| 中文摘要 | 第4-5页 |
| abstract | 第5-6页 |
| 第1章 文献综述 | 第13-33页 |
| 1.1 机动车尾气排放现状及要求 | 第13-15页 |
| 1.1.1 机动车尾气污染现状 | 第13-14页 |
| 1.1.2 氮氧化物生成机理 | 第14-15页 |
| 1.1.3 我国机动车排放法规及后处理技术发展趋势 | 第15页 |
| 1.2 各类脱硝技术特点 | 第15-18页 |
| 1.3 NH_3-SCR催化技术及特点 | 第18-19页 |
| 1.4 Cu/SAPO-34分子筛催化剂 | 第19-22页 |
| 1.4.1 SAPO-34分子筛简介 | 第19-20页 |
| 1.4.2 Cu/SAPO-34的合成方法 | 第20-22页 |
| 1.4.2.1 SAPO-34的合成 | 第20-22页 |
| 1.4.2.2 Cu物种引入方式 | 第22页 |
| 1.5 Cu/SAPO-34催化剂NH_3-SCR反应机理研究 | 第22-27页 |
| 1.6 Cu/SAPO-34催化剂可靠性研究 | 第27-30页 |
| 1.6.1 Cu/SAPO-34催化剂水热稳定性研究 | 第27-28页 |
| 1.6.1.1 Cu/SAPO-34低温水热稳定性研究 | 第27页 |
| 1.6.1.2 Cu/SAPO-34高温水热稳定性研究 | 第27-28页 |
| 1.6.2 Cu/SAPO-34催化剂中毒研究 | 第28-30页 |
| 1.6.2.1 Cu/SAPO-34催化剂碱金属中毒 | 第28页 |
| 1.6.2.2 Cu/SAPO-34催化剂硫中毒 | 第28-30页 |
| 1.7 论文主要研究内容 | 第30-33页 |
| 1.7.1 课题研究意义 | 第30页 |
| 1.7.2 课题研究内容 | 第30-33页 |
| 1.7.2.1 Cu/SAPO-34催化剂硫中毒机制研究 | 第30页 |
| 1.7.2.2 硫中毒Cu/SAPO-34再生研究 | 第30-31页 |
| 1.7.2.3 整体样催化剂硫中毒及再生规律研究 | 第31-33页 |
| 第2章 Cu/SAPO-34催化剂SO_3中毒失活机制研究 | 第33-61页 |
| 2.1 实验部分 | 第34-40页 |
| 2.1.1 实验原料与主要仪器 | 第34页 |
| 2.1.1.1 试剂与原料 | 第34页 |
| 2.1.1.2 实验设备 | 第34页 |
| 2.1.2 样品制备 | 第34-36页 |
| 2.1.2.1 Cu/SAPO分子筛合成工艺 | 第34-35页 |
| 2.1.2.2 SAPO-34分子筛 | 第35页 |
| 2.1.2.3 稳定处理 | 第35页 |
| 2.1.2.4 硫化样品体系 | 第35-36页 |
| 2.1.3 催化剂硫化装置 | 第36-37页 |
| 2.1.4 催化剂活性及动力学评价 | 第37-39页 |
| 2.1.4.1 SCR活性评价 | 第37-38页 |
| 2.1.4.2 动力学评价 | 第38-39页 |
| 2.1.5 结构及物性表征 | 第39-40页 |
| 2.1.5.1 X射线衍射实验(XRD) | 第39页 |
| 2.1.5.2 比表面积测试(BET) | 第39页 |
| 2.1.5.3 离位红外漫反射光谱(ex-situDRIFTs) | 第39页 |
| 2.1.5.4 核磁表征(NMR) | 第39页 |
| 2.1.5.5 H_2-TPR测试 | 第39页 |
| 2.1.5.6 EPR测试 | 第39-40页 |
| 2.1.5.7 热重分析(TGA) | 第40页 |
| 2.1.5.8 程序升温脱附实验(SO_2-TPD) | 第40页 |
| 2.2 结果与讨论 | 第40-59页 |
| 2.2.1 实验结果 | 第40-53页 |
| 2.2.1.1 晶型及结晶度 | 第40-41页 |
| 2.2.1.2 比表面积测试 | 第41-42页 |
| 2.2.1.3 骨架结构表征 | 第42-44页 |
| 2.2.1.4 铜物种分析 | 第44-46页 |
| 2.2.1.5 活性中心定量检测 | 第46-47页 |
