| 摘要 | 第5-8页 |
| ABSTRACT | 第8-11页 |
| 第一章 绪论 | 第22-46页 |
| 前言 | 第22页 |
| 1.1 煤炭介绍 | 第22-24页 |
| 1.2 羧酸的用途 | 第24-25页 |
| 1.3 煤炭氧化反应 | 第25-35页 |
| 1.3.1 硝酸氧化法 | 第26-27页 |
| 1.3.2 NaOCl氧化法 | 第27-28页 |
| 1.3.3 H_2O_2氧化法 | 第28-30页 |
| 1.3.4 钌离子氧化法 | 第30-32页 |
| 1.3.5 碱-氧气氧化法 | 第32-34页 |
| 1.3.6 其它氧化法 | 第34页 |
| 1.3.7 煤炭氧化制化学品存在的问题 | 第34-35页 |
| 1.4 煤炭结构 | 第35-44页 |
| 1.4.1 煤炭结构的物理研究 | 第35-39页 |
| 1.4.1.1 NMR在煤炭结构研究中的应用 | 第35-36页 |
| 1.4.1.2 FTIR在煤炭结构研究中的应用 | 第36-37页 |
| 1.4.1.3 XPS在煤炭结构研究中的应用 | 第37-38页 |
| 1.4.1.4 XRD在煤炭结构研究中的应用 | 第38-39页 |
| 1.4.2 煤炭结构的化学研究 | 第39-43页 |
| 1.4.2.1 热解在煤炭结构研究中的应用 | 第39-40页 |
| 1.4.2.2 液化在煤炭结构研究中的应用 | 第40-41页 |
| 1.4.2.3 萃取在煤炭结构研究中的应用 | 第41-42页 |
| 1.4.2.4 氧化在煤炭结构研究中的应用 | 第42-43页 |
| 1.4.3 煤炭的结构模型 | 第43-44页 |
| 1.5 课题的提出 | 第44-45页 |
| 1.6 本课题的研究内容 | 第45-46页 |
| 第二章 V基催化剂催化氧气氧化褐煤制羧酸的研究 | 第46-68页 |
| 2.1 引言 | 第46页 |
| 2.2 实验部分 | 第46-50页 |
| 2.2.1 实验试剂及仪器 | 第46-48页 |
| 2.2.2 H_5PV_2Mo_(10)O_(40)的制备 | 第48页 |
| 2.2.3 褐煤氧化反应 | 第48-49页 |
| 2.2.4 产物分析测定 | 第49-50页 |
| 2.2.5 催化剂的重复使用 | 第50页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第50-66页 |
| 2.3.1 H_5PV_2Mo_(10)O_(40)催化氧气氧化褐煤 | 第50-58页 |
| 2.3.1.1 H_5PV_2Mo_(10)O_(40)用量的影响 | 第50-51页 |
| 2.3.1.2 H_2SO_4浓度的影响 | 第51-53页 |
| 2.3.1.3 温度的影响 | 第53页 |
| 2.3.1.4 02初压的影响 | 第53-54页 |
| 2.3.1.5 反应时间的影响 | 第54-55页 |
| 2.3.1.6 H_5PV_2Mo_(10)O_(40)/H_2SO_4的重复使用性能 | 第55-56页 |
| 2.3.1.7 H_5PV_2Mo_(10)O_(40)/H_2SO_4催化氧气氧化褐煤的路径及机理 | 第56-58页 |
| 2.3.2 NaVO_3催化氧气氧化褐煤 | 第58-66页 |
| 2.3.2.1 NaVO_3用量的影响 | 第58-59页 |
| 2.3.2.2 H_2SO_4浓度的影响 | 第59-60页 |
| 2.3.2.3 反应温度的影响 | 第60-61页 |
| 2.3.2.4 O_2初压的影响 | 第61-62页 |
| 2.3.2.5 反应时间的影响 | 第62-63页 |
| 2.3.2.6 NaVO_3/H_2SO_4的重复使用性能 | 第63-64页 |
| 2.3.2.7 NaVO_3/H_2SO_4催化氧气氧化褐煤的路径及机理 | 第64-66页 |
| 2.3.3 与其它氧化方法的对比 | 第66页 |
| 2.4 本章小结 | 第66-68页 |
| 第三章 Fe基催化剂催化氧气氧化褐煤制羧酸的研究 | 第68-78页 |
| 3.1 引言 | 第68页 |
| 3.2 实验部分 | 第68-70页 |
| 3.2.1 实验试剂及仪器 | 第68-69页 |
| 3.2.2 褐煤氧化反应 | 第69页 |
| 3.2.3 产物分析测定 | 第69页 |
| 3.2.4 催化剂的重复使用 | 第69-70页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第70-77页 |
| 3.3.1 催化剂的筛选 | 第70页 |
| 3.3.2 FeCl_3浓度的影响 | 第70-71页 |
| 3.3.3 H_2SO_4浓度的影响 | 第71-72页 |
| 3.3.4 反应温度的影响 | 第72-73页 |
| 3.3.5 O_2初压的影响 | 第73-74页 |
| 3.3.6 反应时间的影响 | 第74-75页 |
| 3.3.7 FeCl_3/H_2SO_4的重复使用性能 | 第75页 |
