| 摘要 | 第1-7页 |
| ABSTRACT | 第7-15页 |
| 第一章 引言 | 第15-19页 |
| 参考文献 | 第17-19页 |
| 第二章 文献综述 | 第19-54页 |
| §2.1 "直接法"合成甲基氯硅烷工艺特点 | 第19-22页 |
| §2.2 甲基氯硅烷单体生产中副产物的组成 | 第22-23页 |
| §2.2.1 高沸物的组成 | 第22-23页 |
| §2.2.2 低沸物的组成 | 第23页 |
| §2.3 高沸物催化裂解工艺 | 第23-31页 |
| §2.3.1 氯气裂解高沸物工艺 | 第24-25页 |
| §2.3.2 醇裂解高沸物工艺 | 第25页 |
| §2.3.3 有机卤化物裂解高沸物工艺 | 第25-27页 |
| §2.3.3.1 卤代芳烃裂解高沸物反应 | 第26页 |
| §2.3.3.2 卤代烷烃裂解高沸物反应 | 第26-27页 |
| §2.3.3.3 卤代不饱和烃裂解高沸物反应 | 第27页 |
| §2.3.4 加氢催化裂解高沸物工艺 | 第27-29页 |
| §2.3.5 HCl催化裂解高沸物工艺 | 第29-31页 |
| §2.4 甲基三氯硅烷转化反应工艺 | 第31-36页 |
| §2.4.1 甲基氯化铝法转化法 | 第31-33页 |
| §2.4.2 氢化氯铝转化法 | 第33-34页 |
| §2.4.3 直接加H_2转化法 | 第34-35页 |
| §2.4.4 光氯化转化法 | 第35-36页 |
| §2.5 副产甲基氯硅烷催化再分配反应工艺 | 第36-41页 |
| §2.5.1 再分配反应原理 | 第36页 |
| §2.5.2 M_1与M_3再分配反应工艺 | 第36-38页 |
| §2.5.3 M_1与高、低沸物裂解、再分配反应工艺 | 第38-41页 |
| §2.5.3.1 加H_2裂解再分配反应工艺 | 第38-39页 |
| §2.5.3.2 加HCl裂解再分配反应工艺 | 第39-40页 |
| §2.5.3.3 直接裂解再分配反应工艺 | 第40-41页 |
| §2.5.4 其它再分配工艺 | 第41页 |
| §2.6 课题的提出及研究内容 | 第41-42页 |
| 参考文献 | 第42-54页 |
| 第三章 有机硅单体副产高沸物催化裂解反应研究 | 第54-83页 |
| §3.1 引言 | 第54-55页 |
| §3.2 高沸物催化裂解反应小试工艺研究 | 第55-67页 |
| §3.2.1 实验部分 | 第55-59页 |
| §3.2.1.1 原料和试剂 | 第55-56页 |
| §3.2.1.2 实验装置及流程 | 第56页 |
| §3.2.1.3 实验步骤 | 第56-57页 |
| §3.2.1.4 裂解产物定量分析 | 第57-59页 |
| §3.2.1.5 结果表征方法 | 第59页 |
| §3.2.2 实验结果与讨论 | 第59-67页 |
| §3.2.2.1 反应工艺和装置的优化 | 第59-60页 |
| §3.2.2.2 催化体系的选择 | 第60-61页 |
| §3.2.2.3 高沸物中杂质的影响 | 第61-63页 |
| §3.2.2.4 搅拌转速的影响 | 第63-64页 |
| §3.2.2.5 反应温度的影响 | 第64-65页 |
| §3.2.2.6 HCl流速的影响 | 第65-66页 |
| §3.2.2.7 催化剂用量的影响 | 第66页 |
| §3.2.2.8 催化剂的重复利用 | 第66-67页 |
| §3.3 高沸物催化裂解反应机理的探讨和验证 | 第67-76页 |
| §3.3.1 高沸物的GC-MS解析 | 第67-72页 |
| §3.3.2 高沸物与HCl催化裂解反应机理的探讨 | 第72-75页 |
| §3.3.3 高沸物与HCl催化裂解反应机理验证 | 第75-76页 |
| §3.4 高沸物二硅烷催化裂解反应宏观动力学研究 | 第76-81页 |
| §3.4.1 宏观动力学模型的建立 | 第76-78页 |
| §3.4.2 宏观动力学模型求解 | 第78-81页 |
| §3.5 本章小结 | 第81-82页 |
| 参考文献 | 第82-83页 |
| 第四章 甲基三氯硅烷甲基氯化铝法转化反应 | 第83-96页 |
| §4.1 引言 | 第83-84页 |
| §4.2 实验部分 | 第84-87页 |
| §4.2.1 原料及设备 | 第84页 |
| §4.2.2 实验装置及流程 | 第84-86页 |
| §4.2.3 产物分析 | 第86-87页 |
| §4.3 实验结果与讨论 | 第87-94页 |
| §4.3.1 气-固相反应的引发过程 | 第87-89页 |
| §4.3.2 催化剂的影响 | 第89-90页 |
| §4.3.3 搅拌转速的影响 | 第90-91页 |
| §4.3.4 CH_3Cl/M_1摩尔比的影响 | 第91-92页 |
| §4.3.5 反应温度的影响 | 第92页 |
| §4.3.6 反应前后Al粉形态的变化 | 第92-94页 |
| §4.4 本章小结 | 第94-95页 |
| 参考文献 | 第95-96页 |
| 第五章 固体酸催化甲基氯硅烷再分配反应研究 | 第96-133页 |
| §5.1 引言 | 第96页 |
| §5.2 固体酸催化M_1与M_3再分配反应研究 | 第96-119页 |
| §5.2.1 实验部分 | 第97-100页 |
| §5.2.1.1 反应原理 | 第97-98页 |
| §5.2.1.2 主要试剂及原料 | 第98页 |
| §5.2.1.3 催化剂的制备 | 第98-99页 |
