| 致谢 | 第5-7页 |
| 前言 | 第7-9页 |
| 摘要 | 第9-11页 |
| Abstract | 第11-13页 |
| 第1章 绪论 | 第18-44页 |
| 1.1 太阳能及其利用方式 | 第18-21页 |
| 1.1.1 太阳能热发电 | 第19-20页 |
| 1.1.2 太阳能光伏发电 | 第20页 |
| 1.1.3 太阳能热化学制备燃料 | 第20页 |
| 1.1.4 太阳能光化学制备燃料 | 第20-21页 |
| 1.1.5 基于分级分质的多能杂化太阳能利用方式 | 第21页 |
| 1.1.6 其他太阳能利用方式 | 第21页 |
| 1.2 太阳能燃料 | 第21-27页 |
| 1.2.1 非完全太阳能燃料 | 第22-23页 |
| 1.2.2 完全太阳能燃料 | 第23-24页 |
| 1.2.3 太阳能燃料的优势 | 第24-26页 |
| 1.2.4 太阳能燃料的国内外发展 | 第26-27页 |
| 1.3 基于金属氧化物的两步式热化学循环制备太阳能燃料 | 第27-31页 |
| 1.3.1 铁基金属氧化物的两步式热化学循环 | 第28-29页 |
| 1.3.2 锌基金属氧化物的两步式热化学循环 | 第29-30页 |
| 1.3.3 铈基金属氧化物的两步式热化学循环 | 第30页 |
| 1.3.4 钙钛矿型金属氧化物的两步式热化学循环 | 第30-31页 |
| 1.4 基于半导体材料的光化学制备太阳能燃料 | 第31-33页 |
| 1.4.1 光催化 | 第32页 |
| 1.4.2 光电化学 | 第32页 |
| 1.4.3 光伏电解 | 第32-33页 |
| 1.5 基于光热协同制备太阳能燃料 | 第33-35页 |
| 1.5.1 太阳能中的光与热及其等效性 | 第33-34页 |
| 1.5.2 光热催化制备太阳能燃料 | 第34页 |
| 1.5.3 光热化学循环制备太阳能燃料 | 第34-35页 |
| 1.6 本文主要研究内容 | 第35-36页 |
| 参考文献 | 第36-44页 |
| 第2章 光热化学循环分解二氧化碳 | 第44-74页 |
| 2.1 引言 | 第44页 |
| 2.2 研究思路 | 第44-49页 |
| 2.2.1 氧空位及其形成方式 | 第44-46页 |
| 2.2.2 二氧化钛晶体结构与光学性能 | 第46-48页 |
| 2.2.3 P25及光响应环境 | 第48-49页 |
| 2.3 本章实验材料及设备 | 第49-58页 |
| 2.3.1 化学试剂及耗材 | 第49页 |
| 2.3.2 主要实验仪器设备及自制反应系统 | 第49-54页 |
| 2.3.3 表征仪器 | 第54-58页 |
| 2.4 基于P25的光热化学循环分解二氧化碳 | 第58-61页 |
| 2.4.1 光热化学循环分解CO_2方法及实验平台 | 第58-60页 |
| 2.4.2 材料制备及实验方案 | 第60页 |
| 2.4.3 实验结果 | 第60-61页 |
| 2.5 晶体结构与形态学 | 第61-63页 |
| 2.5.1 SEM实验结果及分析 | 第62页 |
| 2.5.2 HRTEM实验结果及分析 | 第62-63页 |
| 2.5.3 XRD实验结果及分析 | 第63页 |
| 2.6 光致氧空位形成与材料表面态变化 | 第63-67页 |
| 2.6.1 PL实验结果及分析 | 第64-65页 |
| 2.6.2 XPS实验结果及分析 | 第65-67页 |
| 2.7 光热化学循环分解二氧化碳反应机理 | 第67-68页 |
| 2.8 本章小结 | 第68-70页 |
| 参考文献 | 第70-74页 |
| 第3章 二氧化碳与水分解机理 | 第74-107页 |
| 3.1 引言 | 第74页 |
| 3.2 研究思路 | 第74-79页 |
| 3.2.1 光热化学循环分解水 | 第74-75页 |
| 3.2.2 过渡金属掺杂改性 | 第75-76页 |