| 3.3.8 FeCl_3/H_2SO_4催化氧气氧化褐煤的机理 | 第75-77页 |
| 3.3.9 与其它氧化方法的对比 | 第77页 |
| 3.4 本章小结 | 第77-78页 |
| 第四章 催化氧气氧化褐煤过程中抑制CO_2生成的研究 | 第78-90页 |
| 4.1 引言 | 第78页 |
| 4.2 实验部分 | 第78-80页 |
| 4.2.1 实验试剂及仪器 | 第78-79页 |
| 4.2.2 褐煤氧化反应 | 第79-80页 |
| 4.2.3 产物分析测定 | 第80页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第80-89页 |
| 4.3.1 甲醇用量对褐煤转化率以及CO_2产率的影响 | 第80-81页 |
| 4.3.2 甲醇用量对褐煤氧化过程中化学品的影响 | 第81-86页 |
| 4.3.3 褐煤在甲醇-NaVO_3-H_2SO_4体系内的氧化机理 | 第86-89页 |
| 4.4 本章小结 | 第89-90页 |
| 第五章 霍林河褐煤结构及结构模型的研究 | 第90-106页 |
| 5.1 引言 | 第90页 |
| 5.2 实验部分 | 第90-92页 |
| 5.2.1 实验试剂及仪器 | 第90-91页 |
| 5.2.2 褐煤的~(13)C NMR表征 | 第91页 |
| 5.2.3 褐煤的XPS表征 | 第91页 |
| 5.2.4 褐煤的FTIR表征 | 第91页 |
| 5.2.5 褐煤结构模型的构建步骤 | 第91-92页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第92-104页 |
| 5.3.1 褐煤氧化产物苯羧酸的分析 | 第92-94页 |
| 5.3.2 结构模型分子量及原子个数的确定 | 第94页 |
| 5.3.3 结构模型中碳的定性与定量分析 | 第94-96页 |
| 5.3.4 褐煤芳香团簇结构模型的构建 | 第96-99页 |
| 5.3.5 褐煤结构模型的构建与分析 | 第99-104页 |
| 5.3.6 与其它褐煤结构模型的对比 | 第104页 |
| 5.4 本章小结 | 第104-106页 |
| 第六章 氧化过程中褐煤转化产物结构的研究 | 第106-116页 |
| 6.1 引言 | 第106页 |
| 6.2 实验部分 | 第106-108页 |
| 6.2.1 实验试剂及仪器 | 第106-107页 |
| 6.2.2 褐煤氧化反应 | 第107页 |
| 6.2.3 腐植酸、水溶酸、羧酸以及CO_2分析 | 第107-108页 |
| 6.2.4 样品的~(13)C NMR表征 | 第108页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第108-115页 |
| 6.3.1 褐煤氧化制羧酸 | 第108-109页 |
| 6.3.2 苯羧酸与褐煤结构之间的关系 | 第109-112页 |
| 6.3.3 褐煤的降解路径 | 第112-113页 |
| 6.3.4 氧化过程中褐煤及腐植酸结构的变化 | 第113-115页 |
| 6.4 本章小结 | 第115-116页 |
| 第七章 基于苯羧酸的不同煤阶煤炭结构的研究 | 第116-138页 |
| 7.1 引言 | 第116页 |
| 7.2 实验部分 | 第116-117页 |
| 7.2.1 实验试剂及仪器 | 第116-117页 |
| 7.2.2 煤炭氧化反应 | 第117页 |
| 7.2.3 苯羧酸分析 | 第117页 |
| 7.2.4 煤炭的~(13)C NMR表征 | 第117页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第117-137页 |
| 7.3.1 苯羧酸收率与煤化程度之间的关系 | 第117-120页 |
| 7.3.2 苯羧酸收率分布与煤化程度之间的关系 | 第120-122页 |
| 7.3.3 煤化程度与煤炭结构之间的关系 | 第122-126页 |
| 7.3.4 煤炭中的芳香团簇结构 | 第126-137页 |
| 7.3.4.1 褐煤的芳香团簇结构 | 第126-129页 |
| 7.3.4.2 烟煤的芳香团簇结构 | 第129-134页 |
| 7.3.4.3 无烟煤的芳香团簇结构 | 第134-136页 |
| 7.3.4.4 煤化过程中芳香团簇结构的变化 | 第136-137页 |
| 7.4 本章小结 | 第137-138页 |
| 第八章 论文总结与展望 | 第138-142页 |
| 8.1 工作总结 | 第138-139页 |
| 8.2 本工作的创新性 | 第139页 |
| 8.3 进一步工作的建议与展望 | 第139-142页 |
| 参考文献 | 第142-162页 |
| 致谢 | 第162-164页 |
| 作者攻读学位期间的研究成果和发表的学术论文目录 | 第164-170页 |
| 作者和导师简介 | 第170-172页 |
| 附件 | 第172-173页 |
