| 摘要 | 第5-9页 |
| ABSTRACT | 第9-13页 |
| 第一章 绪论 | 第24-44页 |
| 1.1 课题研究背景及意义 | 第24-25页 |
| 1.2 丙烯腈选择性催化燃烧 | 第25-27页 |
| 1.2.1 丙烯腈的来源、危害以及处理方法 | 第25页 |
| 1.2.2 丙烯腈选择性催化燃烧反应性能研究进展 | 第25-26页 |
| 1.2.3 丙烯腈选择性催化燃烧反应机理研究进展 | 第26-27页 |
| 1.3 氨气选择性催化氧化 | 第27-29页 |
| 1.3.1 氨气的来源、危害以及处理方法 | 第27页 |
| 1.3.2 氨气选择性催化氧化反应性能研究进展 | 第27-28页 |
| 1.3.3 氨气选择性催化氧化反应机理研究进展 | 第28-29页 |
| 1.4 含氧碳氢化合物选择性催化还原氮氧化物 | 第29-31页 |
| 1.4.1 氮氧化物的来源、危害以及处理方法 | 第29页 |
| 1.4.2 含氧碳氢化合物选择性催化还原氮氧化物反应性能研究进展 | 第29-30页 |
| 1.4.3 含氧碳氢化合物选择性催化还原氮氧化物反应机理研究进展 | 第30-31页 |
| 1.5 挥发性有机物甲苯催化氧化 | 第31-34页 |
| 1.5.1 甲苯的来源、危害以及处理方法 | 第31页 |
| 1.5.2 甲苯催化氧化反应性能研究进展 | 第31-33页 |
| 1.5.3 甲苯催化氧化反应机理研究进展 | 第33-34页 |
| 1.6 钙钛矿型复合氧化物催化剂 | 第34-37页 |
| 1.6.1 钙钛矿型复合氧化物催化剂的结构特征 | 第34-35页 |
| 1.6.2 钙钛矿型复合氧化物制备方法研究进展 | 第35-37页 |
| 1.7 钙钛矿型复合氧化物催化脱除小分子气体污染物研究进展 | 第37-41页 |
| 1.7.1 CO低温氧化体系 | 第37-39页 |
| 1.7.2 CH_4高温催化燃烧体系 | 第39-40页 |
| 1.7.3 挥发性有机物(VOCs)氧化体系 | 第40-41页 |
| 1.7.4 碳氢化合物选择性催化还原NO_x体系(HCs-SCR) | 第41页 |
| 1.8 本论文的主要研究内容 | 第41-44页 |
| 第二章 实验部分 | 第44-52页 |
| 2.1 催化剂的合成 | 第44-46页 |
| 2.1.1 试剂与仪器 | 第44-45页 |
| 2.1.2 催化剂合成方法 | 第45-46页 |
| 2.2 催化剂的表征 | 第46-48页 |
| 2.2.1 理化性质表征(XRD、BET、ICP-OES以及TEM) | 第46页 |
| 2.2.2 氧化还原性能表征(H_2-TPR) | 第46-47页 |
| 2.2.3 表面元素分析表征(XPS) | 第47页 |
| 2.2.4 反应物吸脱附性能表征(NH_3-TPD和NO/O_2-TPD) | 第47页 |
| 2.2.5 氧同位素交换性能表征(O~(18)-Isotopic) | 第47-48页 |
| 2.2.6 原位红外漫反射光谱表征(In-situ DRIFT) | 第48页 |
| 2.3 催化剂的反应性能测试 | 第48-49页 |
| 2.3.1 丙烯腈选择性催化燃烧性能测试 | 第48页 |
| 2.3.2 氨气选择性催化氧化性能测试 | 第48-49页 |
| 2.3.3 甲醇选择性催化还原NO_x性能测试 | 第49页 |
| 2.3.4 甲苯催化氧化性能测试 | 第49页 |
| 2.4 密度泛函理论(DFT)对反应机理的研究 | 第49-52页 |
| 2.4.1 计算方法与计算参数 | 第49-50页 |
| 2.4.2 计算模型 | 第50-52页 |
| 第三章 Cu掺杂钙钛矿用于丙烯腈催化燃烧性能与反应机理研究 | 第52-78页 |
| 3.1 Cu掺杂钙钛矿型氧化物理化性质结果与讨论 | 第52-57页 |
| 3.1.1 Cu掺杂钙钛矿型氧化物的XRD与BET结果与讨论 | 第52-54页 |
| 3.1.2 Cu掺杂钙钛矿型氧化物的氧化还原性能结果与讨论 | 第54-56页 |
| 3.1.3 Cu掺杂钙钛矿型氧化物的表面元素结果与讨论 | 第56-57页 |
| 3.2 Cu掺杂钙钛矿型氧化选择性催化燃烧丙烯腈活性测试 | 第57-61页 |
| 3.2.1 丙烯腈转化率及各产物产率随温度变化 | 第57-60页 |
| 3.2.2 丙烯腈催化燃烧抗水抗硫性能 | 第60-61页 |
