摘要 | 第2-3页 |
Abstract | 第3页 |
引言 | 第8-9页 |
1 文献综述 | 第9-18页 |
1.1 环氧丙烷主要合成工艺 | 第9页 |
1.1.1 氯醇法 | 第9页 |
1.1.2 共氧化法 | 第9页 |
1.1.3 HPPO法 | 第9页 |
1.2 TS-1 | 第9-11页 |
1.2.1 TS-1简介 | 第9-10页 |
1.2.2 钛物种的类型与结构 | 第10-11页 |
1.2.3 TS-1催化HPPO反应机理 | 第11页 |
1.3 丙烯环氧化工艺研究 | 第11-14页 |
1.3.1 溶剂的选择 | 第11-12页 |
1.3.2 反应条件对液相反应稳定性的影响 | 第12-13页 |
1.3.3 本征动力学区内反应条件对液相反应的影响 | 第13-14页 |
1.4 丙烯环氧化动力学研究 | 第14-16页 |
1.5 课题选择 | 第16-18页 |
2 实验部分 | 第18-25页 |
2.1 实验试剂与仪器 | 第18页 |
2.1.1 实验试剂 | 第18页 |
2.2 催化剂合成、成型和改性 | 第18-19页 |
2.2.1 合成 | 第18页 |
2.2.2 成型 | 第18-19页 |
2.2.3 改性 | 第19页 |
2.3 催化剂评价 | 第19-21页 |
2.3.1 反应流程及实验装置 | 第19-20页 |
2.3.2 分析方法 | 第20页 |
2.3.3 评价指标 | 第20-21页 |
2.4 催化剂表征 | 第21-22页 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第21页 |
2.4.2 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis) | 第21页 |
2.4.3 紫外拉曼光谱(UV-Raman) | 第21页 |
2.4.4 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第21页 |
2.4.5 扫描电子显微镜(SEM) | 第21-22页 |
2.4.6 透射电子显微镜(TEM) | 第22页 |
2.4.7 N_2物理吸附(N_2 adsorption) | 第22页 |
2.4.8 元素组成分析(ICP) | 第22页 |
2.5 动力学实验设计 | 第22-25页 |
2.5.1 H_2O_2分解实验设计 | 第22-23页 |
2.5.2 主副反应实验设计 | 第23-25页 |
3 催化剂表征及动力学实验结果 | 第25-35页 |
3.1 催化剂表征 | 第25-30页 |
3.2 确定动力学实验范围 | 第30-32页 |
3.2.1 未改性TS-1的内外扩散消除实验 | 第30-31页 |
3.2.2 改性TS-1的内外扩散消除实验 | 第31-32页 |
3.3 动力学实验结果 | 第32-34页 |
3.3.1 双氧水分解实验结果 | 第32-33页 |
3.3.2 主副反应实验结果 | 第33-34页 |
3.4 小结 | 第34-35页 |
4 动力学拟合 | 第35-50页 |
4.1 TS-1上双氧水分解反应 | 第36-37页 |
4.1.1 分解反应机理 | 第36页 |
4.1.2 动力学参数估算 | 第36-37页 |
4.2 未改性TS-1上的主反应模型 | 第37-39页 |
4.2.1 主反应机理 | 第37-38页 |
4.2.2 动力学参数估算 | 第38-39页 |
4.3 未改性TS-1上生成MME的反应模型 | 第39-45页 |
4.3.1 MME生成机理 | 第39-42页 |
4.3.2 动力学参数估算 | 第42-45页 |
4.4 改性TS-1上的主副反应模型 | 第45-49页 |
4.4.1 反应公式推导 | 第45-48页 |
4.4.2 动力学参数估算 | 第48-49页 |
4.5 小结 | 第49-50页 |
5 动力学和机理分析 | 第50-53页 |
5.1 速率常数与平衡常数 | 第50-51页 |
5.2 反应机理 | 第51页 |
5.3 小结 | 第51-53页 |
结论 | 第53-54页 |
附录 | 第54-56页 |
参考文献 | 第56-59页 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 | 第59-60页 |
致谢 | 第60-62页 |