| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-8页 |
| 第1章 非绝热分子动力学 | 第13-25页 |
| 1.1 引言 | 第13-15页 |
| 1.2 混合量子-经典动力学 | 第15-16页 |
| 1.3 面跳跃(Surface Hopping)方法 | 第16-20页 |
| 1.3.1 最少面跳跃方法(FSSH) | 第17-19页 |
| 1.3.2 能量守恒和阻挫跳跃 | 第19-20页 |
| 1.4 量子退相干 | 第20-21页 |
| 1.5 基于含时密度泛函的面跳跃方法 | 第21-24页 |
| 1.5.1 单电子轨道近似 | 第23页 |
| 1.5.2 经典路径近似 | 第23-24页 |
| 1.6 非绝热分子动力学基本过程 | 第24-25页 |
| 第2章 TiO_2表面光催化 | 第25-36页 |
| 2.1 钛氧化物材料 | 第25-26页 |
| 2.2 TiO_2的几何结构及电子结构 | 第26-28页 |
| 2.3 TiO_2中的缺陷 | 第28-31页 |
| 2.3.1 氧空位缺陷 | 第29-30页 |
| 2.3.2 桥氧羟基缺陷 | 第30-31页 |
| 2.3.3 钛填隙缺陷 | 第31页 |
| 2.4 TiO_2光催化基本原理 | 第31-34页 |
| 2.4.1 光吸收 | 第31-33页 |
| 2.4.2 载流子的热能化 | 第33页 |
| 2.4.3 电子的俘获 | 第33页 |
| 2.4.4 空穴的俘获 | 第33-34页 |
| 2.4.5 电子空穴复合 | 第34页 |
| 2.5 光生载流子向吸附物的迁移 | 第34-36页 |
| 第3章 甲醇在二氧化钛表面光生空穴超快转移过程 | 第36-55页 |
| 3.1 引言 | 第36-38页 |
| 3.2 方法 | 第38-41页 |
| 3.2.1 计算方法 | 第38-39页 |
| 3.2.2 K点测试 | 第39页 |
| 3.2.3 DFT+U测试 | 第39页 |
| 3.2.4 底面赝氢饱和 | 第39-41页 |
| 3.3 结果讨论 | 第41-53页 |
| 3.3.1 CH_3OH/TiO_2界面的吸附结构 | 第41-42页 |
| 3.3.2 CH_3OH/TiO_2界面的电子结构 | 第42-43页 |
| 3.3.3 空穴捕获态的热扰动 | 第43-45页 |
| 3.3.4 光生空穴动力学过程 | 第45-51页 |
| 3.3.5 结果讨论 | 第51-53页 |
| 3.4 实验验证 | 第53页 |
| 3.5 总结 | 第53-55页 |
| 第4章 原子核量子隧穿引起的分子/金属氧化物界面超快电荷转移 | 第55-64页 |
| 4.1 引言 | 第55-56页 |
| 4.2 方法 | 第56-59页 |
| 4.2.1 计算方法 | 第57页 |
| 4.2.2 热浴选择 | 第57-58页 |
| 4.2.3 Beads数选取 | 第58-59页 |
| 4.3 结果讨论 | 第59-64页 |
| 4.3.1 几何结构和电子结构 | 第59-60页 |
| 4.3.2 CH_3OH解离势垒 | 第60页 |
| 4.3.3 核量子效应引起的质子隧穿 | 第60-61页 |
| 4.3.4 质子隧穿耦合超快空穴迁移 | 第61-64页 |
| 第5章 钙钛矿中本征缺陷的反常电子空穴复合研究 | 第64-72页 |
| 5.1 方法 | 第64-66页 |
| 5.1.1 计算方法 | 第64-66页 |
| 5.2 结果讨论 | 第66-72页 |
| 5.2.1 本征缺陷的几何结构和电子结构 | 第66页 |
| 5.2.2 载流子复合的非绝热动力学研究 | 第66-72页 |
| 第6章 最新研究以及未来展望 | 第72-77页 |
| 6.1 经典路径近似(CPA)地修正 | 第72-74页 |
| 6.1.1 CO_2在TiO_2表面光还原的超快动力学研究 | 第72-74页 |
| 6.2 未来展望 | 第74-77页 |
| 参考文献 | 第77-90页 |
| 致谢 | 第90-92页 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 | 第92页 |
