| 摘要 | 第4-6页 |
| ABSTRACT | 第6-7页 |
| 1 绪论 | 第21-36页 |
| 1.1 研究背景与意义 | 第21-22页 |
| 1.2 电解水产氢分子催化剂研究进展 | 第22-34页 |
| 1.2.1 钴配合物催化剂 | 第22-27页 |
| 1.2.2 镍配合物催化剂 | 第27-28页 |
| 1.2.3 铁配合物催化剂 | 第28-29页 |
| 1.2.4 钼配合物催化剂 | 第29-30页 |
| 1.2.5 分子催化剂的催化机理和结构设计的基本原则 | 第30-32页 |
| 1.2.6 基于分子催化剂的电沉积 | 第32-34页 |
| 1.3 本文主要研究思路 | 第34-36页 |
| 2 三吡啶二胺钴分子催化剂的合成及其在中性水溶液中的电催化产氢性能 | 第36-56页 |
| 2.1 引言 | 第36-37页 |
| 2.2 实验部分 | 第37-43页 |
| 2.2.1 仪器和药品 | 第37-38页 |
| 2.2.2 N_5配体L1的合成 | 第38-39页 |
| 2.2.3 配体L2的合成 | 第39页 |
| 2.2.4 配合物[(L1)Co(NCCH_3)](BF_4)_2(A1)的合成 | 第39-40页 |
| 2.2.5 配合物[[(L1)Co(H_2O)](BF_4)_2(A2)的合成 | 第40页 |
| 2.2.6 配合物(L2)Co(NCCH_3)](BF_4)_2(B1)的合成 | 第40页 |
| 2.2.7 配合物[(L2)Co(H_2O)](BF_4)_2(B2)的合成 | 第40页 |
| 2.2.8 单晶结构分析 | 第40-42页 |
| 2.2.9 电化学分析仪器及相关实验参数 | 第42-43页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第43-55页 |
| 2.3.1 配合物A1、A2、B1和B2的晶体结构 | 第43-46页 |
| 2.3.2 配合物A1、A2、B1和B2在有机相中的电化学性质 | 第46-48页 |
| 2.3.3 配合物A2和B2在水相中的循环伏安和极谱性质 | 第48-52页 |
| 2.3.4 配合物A2在中性水溶液中的催化活性和稳定性研究 | 第52-53页 |
| 2.3.5 配合物A2在中性水溶液中的电催化产氢的法拉第效率 | 第53-54页 |
| 2.3.6 配合物A2在中性水溶液中的长时间电解实验 | 第54-55页 |
| 2.4 本章小结 | 第55-56页 |
| 3 氮五配位镍分子催化剂的合成及其在中性水溶液中的电催化还原产氢性能 | 第56-81页 |
| 3.1 引言 | 第56-57页 |
| 3.2 实验部分 | 第57-62页 |
| 3.2.1 仪器和药品 | 第57-58页 |
| 3.2.2 配体L3的合成 | 第58页 |
| 3.2.3 配体L4的合成 | 第58-59页 |
| 3.2.4 配合物[L3)Ni(NCCH_3)](BF_4)_2(C1)的合成 | 第59页 |
| 3.2.5 配合物[(L3)Ni(OH_2)](BF_4)_2(C2)的合成 | 第59页 |
| 3.2.6 配合物[(L1)Ni(NCCH_3)](BF_4)_2(D1)的合成 | 第59-60页 |
| 3.2.7 配合物[(L1)Ni(OH_2)](BF_4)_2(D2)的合成 | 第60页 |
| 3.2.8 配合物[(L4)Ni(NCCH_3)](BF4)_2(E1)的合成 | 第60页 |
| 3.2.9 配合物[(L4)Ni(OH_2)](BF_4)_2(E2)的合成 | 第60页 |
| 3.2.10 单晶结构分析 | 第60-62页 |
| 3.2.11 电化学分析设备及相关实验参数 | 第62页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第62-80页 |
| 3.3.1 配合物C1、D1、D2和E1的晶体结构 | 第62-65页 |
| 3.3.2 配合物C1-E2在四氢呋喃中的循环伏安研究 | 第65-69页 |
| 3.3.3 配合物C2-E2在水相中的循环伏安特性研究 | 第69-71页 |
| 3.3.4 配合物D2在水相中的分子催化过程研究 | 第71-76页 |
| 3.3.5 配合物D2在水相中的控制电势短时间电解实验 | 第76-77页 |
| 3.3.6 镍配合物C2、D2和E2在水相中的长时间电解实验 | 第77-80页 |
| 3.4 本章小结 | 第80-81页 |
| 4 具有高催化活性的电化学还原水产氢分子铜催化剂的合成与性质研究 | 第81-101页 |
| 4.1 引言 | 第81-82页 |
| 4.2 实验部分 | 第82-86页 |
| 4.2.1 仪器和药品 | 第82-83页 |
| 4.2.2 铜配合物G的合成 | 第83页 |
| 4.2.3 一价铜配合物H的合成 | 第83页 |
| 4.2.4 配合物G单晶结构测试 | 第83-84页 |
| 4.2.5 配合物G在乙腈中的循环伏安测试 | 第84-85页 |
| 4.2.6 配合物G在酸性水溶液中的循环伏安测试 | 第85页 |
| 4.2.7 配合物G在酸性水溶液中控制电势电解测试 | 第85页 |
| 4.2.8 配合物G在酸性水溶液中的法拉第效率测试 | 第85-86页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第86-99页 |
| 4.3.1 单核铜配合物G的晶体结构 | 第86-87页 |
| 4.3.2 配合物G在乙腈中的循环伏安测试 | 第87-89页 |
| 4.3.3 配合物G在酸性水溶液中的循环伏安研究 | 第89-92页 |
| 4.3.4 配合物G在酸性水溶液中的法拉第效率 | 第92-93页 |
| 4.3.5 配合物G在酸性水溶液中的控制电势电解性质研究 | 第93-95页 |
| 4.3.6 配合物G在酸性水溶液中的电催化产氢机理研究 | 第95-99页 |
| 4.4 本章小结 | 第99-101页 |
| 5 纳米铜沉积膜在中性水溶液中的电催化还原产氢性质研究 | 第101-123页 |
| 5.1 引言 | 第101-102页 |
| 5.2 实验部分 | 第102-105页 |
| 5.2.1 仪器和药品 | 第102-103页 |
| 5.2.2 电沉积膜Cu-Cu_xO-Pt-1的制备 | 第103页 |
| 5.2.3 电化学测试 | 第103-104页 |
| 5.2.4 工作电极法拉第效率测试 | 第104页 |
| 5.2.5 电沉积膜的物理特性表征 | 第104-105页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第105-122页 |
| 5.3.1 Cu-Cu_xO-Pt-1沉积膜的形貌和结构表征 | 第105-109页 |
| 5.3.2 Cu-Cu_xO-Pt-1的线性伏安扫描研究 | 第109-112页 |
| 5.3.3 控制电势电解实验 | 第112-117页 |
| 5.3.4 Cu-Cu_xO-Pt-1膜的电催化稳定性研究 | 第117-122页 |
| 5.4 本章小结 | 第122-123页 |
| 6 结论与展望 | 第123-126页 |
| 6.1 结论 | 第123-124页 |
| 6.2 创新点 | 第124页 |
| 6.3 展望 | 第124-126页 |
| 参考文献 | 第126-136页 |
| 附录A 附表 | 第136-140页 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第140-141页 |
| 致谢 | 第141-142页 |
| 作者简介 | 第142页 |
