中文摘要 | 第1-5页 |
英文摘要 | 第5-11页 |
第一章 文献综述 | 第11-23页 |
1.1 引言 | 第11页 |
1.2 甲基叔丁基醚的物化性质 | 第11-12页 |
1.3 合成甲基叔丁基醚的现实意义 | 第12-13页 |
1.3.1 甲基叔丁基醚在国民经济中的作用 | 第12-13页 |
1.3.2 甲基叔丁基醚在改善环境中的作用 | 第13页 |
1.4 甲基叔丁基醚的其它应用 | 第13页 |
1.5 甲基叔丁基醚的市场需求和发展趋势 | 第13-14页 |
1.6 甲基叔丁基醚生产方法的近期研究进展 | 第14-19页 |
1.6.1 甲基叔丁基醚的工业生产方法 | 第14-15页 |
1.6.2 研究中的方法 | 第15-19页 |
1.7 合成甲基叔丁基醚反应的理论基础 | 第19-22页 |
1.7.1 合成甲基叔丁基醚反应的热力学分析 | 第19-20页 |
1.7.2 合成甲基叔丁基醚反应的机理 | 第20-22页 |
1.8 对合成甲基叔丁基醚反应研究现状的分析 | 第22-23页 |
1.8.1 对研究现状的分析 | 第22页 |
1.8.2 本课题的研究重点 | 第22-23页 |
第二章 实验方法 | 第23-30页 |
2.1 原料与试剂 | 第23页 |
2.2 催化剂制备 | 第23-25页 |
2.2.1 氢型分子筛的制备 | 第23-24页 |
2.2.2 工业剂型催化剂的制备 | 第24页 |
2.2.3 改性催化剂的制备 | 第24-25页 |
2.3 活性评价 | 第25-27页 |
2.3.1 操作条件 | 第26页 |
2.3.2 操作步骤 | 第26-27页 |
2.4 产物分析 | 第27-28页 |
2.5 催化剂表征 | 第28-30页 |
2.5.1 NH_3-TPD | 第28页 |
2.5.2 吸附吡啶的红外光谱 | 第28页 |
2.5.3 XPS分析 | 第28-29页 |
2.5.4 比表面测定 | 第29-30页 |
第三章 改性沸石催化剂上气相合成MTBE反应 | 第30-44页 |
3.1 不同类型沸石的结构 | 第30-35页 |
3.1.1 沸石的结构 | 第30-31页 |
3.1.2 不同沸石的催化反应性能 | 第31-32页 |
3.1.3 加入粘合剂γ-Al_20_3的HZSM-5和Hβ沸石的活性 | 第32页 |
3.1.4 焙烧温度对Hβ-Al_2O_3催化活性的影响 | 第32-33页 |
3.1.5 高价阳离子交换沸石的探索 | 第33-34页 |
3.1.6 合成MTBE反应酸性中心的考察 | 第34-35页 |
3.2 氧化物改性的沸石催化剂 | 第35-38页 |
3.2.1 B_2O_3的酸性 | 第35-36页 |
3.2.2 不同氧化物改性沸石催化剂的反应活性 | 第36-37页 |
3.2.3 B_2O_3负载量与活性的关系 | 第37页 |
3.2.4 硼改性Hβ-Al_2O_3催化剂与Amberlyst-15催化活性的比较 | 第37-38页 |
3.2.5 硼改性对催化剂比表面的影响 | 第38页 |
3.3 沸石型固体超强酸催化剂 | 第38-43页 |
3.3.1 SO_4~(2-)-Fe_2O_3超强酸的酸性中心 | 第39页 |
3.3.2 不同制备方法SO_4~(2-)-Fe_2O_3-Hβ-Al_2O_3催化剂的反应活性 | 第39-40页 |
3.3.3 不同Fe_2O_3负载量的超强酸催化剂的反应性能 | 第40页 |
3.3.4 SO_4~(2-)-Fe_2O_3-Hβ-Al_2O_3催化剂与Amberlyst-15活性的比较 | 第40-41页 |
3.3.5 引入超强酸中心对比表面的影响 | 第41页 |
3.3.6 稳定性考察 | 第41-43页 |
3.4 小结 | 第43-44页 |
第四章 超临界技术在合成MTBE沸石型催化剂制备中的应用 | 第44-55页 |
4.1 超临界流体简介 | 第44-45页 |
4.2 催化剂的制备 | 第45页 |
4.2.1 超临界浸渍-常规干燥 | 第45页 |
4.2.2 超临界浸渍-超临界干燥 | 第45页 |
4.3 催化剂活性评价 | 第45-46页 |
4.4 催化剂稳定性考察 | 第46-47页 |
4.5 催化剂表面酸性 | 第47-51页 |
4.5.1 硼改性催化剂表面酸性的变化 | 第47-49页 |
4.5.2 超强酸催化剂SO_4~(2-)-Fe_2O_3-Hβ-Al_2O_3表面酸性的变化 | 第49-51页 |
4.6 超临界制备方法对催化剂表面性质的影响 | 第51-52页 |
4.7 超临界制备方法对催化剂比表面的影响 | 第52-53页 |
4.8 小结 | 第53-55页 |
第五章 改性β沸石催化剂上气相合成MTBE本征反应动力学研究 | 第55-65页 |
5.1 内、外扩散影响因素的消除 | 第55-56页 |
5.1.1 外扩散影响因素的消除 | 第55-56页 |
5.1.2 内扩散影响因素的消除 | 第56页 |
5.2 反应物浓度对反应速率的影响 | 第56-58页 |
5.2.1 异丁烯浓度保持不变时甲醇浓度的影响 | 第56-57页 |
5.2.2 异丁烯浓度的影响 | 第57-58页 |
5.3 温度对反应速率的影响 | 第58-61页 |
5.3.1 Hβ-Al_2O_3催化剂 | 第58-59页 |
5.3.2 普通方法制备的B_2O_3-Hβ-Al_2O_3催化剂 | 第59-60页 |
5.3.3 普通方法制备的SO_4~(2-)-Fe_2O_3-Hβ-Al_2O_3催化剂 | 第60页 |
5.3.4 超临界浸渍制备的SO_4~(2-)-Fe_2O_3-Hβ-Al_2O_3催化剂 | 第60-61页 |
5.3.5 超临界浸渍制备的B_2O_3-Hβ-Al_2O_3催化剂 | 第61页 |
5.4 动力学模型的建立 | 第61-63页 |
5.5 模型检验 | 第63页 |
5.6 小结 | 第63-65页 |
第六章 超临界流体中MTBE合成反应 | 第65-71页 |
6.1 实验方法 | 第65-66页 |
6.1.1 实验装置与实验条件 | 第65-66页 |
6.1.2 产物分析和数据处理 | 第66页 |
6.2 三种不同的反应方式 | 第66-68页 |
6.2.1 超临界CO_2中的反应 | 第66页 |
6.2.2 非超临界反应 | 第66-67页 |
6.2.3 超临界甲醇中的反应 | 第67-68页 |
6.2.3.1 超临界条件的选择 | 第67页 |
6.2.3.2 实验过程 | 第67-68页 |
6.3 结果与讨论 | 第68-70页 |
6.3.1 三种不同反应方式的对比 | 第68页 |
6.3.2 超临界CO_2中的反应结果 | 第68-69页 |
6.3.3 不同催化剂在超临界CO_2中催化活性的比较 | 第69-70页 |
6.4 小结 | 第70-71页 |
结论 | 第71-73页 |
致谢 | 第73-74页 |
参考文献 | 第74-76页 |