| 3.2.3 理论计算方法 | 第76-79页 |
| 3.3 本章实验材料及设备 | 第79-84页 |
| 3.3.1 化学试剂及耗材 | 第79-80页 |
| 3.3.2 常规实验仪器及自制反应系统 | 第80-81页 |
| 3.3.3 表征仪器 | 第81-83页 |
| 3.3.4 理论计算软件 | 第83-84页 |
| 3.4 基于Fe掺杂TiO_2的光热化学循环实验研究 | 第84-90页 |
| 3.4.1 二氧化碳及水分解实验结果及分析 | 第84-86页 |
| 3.4.2 XRD实验结果及分析 | 第86-87页 |
| 3.4.3 光学性质表征实验结果及分析 | 第87-88页 |
| 3.4.4 XPS实验结果及分析 | 第88-90页 |
| 3.5 光热化学循环分解二氧化碳及水理论计算 | 第90-100页 |
| 3.5.1 计算模型及方法 | 第90-91页 |
| 3.5.2 Fe离子替位 | 第91-93页 |
| 3.5.3 态密度计算 | 第93-94页 |
| 3.5.4 光致氧空位形成能 | 第94-96页 |
| 3.5.5 二氧化碳分子吸附及其构型 | 第96-97页 |
| 3.5.6 水分子吸附及其构型 | 第97-98页 |
| 3.5.7 循环反应机理模型 | 第98-100页 |
| 3.6 本章小结 | 第100-102页 |
| 参考文献 | 第102-107页 |
| 第4章 辐射吸收转化增强 | 第107-136页 |
| 4.1 引言 | 第107页 |
| 4.2 研究思路 | 第107-108页 |
| 4.2.1 理论计算指导材料设计的相关研究 | 第107-108页 |
| 4.2.2 光热化学循环中的辐射吸收及转化 | 第108页 |
| 4.3 本章实验材料及设备 | 第108-111页 |
| 4.3.1 化学试剂及耗材 | 第108-109页 |
| 4.3.2 主要实验仪器及自制反应系统 | 第109-110页 |
| 4.3.3 表征仪器 | 第110-111页 |
| 4.3.4 理论计算软件 | 第111页 |
| 4.4 第一性原理计算 | 第111-119页 |
| 4.4.1 计算模型及方法 | 第111-113页 |
| 4.4.2 态密度计算结果与分析 | 第113-114页 |
| 4.4.3 吸收光谱计算结果与分析 | 第114-115页 |
| 4.4.4 氧空位形成能 | 第115-119页 |
| 4.5 过渡金属掺杂增强辐射吸收转化 | 第119-129页 |
| 4.5.1 材料制备与实验过程 | 第119-120页 |
| 4.5.2 实验结果 | 第120-121页 |
| 4.5.3 晶体结构与形态学 | 第121-125页 |
| 4.5.4 光学性质表征结果与分析 | 第125-126页 |
| 4.5.5 化学表面态与载流子传递分析 | 第126-129页 |
| 4.6 增强辐射吸收及转化的材料设计指导 | 第129-130页 |
| 4.7 本章小结 | 第130-131页 |
| 参考文献 | 第131-136页 |
| 第5章 光热耦合增强二氧化碳还原 | 第136-182页 |
| 5.1 引言 | 第136页 |
| 5.2 研究思路 | 第136-140页 |
| 5.2.1 光与热的协同耦合 | 第136-137页 |
| 5.2.2 贵金属负载 | 第137-138页 |
| 5.2.3 等离激元及其相关现象 | 第138-140页 |
| 5.3 本章实验材料及设备 | 第140-144页 |
| 5.3.1 化学试剂及耗材 | 第140-141页 |
| 5.3.2 常规实验仪器及自制反应系统 | 第141页 |
| 5.3.3 表征仪器 | 第141-143页 |
| 5.3.4 理论计算软件 | 第143-144页 |
| 5.4 基于钯纳米颗粒负载二氧化钛的光热化学循环实验研究 | 第144-147页 |
| 5.4.1 钯纳米颗粒负载二氧化钛材料制备 | 第144页 |