| §5.2.1.4 催化剂反应性能评价 | 第99-100页 |
| §5.2.1.5 催化剂表征 | 第100页 |
| §5.2.2 不同氧化物固体酸催化剂再分配反应性能考察 | 第100-103页 |
| §5.2.2.1 催化剂的制备 | 第101页 |
| §5.2.2.2 氧化物固体酸催化剂反应活性及稳定性考察 | 第101-103页 |
| §5.2.3 不同载体对催化剂再分配反应性能影响 | 第103-104页 |
| §5.2.3.1 催化剂的制备 | 第103页 |
| §5.2.3.2 催化反应活性 | 第103-104页 |
| §5.2.4 不同活性炭对催化剂反应性能的影响 | 第104-106页 |
| §5.2.5 不同活性炭粒径对催化剂反应性能的影响 | 第106-107页 |
| §5.2.6 AlCl_3/活性炭固体酸制备条件对催化剂反应性能的影响 | 第107-112页 |
| §5.2.6.1 催化剂制备 | 第107页 |
| §5.2.6.2 活性炭载体预处理对催化剂反应性能的影响 | 第107-109页 |
| §5.2.6.3 AlCl_3负载量对催化剂活性的影响 | 第109-110页 |
| §5.2.6.4 活化温度对催化剂活性的影响 | 第110-111页 |
| §5.2.6.5 活化时间对催化剂活性的影响 | 第111-112页 |
| §5.2.7 反应条件对催化剂反应性能的影响 | 第112-114页 |
| §5.2.7.1 反应物摩尔比的影响 | 第112-113页 |
| §5.2.7.2 LHSV的影响 | 第113页 |
| §5.2.7.3 反应温度的影响 | 第113-114页 |
| §5.2.8 催化剂的使用寿命考察 | 第114-115页 |
| §5.2.9 催化剂的结构与酸性表征 | 第115-119页 |
| §5.2.9.1 样品的XRD分析 | 第115-116页 |
| §5.2.9.2 催化剂的TG-DSC分析 | 第116-117页 |
| §5.2.9.3 催化剂的吡啶吸附Raman光谱分析 | 第117-118页 |
| §5.2.9.4 催化剂的~(27)Al MAS NMR分析 | 第118-119页 |
| §5.2.10 M_1与M_3气-固相再分配反应机理探讨 | 第119页 |
| §5.3 AlCl_3/AC固体酸催化剂再分配反应失活与再生研究 | 第119-127页 |
| §5.3.1 催化剂的失活行为研究 | 第120-124页 |
| §5.3.1.1 催化剂的稳定性实验 | 第120-121页 |
| §5.3.1.2 反应后催化剂上的活性组分流失分析 | 第121-122页 |
| §5.3.1.3 反应后催化剂上的沉淀物种分析 | 第122-124页 |
| §5.3.2 催化剂的再生研究 | 第124-127页 |
| §5.3.2.1 焙烧还原再生法 | 第125-126页 |
| §5.3.2.2 溶剂洗涤再生法 | 第126-127页 |
| §5.4 M_1转化与再分配反应组合工艺研究 | 第127-129页 |
| §5.4.1 实验装置及流程 | 第128-129页 |
| §5.4.2 结果与讨论 | 第129页 |
| §5.5 本章小结 | 第129-130页 |
| 参考文献: | 第130-133页 |
| 第六章 AlCl_3/活性炭固体酸催化甲基三氯硅烷/三甲基氯硅烷再分配反应宏观动力学研究. | 第133-143页 |
| §6.1 引言 | 第133页 |
| §6.2 宏观动力学实验 | 第133-135页 |
| §6.2.1 实验用反应器 | 第133-134页 |
| §6.2.2 宏观动力学数据的测定 | 第134-135页 |
| §6.2.2.1 催化剂床层温度等温性测定 | 第134页 |
| §6.2.2.2 外扩散的排除 | 第134-135页 |
| §6.3 宏观动力学模型的建立与求解 | 第135-142页 |
| §6.3.1 动力学模型的建立 | 第135-137页 |
| §6.3.2 模型方程的参数计算 | 第137-140页 |
| §6.3.3 模型方程的参数检验 | 第140-142页 |
| §6.4 本章小结 | 第142页 |
| 参考文献: | 第142-143页 |
| 第七章 AlCl_3/活性炭固体酸催化甲基三氯硅烷与低沸物再分配反应工艺研究 | 第143-151页 |
| §7.1 引言 | 第143-144页 |
| §7.2 实验部分 | 第144-146页 |
| §7.2.1 试剂及原料 | 第144页 |
| §7.2.2 反应原理 | 第144-145页 |
| §7.2.3 实验操作及产物分析 | 第145-146页 |
| §7.3 实验结果与讨论 | 第146-149页 |
| §7.3.1 M_1/LBR质量配比的影响 | 第146-147页 |
| §7.3.2 反应温度的影响 | 第147页 |
| §7.3.3 液时空速的影响 | 第147-148页 |
| §7.3.4 催化剂使用寿命考察 | 第148-149页 |
| §7.4 本章小结 | 第149-150页 |
| 参考文献 | 第150-151页 |
| 第八章 全文总结与展望 | 第151-155页 |
| §8.1 总结论 | 第151-154页 |
| §8.2 本论文的不足之处与展望 | 第154-155页 |
| 附录1 | 第155-157页 |
| 附录2 | 第157-160页 |
| 附录3 | 第160-161页 |
| 作者简介及已发表论文 | 第161-164页 |
| 致谢 | 第164页 |
