| 摘要 | 第4-6页 |
| Abstract | 第6-7页 |
| 引言 | 第12-14页 |
| 1 文献综述 | 第14-38页 |
| 1.1 概述 | 第14-16页 |
| 1.1.1 乙烯亚胺的性质及用途 | 第14-15页 |
| 1.1.2 乙烯亚胺的工业生产状况和供需预测 | 第15-16页 |
| 1.2 均相法生产乙烯亚胺研究进展 | 第16-18页 |
| 1.2.1 均相法生产乙烯亚胺主要反应路线 | 第16-18页 |
| 1.2.2 均相法生产乙烯亚胺缺点 | 第18页 |
| 1.3 多相催化分子内脱水合成乙烯亚胺研究进展 | 第18-28页 |
| 1.3.1 多相催化分子内脱水合成乙烯亚胺催化剂研究进展 | 第18-23页 |
| 1.3.2 多相催化分子内脱水合成乙烯亚胺催化反应原理研究进展 | 第23-26页 |
| 1.3.3 催化剂失活与再生研究进展 | 第26-27页 |
| 1.3.4 目前多相催化分子内脱水反应研究中存在不足 | 第27-28页 |
| 1.4 论文研究目的及设想 | 第28-38页 |
| 1.4.1 复合氧化物催化体系的研究 | 第28-30页 |
| 1.4.2 沸石催化体系的研究 | 第30-36页 |
| 1.4.3 论文的构想 | 第36-38页 |
| 2 实验部分 | 第38-48页 |
| 2.1 实验原料 | 第38-41页 |
| 2.1.1 工业品原料 | 第38-39页 |
| 2.1.2 无机试剂 | 第39-40页 |
| 2.1.3 有机试剂 | 第40-41页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第41-43页 |
| 2.2.1 载体制备 | 第41-42页 |
| 2.2.2 物理混合法催化剂制备 | 第42页 |
| 2.2.3 浸渍法催化剂制备 | 第42-43页 |
| 2.3 催化剂改性 | 第43-44页 |
| 2.3.1 水蒸汽处理 | 第43页 |
| 2.3.2 化学液相沉积(CLD) | 第43-44页 |
| 2.3.3 预积炭处理 | 第44页 |
| 2.4 催化剂物化性能表征 | 第44-45页 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD)表征 | 第44页 |
| 2.4.2 傅立叶变换-红外光谱(FT-IR) | 第44页 |
| 2.4.3 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)分析 | 第44页 |
| 2.4.4 热重-差热(TG-DTG)分析 | 第44页 |
| 2.4.5 N_2物理吸附测试 | 第44-45页 |
| 2.4.6 NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第45页 |
| 2.4.7 扫描电子显微镜(SEM) | 第45页 |
| 2.4.8 Hammett指示剂法测酸性 | 第45页 |
| 2.4.9 元素分析 | 第45页 |
| 2.4.10 催化剂单颗粒抗压强度分析 | 第45页 |
| 2.5 催化剂的反应评价及分析方法的建立 | 第45-48页 |
| 2.5.1 催化剂的反应评价 | 第45-46页 |
| 2.5.2 空白实验 | 第46页 |
| 2.5.3 反应产品分析方法 | 第46-48页 |
| 3 复合氧化物催化剂的组成对单乙醇胺分子内脱水合成乙烯亚胺的反应性能影响 | 第48-63页 |
| 3.1 前言 | 第48页 |
| 3.2 三元体系中不同活性组分对催化反应性能的影响 | 第48-53页 |
| 3.2.1 三元复合氧化物催化体系中碱性元素对催化反应性能影响 | 第49-51页 |
| 3.2.2 三元复合氧化物催化体系中酸性元素对催化反应性能影响 | 第51-52页 |
| 3.2.3 Si-Cs-P三元复合氧化物催化剂活性组分原子配比对催化反应性能影响 | 第52-53页 |
| 3.3 复合氧化物催化体系中载体对催化反应性能的影响 | 第53-56页 |
| 3.4 助催化组分的加入对Si-Cs-P复合氧化物催化剂催化反应性能的影响 | 第56-58页 |
| 3.4.1 Si_(50)X_(0.3)Cs_(0.9)P_(1.0)复合氧化物催化剂中助催化组分X对催化反应性能的影响 | 第56-57页 |
| 3.4.2 Si-Ba-Cs-P复合氧化物催化体系中钡原子配比增加对催化反应性能影响 | 第57-58页 |
| 3.5 Si_(50)Cs_(0.9)P_(1.0)及Si_(50)Ba_(0.3)Cs_(0.9)P_(1.0)复合氧化物催化剂比较 | 第58-61页 |
| 3.5.1 Si_(50)Cs_(0.9)P_(1.0)复合氧化物催化体系催化反应性能随反应时间变化 | 第58-59页 |