| 2.2.1.6 硫物种定量分析 | 第47-49页 |
| 2.2.1.7 硫物种定性分析 | 第49-50页 |
| 2.2.1.8 活性评价 | 第50-51页 |
| 2.2.1.9 动力学测试 | 第51-53页 |
| 2.2.2 结果讨论 | 第53-59页 |
| 2.2.2.1 SO_3对于铜物种的影响 | 第53-54页 |
| 2.2.2.2 SO_3对于分子筛骨架结构影响 | 第54-57页 |
| 2.2.2.3 SO_3对于SCR活性的影响 | 第57-59页 |
| 2.3 小结 | 第59-61页 |
| 第3章 不同硫酸盐物种对于Cu/SAPO-34中毒研究 | 第61-87页 |
| 3.1 实验部分 | 第62-67页 |
| 3.1.1 实验原料与主要仪器 | 第62页 |
| 3.1.1.1 试剂与原料 | 第62页 |
| 3.1.1.2 实验设备 | 第62页 |
| 3.1.2 样品制备 | 第62-63页 |
| 3.1.2.1 Cu/SAPO-34分子筛制备工艺 | 第62页 |
| 3.1.2.2 稳定处理 | 第62-63页 |
| 3.1.2.3 样品体系 | 第63页 |
| 3.1.3 催化剂硫化装置 | 第63-64页 |
| 3.1.4 催化剂活性及动力学评价 | 第64-65页 |
| 3.1.4.1 SCR活性评价 | 第64-65页 |
| 3.1.4.2 动力学评价 | 第65页 |
| 3.1.5 结构及物性表征 | 第65-67页 |
| 3.1.5.1 X射线衍射实验(XRD) | 第65页 |
| 3.1.5.2 比表面积测试 | 第65页 |
| 3.1.5.3 热重分析(TGA) | 第65-66页 |
| 3.1.5.4 程序升温脱附(SO_2-TPD) | 第66页 |
| 3.1.5.5 原位红外漫反射测试(in-situDRIFTs) | 第66页 |
| 3.1.5.6 EPR测试 | 第66页 |
| 3.1.5.7 NH_3-TPD测试 | 第66-67页 |
| 3.1.5.8 Cu/SAPO-34催化剂上SO_2氧化能力 | 第67页 |
| 3.2 结果与讨论 | 第67-84页 |
| 3.2.1 实验结果 | 第67-80页 |
| 3.2.1.1 晶型与结晶度 | 第67-68页 |
| 3.2.1.2 比表面积测试 | 第68-69页 |
| 3.2.1.3 硫物种定量分析 | 第69-71页 |
| 3.2.1.4 硫物种定性分析 | 第71页 |
| 3.2.1.5 生成硫物种位置检测 | 第71-73页 |
| 3.2.1.6 活性中心定量检测 | 第73-75页 |
| 3.2.1.7 酸性测试 | 第75-77页 |
| 3.2.1.8 活性评价 | 第77页 |
| 3.2.1.9 动力学测试 | 第77-80页 |
| 3.2.2 结果讨论 | 第80-84页 |
| 3.2.2.1 硫酸铜生成及对NH_3-SCR反应影响 | 第80-82页 |
| 3.2.2.2 硫铵物种形成机制及对NH_3-SCR反应影响 | 第82-84页 |
| 3.3 小结 | 第84-87页 |
| 第4章 硫中毒Cu/SAPO-34催化剂再生研究 | 第87-107页 |
| 4.1 实验部分 | 第88-92页 |
| 4.1.1 实验原料与主要仪器 | 第88页 |
| 4.1.1.1 试剂与原料 | 第88页 |
| 4.1.1.2 实验设备 | 第88页 |
| 4.1.2 样品制备 | 第88-89页 |
| 4.1.2.1 Cu/SAPO-34分子筛合成工艺 | 第88页 |
| 4.1.2.2 稳定处理 | 第88-89页 |
| 4.1.2.3 硫化处理 | 第89页 |
| 4.1.2.4 再生研究样品体系 | 第89页 |
| 4.1.3 催化剂硫化装置 | 第89页 |
| 4.1.4 催化剂活性及动力学评价 | 第89-91页 |
| 4.1.4.1 SCR活性评价 | 第90页 |
| 4.1.4.2 动力学评价 | 第90-91页 |
| 4.1.5 物性及结构表征 | 第91-92页 |
| 4.1.5.1 X射线衍射实验(XRD) | 第91页 |
| 4.1.5.2 比表面积测试(BET) | 第91页 |