| 3.3 原位红外技术分析丙烯腈催化燃烧的反应机理 | 第61-68页 |
| 3.3.1 在LaFeO_3表面的丙烯腈氧化原位红外研究 | 第61-64页 |
| 3.3.2 在LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3表面的丙烯腈氧化原位红外研究 | 第64-68页 |
| 3.4 基于量化计算DFT研究Cu的掺杂对反应路径的影响 | 第68-76页 |
| 3.4.1 丙烯腈分子在LaFeO_3和LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3上的吸附 | 第68-69页 |
| 3.4.2 LaFeO_3上中间物种和终产物的生成机理 | 第69-71页 |
| 3.4.3 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3上中间物种和终产物的生成机理 | 第71-74页 |
| 3.4.4 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3上抗H_2O以及SO_2中毒机理 | 第74-76页 |
| 3.5 小结 | 第76-78页 |
| 第四章 Fe基钙钛矿用于氨气选择性催化氧化性能与反应机理研究 | 第78-102页 |
| 4.1 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3物理化性质结果与讨论 | 第78-86页 |
| 4.1.1 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3钙钛矿的TEM结果与讨论 | 第78-79页 |
| 4.1.2 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3钙钛矿的XRD与BET结果与讨论 | 第79-80页 |
| 4.1.3 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3钙钛矿的NH_3-TPD结果与讨论 | 第80-82页 |
| 4.1.4 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3钙钛矿的H_2-TPR结果与讨论 | 第82-83页 |
| 4.1.5 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3钙钛矿的XPS结果与讨论 | 第83-86页 |
| 4.2 Cu、Pd掺杂Fe基钙钛矿和负载Al_2O_3的NH_3-SCO活性测试 | 第86-90页 |
| 4.2.1 NH_3-SCO催化性能随温度变化 | 第86-89页 |
| 4.2.2 NH_3-SCO长周期催化性能 | 第89页 |
| 4.2.3 Pd的掺杂量对NH_3-SCO催化性能的影响 | 第89-90页 |
| 4.3 原位红外技术分析氨氧化的反应机理 | 第90-93页 |
| 4.3.1 LaFeO_3的NH_3-SCO催化反应机理 | 第91-92页 |
| 4.3.2 LaFe_(0.95)Pd_(0.05)O_3的NH_3-SCO催化反应机理 | 第92-93页 |
| 4.4 基于量化计算DFT研究Pd的掺杂对反应路径的影响 | 第93-100页 |
| 4.4.1 Cu和Pd的掺杂对表面结构的影响 | 第93-94页 |
| 4.4.2 LaFeO_3上NH_3-SCO反应中间物种和终产物的生成机理 | 第94-98页 |
| 4.4.3 LaFe_(0.95)Pd_(0.05)O_3上NH_3-SCO反应中间物种和终产物的生成机理 | 第98-100页 |
| 4.5 小结 | 第100-102页 |
| 第五章 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3用于甲醇选择性催化还原NO_x性能与反应机理研究 | 第102-124页 |
| 5.1 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3和Ag/Al_2O_3理化性质结果与讨论 | 第102-105页 |
| 5.1.1 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3和Ag/Al_2O_3的XRD与BET结果与讨论 | 第102-103页 |
