摘要 | 第5-7页 |
Abstract | 第7-8页 |
第1章 绪论 | 第13-24页 |
1.1 丙烯酸的性质和用途 | 第13-14页 |
1.1.1 丙烯酸的理化性质 | 第13页 |
1.1.2 丙烯酸化合物的应用 | 第13-14页 |
1.2 丙烯酸的市场前景 | 第14页 |
1.3 丙烯酸的合成工艺研究进展 | 第14-19页 |
1.3.1 乙炔为原料制备丙烯酸 | 第14-15页 |
1.3.2 丙烯腈为原料制备丙烯酸 | 第15页 |
1.3.3 乙烯酮为原料制备丙烯酸 | 第15页 |
1.3.4 丙烷为原料制备丙烯酸 | 第15-16页 |
1.3.5 丙烯为原料制备丙烯酸 | 第16-17页 |
1.3.6 乳酸为原料制备丙烯酸 | 第17页 |
1.3.7 甘油为原料制备丙烯酸 | 第17-19页 |
1.4 丙烯醛选择性氧化制丙烯酸的研究进展 | 第19-21页 |
1.4.1 丙烯醛选择性氧化制丙烯酸反应机理 | 第19页 |
1.4.2 丙烯醛选择性氧化制丙烯酸的催化剂研究 | 第19-21页 |
1.5 本课题研究意义及研究内容和创新点 | 第21-24页 |
1.5.1 研究意义 | 第21-22页 |
1.5.2 研究内容和创新点 | 第22-24页 |
第2章 实验部分 | 第24-32页 |
2.1 实验原料与试剂 | 第24-25页 |
2.2 实验仪器 | 第25-26页 |
2.3 催化剂的制备 | 第26页 |
2.3.1 用溶剂蒸发法制备Mo-V系列催化剂 | 第26页 |
2.3.2 用水热合成法制备Mo-V系列催化剂 | 第26页 |
2.4 催化剂表征条件 | 第26-27页 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)表征 | 第26-27页 |
2.4.2 低温氮气物理吸附表征 | 第27页 |
2.4.3 扫描电子显微镜(SEM)表征 | 第27页 |
2.4.4 傅里叶红外光谱(FT-IR)表征 | 第27页 |
2.4.5 紫外-可见光漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征 | 第27页 |
2.4.6 热重分析表征 | 第27页 |
2.5 催化剂的性能测试 | 第27-28页 |
2.6 反应产物分析 | 第28-32页 |
2.6.1 反应产物的分析方法 | 第28-29页 |
2.6.2 反应产物的定量计算方法 | 第29-32页 |
第3章 钼钒系列催化剂研究 | 第32-55页 |
3.1 原料的选择 | 第32-34页 |
3.2 筛选Mo-V体系催化剂的制备方法 | 第34页 |
3.3 Mo-V体系较佳活性组分的确定 | 第34-37页 |
3.3.1 掺杂一种金属元素的Mo-V对催化活性的影响 | 第34-35页 |
3.3.2 掺杂两种金属元素的Mo-V对催化活性的影响 | 第35页 |
3.3.3 掺杂三种金属元素的Mo-V对催化活性的影响 | 第35-36页 |
3.3.4 掺杂四种金属元素的Mo-V对催化活性的影响 | 第36-37页 |
3.4 Mo-V-W-Cu-Ca中各金属组分比的筛选 | 第37-41页 |
3.4.1 钒原子对Mo-V-W-Cu-Ca催化剂的催化性能的影响 | 第37-38页 |
3.4.2 钨原子对Mo-V-W-Cu-Ca催化剂的催化性能的影响 | 第38-39页 |
3.4.3 铜原子对Mo-V-W-Cu-Ca催化剂的催化性能的影响 | 第39-40页 |
3.4.4 钙原子对Mo-V-W-Cu-Ca催化剂的催化性能的影响 | 第40-41页 |
3.5 Mo-V-W-Cu-Ca催化剂的制备条件的优化 | 第41-45页 |
3.5.1 制备方法对Mo-V-W-Cu-Ca合成的影响 | 第41-42页 |
3.5.2 干燥方法对Mo-V-W-Cu-Ca合成的影响 | 第42页 |
3.5.3 煅烧温度对Mo-V-W-Cu-Ca合成的影响 | 第42-43页 |
3.5.4 煅烧氛围对Mo-V-W-Cu-Ca合成的影响 | 第43-44页 |
3.5.5 煅烧时间对Mo-V-W-Cu-Ca合成的影响 | 第44-45页 |
3.6 阻聚剂对丙烯醛选择性氧化反应的影响 | 第45页 |