| 4.1.5.3 离位红外漫反射光谱(ex-situDRIFTs) | 第91页 |
| 4.1.5.4 NH_3-TPD测试 | 第91-92页 |
| 4.1.5.5 热重分析(TGA) | 第92页 |
| 4.1.5.6 H_2-TPR测试 | 第92页 |
| 4.1.5.7 EPR测试 | 第92页 |
| 4.2 结果与讨论 | 第92-106页 |
| 4.2.1 实验结果 | 第92-103页 |
| 4.2.1.1 晶型与结晶度 | 第92-93页 |
| 4.2.1.2 比表面积测试 | 第93-94页 |
| 4.2.1.3 骨架结构表征 | 第94-96页 |
| 4.2.1.4 酸性测试 | 第96-97页 |
| 4.2.1.5 硫物种定量分析 | 第97-98页 |
| 4.2.1.6 铜物种检测 | 第98-100页 |
| 4.2.1.7 活性中心定量分析 | 第100-101页 |
| 4.2.1.8 活性评价 | 第101页 |
| 4.2.1.9 动力学测试 | 第101-103页 |
| 4.2.2 结果讨论 | 第103-106页 |
| 4.2.2.1 再生过程对Cu/SAPO-34结构的影响 | 第103页 |
| 4.2.2.2 Cu/SAPO-34中Cu物种在再生过程中的变化规律 | 第103-104页 |
| 4.2.2.3 再生过程对于NH_3-SCR反应影响规律 | 第104-106页 |
| 4.3 小结 | 第106-107页 |
| 第5章 整体样催化剂硫中毒及再生研究 | 第107-127页 |
| 5.1 实验部分 | 第108-113页 |
| 5.1.1 实验原料与仪器 | 第108-110页 |
| 5.1.1.1 堇青石载体 | 第108页 |
| 5.1.1.2 试剂与原料 | 第108-109页 |
| 5.1.1.3 实验设备 | 第109-110页 |
| 5.1.2 样品制备 | 第110-111页 |
| 5.1.2.1 Cu/SAPO-34中式放大合成 | 第110页 |
| 5.1.2.2 堇青石表面预处理 | 第110页 |
| 5.1.2.3 涂层的制备 | 第110页 |
| 5.1.2.4 样品体系 | 第110-111页 |
| 5.1.3 整体样催化剂硫化装置 | 第111页 |
| 5.1.4 活性评价 | 第111-112页 |
| 5.1.4.1 整体样牢固度测试 | 第111页 |
| 5.1.4.2 活性评价操作流程 | 第111-112页 |
| 5.1.5 涂层结构及物性表征 | 第112-113页 |
| 5.1.5.1 涂覆浆料XRD表征 | 第112页 |
| 5.1.5.2 涂覆浆料NH_3-TPD测试 | 第112页 |
| 5.1.5.3 涂覆浆料及涂覆后整体样孔结构测试 | 第112页 |
| 5.1.5.4 涂覆浆料H_2-TPR测试 | 第112-113页 |
| 5.2 结果与讨论 | 第113-125页 |
| 5.2.1 实验结果 | 第113-122页 |
| 5.2.1.1 晶型与结晶度 | 第113页 |
| 5.2.1.2 比表面积及孔结构测试 | 第113-116页 |
| 5.2.1.3 酸性测试 | 第116页 |
| 5.2.1.4 铜物种表征 | 第116-117页 |
| 5.2.1.5 牢固度测试 | 第117-118页 |
| 5.2.1.6 SCR催化活性 | 第118-120页 |
| 5.2.1.7 硫物种定性分析 | 第120-122页 |
| 5.2.2 结果讨论 | 第122-125页 |
| 5.2.2.1 整体样与粉末样硫中毒及再生活性规律对比 | 第122页 |
| 5.2.2.2 造孔剂对于硫中毒及再生的影响 | 第122-125页 |
| 5.3 小结 | 第125-127页 |
| 第6章 结论与展望 | 第127-129页 |
| 6.1 结论 | 第127页 |
| 6.2 创新点 | 第127-128页 |
| 6.3 展望 | 第128-129页 |
| 参考文献 | 第129-138页 |
| 发表论文和科研情况说明 | 第138-139页 |
| 致谢 | 第139-140页 |
