摘要 | 第14-15页 |
Abstract | 第15-16页 |
第一章 绪论 | 第17-45页 |
1.1 引言 | 第17-18页 |
1.2 乙烯与苯烷基化制乙苯研究进展 | 第18-23页 |
1.2.1 气相烷基化乙苯生产工艺 | 第18-20页 |
1.2.2 液相烷基化乙苯生产工艺 | 第20-22页 |
1.2.3 催化蒸馏法制乙苯 | 第22-23页 |
1.3 乙醇与苯合成乙苯生产工艺 | 第23-25页 |
1.4 乙烷制乙烯的主要途径 | 第25-31页 |
1.4.1 乙烷催化脱氢制乙烯 | 第25-26页 |
1.4.2 乙烷氧化脱氢制乙烯 | 第26-28页 |
1.4.3 乙烷氯氧化制乙烯和氯乙烯 | 第28-31页 |
1.5 乙烷与苯烷基化制乙苯 | 第31-34页 |
1.6 论文构思与目的 | 第34-35页 |
1.7 论文组成与概要 | 第35-36页 |
参考文献 | 第36-45页 |
第二章 实验部分 | 第45-58页 |
2.1 原料与试剂 | 第45-47页 |
2.2 催化剂的制备 | 第47-49页 |
2.2.1 不同形貌CeO_2催化剂的制备 | 第47页 |
2.2.1.1 二氧化铈纳米棒的制备 | 第47页 |
2.2.1.2 二氧化铈纳米粒子的制备 | 第47页 |
2.2.2 低硅铝比H-ZSM-5分子筛催化剂的制备 | 第47-48页 |
2.2.3 二氧化铈纳米棒负载金属氧化物催化剂的制备 | 第48页 |
2.2.4 金属改性H-ZSM-5催化剂的制备 | 第48页 |
2.2.5 二氧化铈催化剂与分子筛催化剂的耦合 | 第48-49页 |
2.2.5.1 双床层装填 | 第48页 |
2.2.5.2 分别成型后机械混匀 | 第48页 |
2.2.5.3 研磨法混合 | 第48-49页 |
2.3 催化反应 | 第49-55页 |
2.3.1 乙烯与苯烷基化反应 | 第49-51页 |
2.3.1.1 乙烯与苯烷基化反应装置及操作流程 | 第49-50页 |
2.3.1.2 反应性能分析 | 第50-51页 |
2.3.2 乙烷与苯烷基化反应 | 第51-54页 |
2.3.2.1 乙烷与苯烷基化反应装置及操作流程 | 第51-52页 |
2.3.2.2 反应性能分析 | 第52-54页 |
2.3.3 乙烷氯氧化反应制乙烯 | 第54-55页 |
2.4 催化剂表征方法 | 第55-57页 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第55页 |
2.4.2 低温N_2物理吸脱附 | 第55页 |
2.4.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第55-56页 |
2.4.4 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM) | 第56页 |
2.4.5 X-射线荧光光谱仪表征(XRF) | 第56-57页 |
参考文献 | 第57-58页 |
第三章 乙烷氯氧化和乙烯与苯烷基化反应的研究 | 第58-71页 |
3.1 引言 | 第58-59页 |
3.2 结果与讨论 | 第59-64页 |
3.2.1 乙烷氯氧化反应的研究 | 第59-61页 |
3.2.1.1 不同形貌CeO_2的催化性能考察 | 第59-60页 |
3.2.1.2 CeO_2纳米棒负载不同金属催化剂上乙烷氯氧化反应研究 | 第60-61页 |
3.2.2 乙烯与苯烷基化反应 | 第61-64页 |
3.2.2.1 不同硅铝比的H-ZSM-5对反应的影响 | 第61页 |
3.2.2.2 温度对烷基化反应的影响 | 第61-62页 |
3.2.2.3 质量空速对烷基化反应的影响 | 第62-63页 |
