 | 第81-82页 |
| 5.4.4 气相产物分析 | 第82-83页 |
| 5.4.5 表面积碳产物分析 | 第83-86页 |
| 5.5 反应气氛湿度对催化剂活性及产物选择性影响 | 第86-89页 |
| 5.5.1 湿度对活性的影响 | 第86-87页 |
| 5.5.2 湿度对产物选择性的影响 | 第87-88页 |
| 5.5.3 湿度对稳定性的影响 | 第88-89页 |
| 5.6 本章小结 | 第89-91页 |
| 6 水分子的活化对氯苯催化氧化脱氯过程的影响研究 | 第91-106页 |
| 6.1 隐钾锰矿(OMS-2)的制备及改性 | 第91页 |
| 6.2 隐钾锰矿(OMS-2)的活性及CO_2选择性测试 | 第91-93页 |
| 6.2.1 活性测试 | 第92页 |
| 6.2.2 CO_2和CO生成情况 | 第92-93页 |
| 6.3 稳定性测试 | 第93-95页 |
| 6.4 催化剂物化性质表征 | 第95-101页 |
| 6.4.1 物相和比表面积分析 | 第95-96页 |
| 6.4.2 微观形貌分析 | 第96页 |
| 6.4.3 表面元素价态分析 | 第96-97页 |
| 6.4.4 氧物种分析 | 第97-99页 |
| 6.4.5 羟基物种分析 | 第99-100页 |
| 6.4.6 氧化还原性能分析 | 第100-101页 |
| 6.5 催化反应机理 | 第101-103页 |
| 6.6 反应机制 | 第103-104页 |
| 6.7 本章小结 | 第104-106页 |
| 7 碱土金属Ca~(2+)对氯苯催化氧化过程的影响研究 | 第106-118页 |
| 7.1 催化剂的制备 | 第106页 |
| 7.2 催化剂物化性质的表征 | 第106-114页 |
| 7.2.1 物相和比表面积分析 | 第106-108页 |
| 7.2.2 微观形貌分析 | 第108-109页 |
| 7.2.3 氧化还原性能分析 | 第109-110页 |
| 7.2.4 氧物种分析 | 第110-112页 |
| 7.2.5 表面元素价态分析 | 第112-113页 |
| 7.2.6 表面酸性分析 | 第113-114页 |
| 7.3 氯苯催化活性 | 第114页 |
| 7.4 气相产物分析 | 第114-117页 |
| 7.5 本章小结 | 第117-118页 |
| 8 结论与展望 | 第118-120页 |
| 8.1 主要结论 | 第118-119页 |
| 8.2 对未来工作的建议 | 第119-120页 |
| 参考文献 | 第120-139页 |
| 论文创新点 | 第139-140页 |
| 作者简历 | 第140-141页 |
