| 摘要 | 第6-8页 |
| ABSTRACT | 第8-10页 |
| 第一章 绪论 | 第14-56页 |
| 1.1 甲烷C_1资源的种类与分布 | 第14-19页 |
| 1.2 甲烷C_1资源的利用 | 第19-21页 |
| 1.3 甲烷C_1资源的化学工业现状 | 第21-47页 |
| 1.3.2 甲烷间接转化的研究 | 第24-33页 |
| 1.3.3 甲烷的直接转化的研究 | 第33-47页 |
| 1.3.4 目前甲烷转化研究中存在的问题 | 第47页 |
| 1.4 本文实验方案的设计思路 | 第47-56页 |
| 第二章 甲烷的光化学溴代活化的放大研究 | 第56-83页 |
| 2.1 前言 | 第56-57页 |
| 2.2 实验部分 | 第57-67页 |
| 2.2.1. 试剂及仪器 | 第57-58页 |
| 2.2.2. 反应装置的设计 | 第58-61页 |
| 2.2.3. 甲烷光化学活化试验步骤及产物分析 | 第61页 |
| 2.2.4. 产物的定性分析 | 第61-64页 |
| 2.2.5. 光源光谱测定 | 第64-67页 |
| 2.3 实验结果与讨论 | 第67-80页 |
| 2.3.1. 光源对甲烷溴代活化的影响 | 第67-69页 |
| 2.3.2. 工艺条件对甲烷光化学溴代活化的影响 | 第69-80页 |
| 2.3.2.1. 预热对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第69-70页 |
| 2.3.2.2. 预热时间及温度对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第70-73页 |
| 2.3.2.3. 暗区对甲烷光化学溴代活化的影响 | 第73-74页 |
| 2.3.2.4. 光源位置对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第74页 |
| 2.3.2.5. 反应物料比例对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第74-75页 |
| 2.3.2.6. 反应时间对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第75-78页 |
| 2.3.2.7. 光源强度对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第78-79页 |
| 2.3.2.8. 投料量对甲烷光化学溴代反应的影响 | 第79-80页 |
| 2.4 本章小结 | 第80-82页 |
| 参考文献 | 第82-83页 |
| 第三章 温和条件下由二溴甲烷合成甲醛的研究 | 第83-109页 |
| 3.1. 前言 | 第83-86页 |
| 3.2. 实验方法 | 第86-87页 |
| 3.2.1. 试验所用试剂与仪器 | 第86-87页 |
| 3.2.2. 缩醛的合成反应 | 第87页 |
| 3.2.3. 缩醛的水解反应 | 第87页 |
| 3.3. 二溴甲烷与正碳醇合成缩醛的工艺研究 | 第87-91页 |
| 3.3.1. 正碳醇与CH_2Br_2的比例对CH_2Br_2转化率的影响 | 第87-89页 |
| 3.3.2. 反应时间对CH_2Br_2转化率的影响 | 第89-90页 |
| 3.3.3. 反应温度对二溴甲烷转化率的影响 | 第90-91页 |
| 3.4. 缩醛水解制备甲醛的催化剂的筛选及工艺条件优化 | 第91-105页 |
| 3.4.1. 催化剂的筛选 | 第91-98页 |
| 3.4.1.1. 液体酸催化剂对缩醛水解的影响 | 第91-93页 |
| 3.4.1.2. 几种固体酸催化剂对缩醛水解的影响 | 第93-94页 |
| 3.4.1.3. 几种杂多酸催化剂对缩醛水解的影响 | 第94-96页 |
| 3.4.1.4. 不同硅铝比的ZSM-5催化剂对缩醛水解的影响 | 第96-97页 |
| 3.4.1.5. HZSM-5(25)催化剂的焙烧温度对缩醛水解的影响 | 第97-98页 |
| 3.4.2. 水解反应条件的优化 | 第98-102页 |
| 3.4.2.1. 反应温度对二戊氧基甲烷和二已氧基甲烷的水解影响 | 第99页 |