3.2.2.4 苯与乙烯的摩尔进料配比对反应的影响 | 第63-64页 |
3.3 表征结果与讨论 | 第64-69页 |
3.3.1 XRD表征 | 第64-66页 |
3.3.1.1 不同Mn负载量的Mn-CeO_2纳米棒XRD | 第64-65页 |
3.3.1.2 Mn-CeO_2纳米棒反应前后XRD | 第65-66页 |
3.3.2 TEM表征 | 第66-68页 |
3.3.2.1 制备的CeO_2纳米晶形貌 | 第66-67页 |
3.3.2.2 Mn-CeO_2纳米棒反应前后形貌 | 第67-68页 |
3.3.3 XRF测定实际负载金属含量 | 第68-69页 |
本章小结 | 第69-70页 |
参考文献 | 第70-71页 |
第四章 双床层和物理混合制备的双功能催化剂上乙烷与苯烷基化制乙苯 | 第71-80页 |
4.1 引言 | 第71页 |
4.2 结果与讨论 | 第71-79页 |
4.2.1 双床层装填方式的催化性能 | 第71-77页 |
4.2.1.1 8wt%Mn-CeO_2和H-ZSM-5重量比对反应性能的影响 | 第71-73页 |
4.2.1.2 硅铝比对烷基化反应性能的影响 | 第73-74页 |
4.2.1.3 PhH/C_2H_6(摩尔比)对反应的影响 | 第74页 |
4.2.1.4 金属离子改性的H-ZSM-5与氧化铈耦合 | 第74-75页 |
4.2.1.5 不同Mg负载量的H-ZSM-5分子筛对烷基化反应的响 | 第75-77页 |
4.2.2 分别成型后机械混合方式耦合催化剂的烷基化反应 | 第77-79页 |
4.2.2.1 8wt%Mn-CeO_2和H-ZSM-5重量比对反应性能的影响 | 第77页 |
4.2.2.2 硅铝比对烷基化反应性能的影响 | 第77-78页 |
4.2.2.3 温度对烷基化反应性能的影响 | 第78-79页 |
本章小结 | 第79-80页 |
第五章 研磨法制备双功能催化剂上乙烷与苯烷基化制乙苯 | 第80-100页 |
5.1 引言 | 第80页 |
5.2 结果与讨论 | 第80-90页 |
5.2.1 8wt%Mn-CeO_2和H-ZSM-5质量比对烷基化反应的影响 | 第80-81页 |
5.2.2 硅铝比对烷基化反应性能的影响 | 第81-82页 |
5.2.3 CeO_2催化剂与其他分子筛耦合 | 第82-83页 |
5.2.4 金属离子改性的H-ZSM-5分子筛与氧化铈耦合 | 第83-85页 |
5.2.5 其他金属负载的CeO_2纳米棒与H-ZSM-5耦合 | 第85-86页 |
5.2.6 苯与乙烷的进料摩尔比对反应的影响 | 第86页 |
5.2.7 空速对烷基化反应的影响 | 第86-87页 |
5.2.8 调变H-ZSM-5质量改变空速 | 第87-89页 |
5.2.9 温度对烷基化反应的影响 | 第89-90页 |
5.3 三种耦合方式的对比分析 | 第90-92页 |
5.4 Mn-CeO_2/H-ZSM-5-grind催化剂稳定性考察 | 第92-93页 |
5.5 表征结果与讨论 | 第93-97页 |
5.5.1 XRD表征 | 第93-94页 |
5.5.2 低温N_2物理吸脱附结果 | 第94-95页 |
5.5.3 催化剂化学组成表征 | 第95页 |
5.5.4 NH_3-TPD表征结果 | 第95-97页 |
5.5.5 TEM表征结果 | 第97页 |
本章小结 | 第97-98页 |
参考文献 | 第98-100页 |
第六章 结论 | 第100-103页 |
6.1 研究结论 | 第100-101页 |
6.2 展望 | 第101-103页 |
附录: 攻读硕士期间发表的研究论文 | 第103-104页 |
致谢 | 第104-105页 |