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丙烷脱氢—氢选择性氧化Pt基催化剂结构调控与性能研究

摘要第1-7页
abstract第7-13页
第1章 绪论第13-16页
   ·研究背景第13-15页
   ·研究内容第15-16页
第2章 文献综述第16-35页
   ·丙烯工业制备方法第16-20页
     ·丙烷直接脱氢技术第16-19页
     ·丙烷氧化脱氢技术第19-20页
   ·丙烷脱氢Pt基催化剂第20-24页
     ·单Pt催化剂第20-22页
     ·助剂对Pt的修饰作用第22-24页
   ·氢选择性氧化催化剂第24-27页
     ·金属氧化物催化剂第25-26页
     ·负载型贵金属催化剂第26-27页
   ·Pt基催化剂的结构强化第27-29页
     ·Pt与载体强相互作用第27-28页
     ·Pt金属包埋第28-29页
   ·丙烷脱氢反应机理第29-35页
     ·丙烷脱氢反应机理第29-32页
     ·氢气对丙烷脱氢反应的影响第32-33页
     ·水蒸气对丙烷脱氢反应的影响第33-35页
第3章 实验和理论计算第35-42页
   ·原料和试剂第35-36页
   ·催化剂表征方法第36-38页
     ·N_2物理吸附(N_2-BET)第36页
     ·氢气化学吸附(H_2-Chem)第36页
     ·氢气程序升温还原(H_2-TPR)第36页
     ·氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)第36页
     ·X射线衍射(XRD)第36页
     ·高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)第36-37页
     ·高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)第37页
     ·扫描电子显微镜(SEM)第37页
     ·红外光谱(FTIR)第37页
     ·拉曼光谱(Raman)第37页
     ·热重(TGA)第37页
     ·全谱直读-等离子体发射光谱(ICP-AES)第37页
     ·X射线光电子能谱(XPS)第37-38页
     ·丙烯吸附实验第38页
   ·催化剂考评第38-40页
     ·反应装置第38页
     ·产物检测第38-39页
     ·数据处理第39-40页
   ·计算方法与模型第40-42页
     ·Pt(111)表面丙烷脱氢机理研究第40-41页
     ·LTA分子筛表面丙烯吸附研究第41-42页
第4章 负载型Pt催化剂氢选择性氧化性能第42-54页
   ·引言第42-43页
   ·Pt(Sn)催化剂合成与表征第43-45页
     ·催化剂制备方法第43页
     ·H_2-TPR和XPS第43-45页
   ·Pt(Sn)催化剂的反应性能第45-51页
     ·丙烷气氛中氢选择性氧化反应第45-46页
     ·丙烯气氛中氢选择性氧化反应第46-48页
     ·焦炭的产生和性质第48-50页
     ·Pt颗粒的团聚第50-51页
   ·讨论第51-52页
   ·本章小结第52-54页
第5章 包埋型Pt催化剂氢选择性氧化性能第54-74页
   ·引言第54-55页
   ·包埋型Pt催化剂设计第55-56页
   ·Pt/LTA催化剂的合成和表征第56-61页
     ·Pt/LTA催化剂的合成第56-57页
     ·ICP-AES第57页
     ·XRD和SEM第57-58页
     ·HRTEM第58-60页
     ·丙烷脱氢探针反应第60-61页
   ·丙烷气氛中氢选择性氧化第61-63页
   ·丙烯气氛中氢选择性氧化第63-70页
     ·LTA分子筛催化性能第64-65页
     ·LTA分子筛酸性表征第65-66页
     ·丙烯对Pt/LTA催化剂活性的影响第66-67页
     ·Pt/LTA催化剂丙烯穿透实验第67-68页
     ·丙烯在分子筛表面吸附的DFT研究第68-70页
   ·催化剂稳定性第70-72页
   ·本章小结第72-74页
第6章 水蒸气对单Pt催化剂上丙烷脱氢反应影响机制第74-92页
   ·引言第74-75页
   ·催化剂制备和表征第75页
   ·实验结果第75-77页
   ·DFT计算结果第77-86页
     ·表面含氧物种在Pt(111)表面的吸附第77-79页
     ·共吸附含氧物种对脱氢反应的影响第79-80页
     ·Langmuir-Hinshelwood反应机理第80-83页
     ·Eley-Rideal反应机理第83-86页
   ·表面含氧物种对丙烷脱氢反应影响机制第86-87页
   ·H_2和H_2O对丙烷脱氢反应影响的比较第87-90页
   ·本章小结第90-92页
第7章 水蒸气对Pt基催化剂结构和催化丙烷脱氢反应活性的影响第92-112页
   ·引言第92-93页
   ·Pt-Sn双金属催化剂制备第93页
   ·水蒸气对Pt-Sn催化剂反应性能的影响第93-97页
     ·水蒸气对Pt-Sn催化剂活性的影响第93-96页
     ·水蒸气对催化剂结焦性能的影响第96-97页
     ·临水蒸气脱氢动力学分析第97页
   ·水蒸气对Pt-Sn催化剂结构的影响第97-104页
     ·H_2-Chem和HAADF-STEM第97-99页
     ·XPS第99-101页
     ·CO-FTIR第101-103页
     ·水蒸气对Pt-Sn催化剂活性影响机制第103-104页
   ·水蒸气对不同Sn/Pt比催化剂脱氢性能的影响第104-110页
     ·不同Sn/Pt比催化剂结构第104-105页
     ·水蒸气对不同Sn/Pt比催化剂结构影响第105-107页
     ·水蒸气对不同Sn/Pt比催化剂脱氢性能影响第107-108页
     ·水蒸气分压的影响第108-109页
     ·水蒸气对不同结构催化剂脱氢性能影响机制第109-110页
   ·本章小结第110-112页
第8章 结论与展望第112-115页
   ·结论第112-113页
   ·展望第113-115页
参考文献第115-132页
致谢第132-133页
附录第133页

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