3.7 Mo-V-W-Cu-Ca评价实验的反应条件的优化 | 第45-49页 |
3.7.1 反应温度对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第45-46页 |
3.7.2 质量空速对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第46-47页 |
3.7.3 氧醛比对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第47-49页 |
3.8 其它类型催化剂的考察 | 第49页 |
3.9 Mo-V系列催化剂对丙烯醛选择性氧化反应的碳平衡实验 | 第49-50页 |
3.10 Mo-V系列催化剂表征研究与讨论 | 第50-54页 |
3.10.1 XRD表征分析 | 第50-51页 |
3.10.2 BET表征分析 | 第51-52页 |
3.10.3 SEM表征分析 | 第52页 |
3.10.4 FT-IR表征分析 | 第52-53页 |
3.10.5 UV-Vis表征分析 | 第53-54页 |
3.11 本章小结 | 第54-55页 |
第4章 Mo-V-W-Cu-Ca/support负载型催化剂研究 | 第55-73页 |
4.1 载体负载方式的选择 | 第55-56页 |
4.2 载体的选择 | 第56-57页 |
4.3 活性组分负载量的选择 | 第57-58页 |
4.4 70wt%Mo-V-W-Cu-Ca/α-Al_2O_3评价实验的反应条件的优化 | 第58-61页 |
4.4.1 反应温度对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第58-59页 |
4.4.2 质量空速对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第59-60页 |
4.4.3 氧醛比对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第60-61页 |
4.5 70wt%Mo-V-W-Cu-Ca/α-Al_2O_3催化剂稳定性实验考察 | 第61-64页 |
4.5.1 新鲜催化剂对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第62-63页 |
4.5.2 再生一次催化剂对丙烯醛选择性氧化的影响 | 第63-64页 |
4.6 xwt%Mo-V-W-Cu-Ca/α-Al_2O_3催化剂对丙烯醛选择性氧化反应的碳平衡实验 | 第64-65页 |
4.7 Mo-V-W-Cu-Ca/support负载型催化剂表征研究与讨论 | 第65-71页 |
4.7.1 XRD表征分析 | 第65-67页 |
4.7.2 BET表征分析 | 第67-68页 |
4.7.3 SEM表征分析 | 第68页 |
4.7.4 FT-IR表征分析 | 第68-70页 |
4.7.5 UV-Vis表征分析 | 第70-71页 |
4.7.6 TG表征分析 | 第71页 |
4.8 本章小结 | 第71-73页 |
第5章 Mo-V-W-Cu-Ca负载介孔载体的研究 | 第73-85页 |
5.1 实验部分 | 第74-75页 |
5.1.1 介孔SBA-15和γ-Al_2O_3的制备 | 第74-75页 |
5.1.2 SiO_2/Al_2O_3的制备 | 第75页 |
5.1.3 Mo-V-W-Cu-Ca负载介孔SiO_2/Al_2O_3和SBA-15的制备 | 第75页 |
5.2 介孔氧化铝及负载型催化剂的表征研究及讨论 | 第75-82页 |
5.2.1 XRD表征分析 | 第75-78页 |
5.2.2 FT-IR表征分析 | 第78-80页 |
5.2.3 比表面及孔分布表征分析 | 第80-82页 |
5.3 介孔负载型催化剂30wt%Mo-V-W-Cu-Ca-x-Si-Al_2O_3对催化活性影响 | 第82-83页 |
5.4 活性组分负载量xwt%Mo-V-W-Cu-Ca-SBA-15对催化活性影响 | 第83页 |
5.5 本章小结 | 第83-85页 |
结论 | 第85-87页 |
参考文献 | 第87-93页 |
附录A 攻读学位期间发表的学术论文和专利目录 | 第93-94页 |
致谢 | 第94页 |