| 3.5.2 Si_(50)Ba_(0.3)Cs_(0.9)P_(1.0)复合氧化物催化体系催化反应性能随反应时间变化 | 第59-60页 |
| 3.5.3 结果与讨论 | 第60-61页 |
| 3.6 小结 | 第61-63页 |
| 4 Si-Ba-Cs-P复合氧化物催化剂制备及改性条件对催化剂结构及催化反应性能的影响 | 第63-86页 |
| 4.1 前言 | 第63页 |
| 4.2 催化剂制备条件对催化剂结构及催化反应性能的影响 | 第63-77页 |
| 4.2.1 催化剂制备方法对催化反应性能的影响 | 第63-66页 |
| 4.2.2 物理混合法制备的催化剂焙烧条件变化对催化反应性能影响 | 第66-75页 |
| 4.2.3 浸渍法制备的Si_(50)Ba_(0.3)Cs_(0.9)P_(1.0)复合氧化物催化剂焙烧条件对催化反应性能影响 | 第75-76页 |
| 4.2.4 浸渍法制备催化剂时浸渍液pH值改变对催化反应性能影响 | 第76-77页 |
| 4.3 催化剂改性条件对催化反应性能的影响 | 第77-83页 |
| 4.3.1 氧化物改性对催化反应性能的影响 | 第77-80页 |
| 4.3.2 水蒸汽改性对催化反应性能的影响 | 第80-83页 |
| 4.4 小结 | 第83-86页 |
| 5 Si-Ba-Cs-P复合氧化物催化单乙醇胺分子内脱水反应条件考察与失活再生研究 | 第86-100页 |
| 5.1 前言 | 第86页 |
| 5.2 内外扩散效应判断与消除实验 | 第86-88页 |
| 5.2.1 内扩散效应判断与消除实验 | 第86-87页 |
| 5.2.2 外扩散效应判断与消除实验 | 第87-88页 |
| 5.3 反应条件对催化反应性能影响 | 第88-93页 |
| 5.3.1 反应温度对催化反应性能影响 | 第88-89页 |
| 5.3.2 反应压力对催化反应性能影响 | 第89-90页 |
| 5.3.3 反应空速对催化反应性能影响 | 第90页 |
| 5.3.4 反应原料配比对催化反应性能影响 | 第90-92页 |
| 5.3.5 催化脱水反应机理 | 第92-93页 |
| 5.4 催化剂寿命及失活再生浅析 | 第93-97页 |
| 5.4.1 催化剂寿命 | 第93-95页 |
| 5.4.2 催化剂失活机理及再生浅析 | 第95-97页 |
| 5.5 小结 | 第97-100页 |
| 6 沸石催化体系及其改性处理对单乙醇胺分子内脱水反应性能的影响 | 第100-135页 |
| 6.1 前言 | 第100页 |
| 6.2 沸石类型对单乙醇胺分子内脱水反应性能的影响 | 第100-103页 |
| 6.2.1 沸石类型对单乙醇胺分子内脱水反应性能的影响 | 第100-101页 |
| 6.2.2 催化剂表征与结果讨论 | 第101-103页 |
| 6.3 表面改性处理沸石对单乙醇胺分子内脱水催化反应性能的影响 | 第103-133页 |
| 6.3.1 化学液相沉积二氧化硅改性处理对沸石催化分子内脱水催化反应性能的影响 | 第103-108页 |
| 6.3.2 预积炭改性处理ZSM-5沸石对催化分子内脱水反应性能的影响 | 第108-112页 |
| 6.3.3 水蒸汽改性处理HZSM-5沸石对催化分子内脱水催化反应性能的影响 | 第112-113页 |
| 6.3.4 氧化物改性处理ZSM-5沸石对催化分子内脱水反应性能的影响 | 第113-123页 |
| 6.3.5 改性处理条件的结合使用对催化分子内脱水催化反应性能的影响 | 第123-133页 |
| 6.4 小结 | 第133-135页 |
| 7 改性HZSM-5沸石催化剂在单乙醇胺分子内脱水反应中的反应条件、失活及再生研究 | 第135-144页 |
| 7.1 前言 | 第135页 |
| 7.2 反应条件对改性HZSM-5沸石的单乙醇胺分子内脱水反应性能的影响 | 第135-138页 |
| 7.2.1 反应温度的影响 | 第135-136页 |
| 7.2.2 反应空速的影响 | 第136-137页 |
| 7.2.3 反应原料气配比的影响 | 第137-138页 |
| 7.3 磷及铯氧化物改性的HZSM-5沸石催化剂的失活及再生浅析 | 第138-142页 |
| 7.3.1 改性HZSM-5沸石催化剂单乙醇胺分子内脱水催化反应性能随时间变化 | 第138页 |
| 7.3.2 失活改性HZSM-5沸石催化剂的表征及结果讨论 | 第138-140页 |
| 7.3.3 失活催化剂的再生研究 | 第140-142页 |
| 7.4 小结 | 第142-144页 |
| 结论 | 第144-146页 |
| 参考文献 | 第146-158页 |
| 攻读博士学位期间发表学术论文情况 | 第158-159页 |
| 论文创新点 | 第159-160页 |
| 致谢 | 第160-161页 |