| 5.4.2 实验方法 | 第144-145页 |
| 5.4.3 实验结果 | 第145-147页 |
| 5.5 晶体结构与形态学 | 第147-150页 |
| 5.5.1 FESEM与HRTEM实验结果及分析 | 第147-148页 |
| 5.5.2 XRD实验结果及分析 | 第148-150页 |
| 5.6 光生载流子分离与光吸收性质 | 第150-156页 |
| 5.6.1 PL实验结果及分析 | 第150-151页 |
| 5.6.2 UV-Vis DRS及LSPR实验结果及分析 | 第151-154页 |
| 5.6.3 FDTD模拟结果及分析 | 第154-156页 |
| 5.7 表面态及载流子迁移 | 第156-161页 |
| 5.7.1 XPS及ESR实验结果及分析 | 第156-158页 |
| 5.7.2 In-situ DRIFTS实验结果及分析 | 第158-161页 |
| 5.8 基于单原子Pd的理论计算 | 第161-169页 |
| 5.8.1 单原子Pd负载模型 | 第161-163页 |
| 5.8.2 态密度计算结果与分析 | 第163-165页 |
| 5.8.3 单原子Pd负载模型中的氧空位形成 | 第165-168页 |
| 5.8.4 反应路径结果分析 | 第168-169页 |
| 5.9 基于Pd_4团簇的理论计算 | 第169-175页 |
| 5.9.1 Pd_4团簇负载锐钛矿TiO_2（101）模型 | 第169-170页 |
| 5.9.2 态密度计算结果与分析 | 第170-171页 |
| 5.9.3 氧空位形成计算结果与分析 | 第171-172页 |
| 5.9.4 反应路径结果分析 | 第172-175页 |
| 5.10 光热耦合因子增强二氧化碳还原反应机理 | 第175-176页 |
| 5.11 本章小结 | 第176-177页 |
| 参考文献 | 第177-182页 |
| 第6章 能量转化处理及理论模型 | 第182-217页 |
| 6.1 引言 | 第182页 |
| 6.2 研究思路 | 第182-187页 |
| 6.2.1 从热力学第二定律出发认识能量品质 | 第182-183页 |
| 6.2.2 能量及能量间的转化 | 第183-186页 |
| 6.2.3 向化学能转化及其效率相关研究 | 第186-187页 |
| 6.3 光化学的能带理论解释与热化学的活化能理论解释 | 第187-189页 |
| 6.3.1 基于半导体的光催化原理 | 第187-188页 |
| 6.3.2 基于金属氧化物的两步式热化学循环原理 | 第188-189页 |
| 6.4 光热化学循环的效率计算模型 | 第189-199页 |
| 6.4.1 光热化学循环原理 | 第189-191页 |
| 6.4.2 热力学平衡下的光热化学循环理论效率模型 | 第191-195页 |
| 6.4.3 考虑光化学中动力学因素的光热化学循环反应模型 | 第195-198页 |
| 6.4.4 考虑热化学中动力学因素的光热化学循环反应模型 | 第198-199页 |
| 6.5 光热化学循环效率计算 | 第199-208页 |
| 6.5.1 光反应阶段光吸收计算 | 第200-201页 |
| 6.5.2 热反应阶段耗能计算 | 第201-202页 |
| 6.5.3 仅考虑光反应中动力学因素的相关效率讨论 | 第202-205页 |
| 6.5.4 考虑热反应中动力学因素的相关效率讨论 | 第205-208页 |
| 6.6 本章小结 | 第208-209页 |
| 本章符号表 | 第209-212页 |
| 参考文献 | 第212-217页 |
| 第7章 本文总结及展望 | 第217-220页 |
| 7.1 本文总结 | 第217-218页 |
| 7.2 本文创新之处 | 第218页 |
| 7.3 本文不足之处 | 第218-219页 |
| 7.4 未来展望 | 第219-220页 |
| 作者简介 | 第220-223页 |
