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HCl和O2存在下Mn-CeO2/H-ZSM-5催化剂上乙烷与苯烷基化制乙苯的研究

摘要第14-15页
Abstract第15-16页
第一章 绪论第17-45页
    1.1 引言第17-18页
    1.2 乙烯与苯烷基化制乙苯研究进展第18-23页
        1.2.1 气相烷基化乙苯生产工艺第18-20页
        1.2.2 液相烷基化乙苯生产工艺第20-22页
        1.2.3 催化蒸馏法制乙苯第22-23页
    1.3 乙醇与苯合成乙苯生产工艺第23-25页
    1.4 乙烷制乙烯的主要途径第25-31页
        1.4.1 乙烷催化脱氢制乙烯第25-26页
        1.4.2 乙烷氧化脱氢制乙烯第26-28页
        1.4.3 乙烷氯氧化制乙烯和氯乙烯第28-31页
    1.5 乙烷与苯烷基化制乙苯第31-34页
    1.6 论文构思与目的第34-35页
    1.7 论文组成与概要第35-36页
    参考文献第36-45页
第二章 实验部分第45-58页
    2.1 原料与试剂第45-47页
    2.2 催化剂的制备第47-49页
        2.2.1 不同形貌CeO_2催化剂的制备第47页
            2.2.1.1 二氧化铈纳米棒的制备第47页
            2.2.1.2 二氧化铈纳米粒子的制备第47页
        2.2.2 低硅铝比H-ZSM-5分子筛催化剂的制备第47-48页
        2.2.3 二氧化铈纳米棒负载金属氧化物催化剂的制备第48页
        2.2.4 金属改性H-ZSM-5催化剂的制备第48页
        2.2.5 二氧化铈催化剂与分子筛催化剂的耦合第48-49页
            2.2.5.1 双床层装填第48页
            2.2.5.2 分别成型后机械混匀第48页
            2.2.5.3 研磨法混合第48-49页
    2.3 催化反应第49-55页
        2.3.1 乙烯与苯烷基化反应第49-51页
            2.3.1.1 乙烯与苯烷基化反应装置及操作流程第49-50页
            2.3.1.2 反应性能分析第50-51页
        2.3.2 乙烷与苯烷基化反应第51-54页
            2.3.2.1 乙烷与苯烷基化反应装置及操作流程第51-52页
            2.3.2.2 反应性能分析第52-54页
        2.3.3 乙烷氯氧化反应制乙烯第54-55页
    2.4 催化剂表征方法第55-57页
        2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)第55页
        2.4.2 低温N_2物理吸脱附第55页
        2.4.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)第55-56页
        2.4.4 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)第56页
        2.4.5 X-射线荧光光谱仪表征(XRF)第56-57页
    参考文献第57-58页
第三章 乙烷氯氧化和乙烯与苯烷基化反应的研究第58-71页
    3.1 引言第58-59页
    3.2 结果与讨论第59-64页
        3.2.1 乙烷氯氧化反应的研究第59-61页
            3.2.1.1 不同形貌CeO_2的催化性能考察第59-60页
            3.2.1.2 CeO_2纳米棒负载不同金属催化剂上乙烷氯氧化反应研究第60-61页
        3.2.2 乙烯与苯烷基化反应第61-64页
            3.2.2.1 不同硅铝比的H-ZSM-5对反应的影响第61页
            3.2.2.2 温度对烷基化反应的影响第61-62页
            3.2.2.3 质量空速对烷基化反应的影响第62-63页
            3.2.2.4 苯与乙烯的摩尔进料配比对反应的影响第63-64页
    3.3 表征结果与讨论第64-69页
        3.3.1 XRD表征第64-66页
            3.3.1.1 不同Mn负载量的Mn-CeO_2纳米棒XRD第64-65页
            3.3.1.2 Mn-CeO_2纳米棒反应前后XRD第65-66页
        3.3.2 TEM表征第66-68页
            3.3.2.1 制备的CeO_2纳米晶形貌第66-67页
            3.3.2.2 Mn-CeO_2纳米棒反应前后形貌第67-68页
        3.3.3 XRF测定实际负载金属含量第68-69页
    本章小结第69-70页
    参考文献第70-71页
第四章 双床层和物理混合制备的双功能催化剂上乙烷与苯烷基化制乙苯第71-80页
    4.1 引言第71页
    4.2 结果与讨论第71-79页
        4.2.1 双床层装填方式的催化性能第71-77页
            4.2.1.1 8wt%Mn-CeO_2和H-ZSM-5重量比对反应性能的影响第71-73页
            4.2.1.2 硅铝比对烷基化反应性能的影响第73-74页
            4.2.1.3 PhH/C_2H_6(摩尔比)对反应的影响第74页
            4.2.1.4 金属离子改性的H-ZSM-5与氧化铈耦合第74-75页
            4.2.1.5 不同Mg负载量的H-ZSM-5分子筛对烷基化反应的响第75-77页
        4.2.2 分别成型后机械混合方式耦合催化剂的烷基化反应第77-79页
            4.2.2.1 8wt%Mn-CeO_2和H-ZSM-5重量比对反应性能的影响第77页
            4.2.2.2 硅铝比对烷基化反应性能的影响第77-78页
            4.2.2.3 温度对烷基化反应性能的影响第78-79页
    本章小结第79-80页
第五章 研磨法制备双功能催化剂上乙烷与苯烷基化制乙苯第80-100页
    5.1 引言第80页
    5.2 结果与讨论第80-90页
        5.2.1 8wt%Mn-CeO_2和H-ZSM-5质量比对烷基化反应的影响第80-81页
        5.2.2 硅铝比对烷基化反应性能的影响第81-82页
        5.2.3 CeO_2催化剂与其他分子筛耦合第82-83页
        5.2.4 金属离子改性的H-ZSM-5分子筛与氧化铈耦合第83-85页
        5.2.5 其他金属负载的CeO_2纳米棒与H-ZSM-5耦合第85-86页
        5.2.6 苯与乙烷的进料摩尔比对反应的影响第86页
        5.2.7 空速对烷基化反应的影响第86-87页
        5.2.8 调变H-ZSM-5质量改变空速第87-89页
        5.2.9 温度对烷基化反应的影响第89-90页
    5.3 三种耦合方式的对比分析第90-92页
    5.4 Mn-CeO_2/H-ZSM-5-grind催化剂稳定性考察第92-93页
    5.5 表征结果与讨论第93-97页
        5.5.1 XRD表征第93-94页
        5.5.2 低温N_2物理吸脱附结果第94-95页
        5.5.3 催化剂化学组成表征第95页
        5.5.4 NH_3-TPD表征结果第95-97页
        5.5.5 TEM表征结果第97页
    本章小结第97-98页
    参考文献第98-100页
第六章 结论第100-103页
    6.1 研究结论第100-101页
    6.2 展望第101-103页
附录: 攻读硕士期间发表的研究论文第103-104页
致谢第104-105页

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