| 5.1.2 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3和Ag/Al_2O_3的H_2-TPR结果与讨论 | 第103-105页 |
| 5.2 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3和Ag/Al_2O_3的CH_3OH-SCR反应活性 | 第105-108页 |
| 5.2.1 LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3的CH_3OH-SCR反应结果与讨论 | 第105-107页 |
| 5.2.2 Ag/Al_2O_3的CH_3OH-SCR反应结果与讨论 | 第107-108页 |
| 5.3 利用程序升温脱附和原位红外分析CH_3OH-SCR反应机理 | 第108-117页 |
| 5.3.1 在LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3和Ag/Al_2O_3上的NO/O_2-TPD结果与讨论 | 第108-110页 |
| 5.3.2 在LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3上的原位红外结果与讨论 | 第110-114页 |
| 5.3.3 在Ag/Al_2O_3上的原位红外结果与讨论 | 第114-117页 |
| 5.4 基于DFT分析在LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3上的CH_3OH-SCR反应路径 | 第117-122页 |
| 5.4.1 Cu的掺杂对Fe基钙钛矿结构的影响 | 第117页 |
| 5.4.2 O_2,NO以及CH_3OH在LaFe_(0.8)Cu_(0.2)O_3上的吸附与活化 | 第117-120页 |
| 5.4.3 CH_3OH+NO反应生成N_2机理 | 第120-122页 |
| 5.5 小结 | 第122-124页 |
| 第六章 LaCoO_3基钙钛矿用于甲苯催化氧化研究 | 第124-150页 |
| 6.1 A、B位离子掺杂对甲苯催化氧化性能的影响 | 第124-130页 |
| 6.1.1 A、B位离子掺杂材料的XRD与BET结果与讨论 | 第124-125页 |
| 6.1.2 A、B位离子掺杂材料的H_2-TPR结果与讨论 | 第125-128页 |
| 6.1.3 A、B位离子掺杂材料的甲苯催化氧化性能结果与讨论 | 第128-130页 |
| 6.2 Mn的掺杂量对甲苯催化氧化性能的影响 | 第130-136页 |
| 6.2.1 掺杂不同量Mn材料的XRD与BET结果与讨论 | 第130-131页 |
| 6.2.2 掺杂不同量Mn材料的H_2-TPR结果与讨论 | 第131-133页 |
| 6.2.3 掺杂不同量Mn材料的XPS结果与讨论 | 第133-134页 |
| 6.2.4 掺杂不同量Mn材料的甲苯催化氧化性能结果与讨论 | 第134-136页 |
| 6.3 Pd和Mn的存在状态对甲苯催化氧化性能的影响 | 第136-143页 |
| 6.3.1 不同形态的Pd和Mn掺杂/负载材料的XRD与BET结果与讨论 | 第136-137页 |
| 6.3.2 不同形态的Pd和Mn掺杂/负载材料的H_2-TPR结果与讨论 | 第137-139页 |
| 6.3.3 不同形态的Pd和Mn掺杂/负载材料的XPS结果与讨论 | 第139-141页 |
| 6.3.4 不同形态的Pd和Mn掺杂/负载材料的甲苯催化氧化性能结果与讨论 | 第141-143页 |
| 6.4 酸碱处理对甲苯催化氧化性能的影响 | 第143-148页 |
| 6.4.1 酸碱处理LaCoO_3材料的XRD与BET结果与讨论 | 第143-144页 |
| 6.4.2 酸碱处理LaCoO_3材料的H_2-TPR结果与讨论 | 第144-145页 |
| 6.4.3 酸碱处理LaCoO_3材料的XPS结果与讨论 | 第145-146页 |
| 6.4.4 酸碱处理LaCoO_3材料的甲苯催化氧化性能结果与讨论 | 第146-148页 |
| 6.5 小结 | 第148-150页 |
| 第七章 结论 | 第150-154页 |
| 参考文献 | 第154-170页 |
| 致谢 | 第170-172页 |
| 研究成果以及所发表的学术论文 | 第172-174页 |
| 作者和导师简介 | 第174-175页 |
| 附件 | 第175-176页 |