| 3.4.2.2. HZSM-5(25)的用量对二戊氧基甲烷和二己氧基甲烷的水解影响 | 第99-100页 |
| 3.4.2.3. 反应时间对二戊氧基甲烷和二已氧基甲烷的水解影响 | 第100-102页 |
| 3.4.3. 缩醛连续水解方法的研究 | 第102-105页 |
| 3.4.3.1. 连续水解装置中催化剂用量对戊缩醛水解的影响 | 第102-103页 |
| 3.4.3.2. 连续水解装置中反应温度对戊缩醛水解的影响 | 第103页 |
| 3.4.3.3. 缩醛连续水解放大试验结果 | 第103-105页 |
| 3.5. 小结 | 第105-107页 |
| 参考文献 | 第107-109页 |
| 第四章 由二溴甲烷合成碳酸二甲酯的研究 | 第109-150页 |
| 4.1. 前言 | 第109-110页 |
| 4.2. 实验方法 | 第110-112页 |
| 4.3. DMM的合成 | 第112-113页 |
| 4.4. DMM选择性氧化催化剂的筛选 | 第113-121页 |
| 4.4.1. 中心金属离子的筛选 | 第113-115页 |
| 4.4.2. 配体的筛选 | 第115-116页 |
| 4.4.3. 催化剂载体的筛选 | 第116-121页 |
| 4.5. CU-MCM41与Cu-MCM48催化剂的表征 | 第121-134页 |
| 4.5.1. Cu-MCM41与Cu-MCM48催化剂的合成 | 第121页 |
| 4.5.2. Cu-MCM41与Cu-MCM48催化剂的表征 | 第121-134页 |
| 4.5.2.1. 红外分析(FT-IR) | 第122-123页 |
| 4.5.2.2. 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP-AES) | 第123-124页 |
| 4.5.2.3. X射线粉末衍射分析(XRD) | 第124-127页 |
| 4.5.2.4. N_2气吸附脱附曲线分析(BET) | 第127-129页 |
| 4.5.2.5. 扫描电镜(SEM)投射电镜(TEM)分析 | 第129-133页 |
| 4.5.2.6. X射线光电子能谱分析(XPS) | 第133-134页 |
| 4.6. DMM选择性氧化反应的工艺条件优化 | 第134-144页 |
| 4.6.1. 催化剂负载量对DMM选择性氧化合成DMC的影响 | 第134-135页 |
| 4.6.2. 催化剂用量的影响 | 第135-137页 |
| 4.6.3. 反应压力的影响 | 第137-138页 |
| 4.6.4. 反应温度的影响 | 第138-140页 |
| 4.6.5. 反应时间的影响 | 第140-141页 |
| 4.6.6. NHPI用量的影响 | 第141-143页 |
| 4.6.7. 催化剂循环利用 | 第143-144页 |
| 4.7. DMM选择性氧化合成DMC的催化反应机理 | 第144-146页 |
| 4.8. 小结 | 第146-148页 |
| 参考文献 | 第148-150页 |
| 第五章 由二溴甲烷合成其它化学品的探索 | 第150-159页 |
| 5.1. 前言 | 第150-151页 |
| 5.2. 由二溴甲烷合成尿素的研究 | 第151-155页 |
| 5.2.1. 试剂与仪器 | 第152-153页 |
| 5.2.2. 实验方法 | 第153页 |
| 5.2.3. 结果与讨论 | 第153-155页 |
| 5.3. 由二溴甲烷合成聚苯醚类树脂的研究 | 第155-156页 |
| 5.4. 小结 | 第156-158页 |
| 参考文献 | 第158-159页 |
| 第六章 甲烷转化过程中含溴副产物的回收利用 | 第159-172页 |
| 6.1. 前言 | 第159-161页 |
| 6.2. 溴化氢的回收试验 | 第161-169页 |
| 6.2.1. 实验方法 | 第161-163页 |
| 6.2.2. 溴化氢吸收剂筛选 | 第163-164页 |
| 6.2.3. 溴化氢回收工艺条件研究 | 第164-169页 |
| 6.3. 溴化钠(或溴化钾)的回收利用 | 第169页 |
| 6.4. 小结 | 第169-171页 |
| 参考文献 | 第171-172页 |
| 第七章 展望 | 第172-175页 |
| 博士研究生阶段的科研成果 | 第175-177页 |
| 致谢 | 第177页 |
