摘要 | 第1-7页 |
abstract | 第7-13页 |
第1章 绪论 | 第13-16页 |
·研究背景 | 第13-15页 |
·研究内容 | 第15-16页 |
第2章 文献综述 | 第16-35页 |
·丙烯工业制备方法 | 第16-20页 |
·丙烷直接脱氢技术 | 第16-19页 |
·丙烷氧化脱氢技术 | 第19-20页 |
·丙烷脱氢Pt基催化剂 | 第20-24页 |
·单Pt催化剂 | 第20-22页 |
·助剂对Pt的修饰作用 | 第22-24页 |
·氢选择性氧化催化剂 | 第24-27页 |
·金属氧化物催化剂 | 第25-26页 |
·负载型贵金属催化剂 | 第26-27页 |
·Pt基催化剂的结构强化 | 第27-29页 |
·Pt与载体强相互作用 | 第27-28页 |
·Pt金属包埋 | 第28-29页 |
·丙烷脱氢反应机理 | 第29-35页 |
·丙烷脱氢反应机理 | 第29-32页 |
·氢气对丙烷脱氢反应的影响 | 第32-33页 |
·水蒸气对丙烷脱氢反应的影响 | 第33-35页 |
第3章 实验和理论计算 | 第35-42页 |
·原料和试剂 | 第35-36页 |
·催化剂表征方法 | 第36-38页 |
·N_2物理吸附(N_2-BET) | 第36页 |
·氢气化学吸附(H_2-Chem) | 第36页 |
·氢气程序升温还原(H_2-TPR) | 第36页 |
·氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第36页 |
·X射线衍射(XRD) | 第36页 |
·高分辨率透射电子显微镜(HRTEM) | 第36-37页 |
·高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM) | 第37页 |
·扫描电子显微镜(SEM) | 第37页 |
·红外光谱(FTIR) | 第37页 |
·拉曼光谱(Raman) | 第37页 |
·热重(TGA) | 第37页 |
·全谱直读-等离子体发射光谱(ICP-AES) | 第37页 |
·X射线光电子能谱(XPS) | 第37-38页 |
·丙烯吸附实验 | 第38页 |
·催化剂考评 | 第38-40页 |
·反应装置 | 第38页 |
·产物检测 | 第38-39页 |
·数据处理 | 第39-40页 |
·计算方法与模型 | 第40-42页 |
·Pt(111)表面丙烷脱氢机理研究 | 第40-41页 |
·LTA分子筛表面丙烯吸附研究 | 第41-42页 |
第4章 负载型Pt催化剂氢选择性氧化性能 | 第42-54页 |
·引言 | 第42-43页 |
·Pt(Sn)催化剂合成与表征 | 第43-45页 |
·催化剂制备方法 | 第43页 |
·H_2-TPR和XPS | 第43-45页 |
·Pt(Sn)催化剂的反应性能 | 第45-51页 |
·丙烷气氛中氢选择性氧化反应 | 第45-46页 |
·丙烯气氛中氢选择性氧化反应 | 第46-48页 |
·焦炭的产生和性质 | 第48-50页 |
·Pt颗粒的团聚 | 第50-51页 |
·讨论 | 第51-52页 |
·本章小结 | 第52-54页 |
第5章 包埋型Pt催化剂氢选择性氧化性能 | 第54-74页 |
·引言 | 第54-55页 |
·包埋型Pt催化剂设计 | 第55-56页 |
·Pt/LTA催化剂的合成和表征 | 第56-61页 |
·Pt/LTA催化剂的合成 | 第56-57页 |
·ICP-AES | 第57页 |
·XRD和SEM | 第57-58页 |
·HRTEM | 第58-60页 |
·丙烷脱氢探针反应 | 第60-61页 |
·丙烷气氛中氢选择性氧化 | 第61-63页 |
·丙烯气氛中氢选择性氧化 | 第63-70页 |
·LTA分子筛催化性能 | 第64-65页 |
·LTA分子筛酸性表征 | 第65-66页 |
·丙烯对Pt/LTA催化剂活性的影响 | 第66-67页 |
·Pt/LTA催化剂丙烯穿透实验 | 第67-68页 |
·丙烯在分子筛表面吸附的DFT研究 | 第68-70页 |
·催化剂稳定性 | 第70-72页 |
·本章小结 | 第72-74页 |
第6章 水蒸气对单Pt催化剂上丙烷脱氢反应影响机制 | 第74-92页 |
·引言 | 第74-75页 |
·催化剂制备和表征 | 第75页 |
·实验结果 | 第75-77页 |
·DFT计算结果 | 第77-86页 |
·表面含氧物种在Pt(111)表面的吸附 | 第77-79页 |
·共吸附含氧物种对脱氢反应的影响 | 第79-80页 |
·Langmuir-Hinshelwood反应机理 | 第80-83页 |
·Eley-Rideal反应机理 | 第83-86页 |
·表面含氧物种对丙烷脱氢反应影响机制 | 第86-87页 |
·H_2和H_2O对丙烷脱氢反应影响的比较 | 第87-90页 |
·本章小结 | 第90-92页 |
第7章 水蒸气对Pt基催化剂结构和催化丙烷脱氢反应活性的影响 | 第92-112页 |
·引言 | 第92-93页 |
·Pt-Sn双金属催化剂制备 | 第93页 |
·水蒸气对Pt-Sn催化剂反应性能的影响 | 第93-97页 |
·水蒸气对Pt-Sn催化剂活性的影响 | 第93-96页 |
·水蒸气对催化剂结焦性能的影响 | 第96-97页 |
·临水蒸气脱氢动力学分析 | 第97页 |
·水蒸气对Pt-Sn催化剂结构的影响 | 第97-104页 |
·H_2-Chem和HAADF-STEM | 第97-99页 |
·XPS | 第99-101页 |
·CO-FTIR | 第101-103页 |
·水蒸气对Pt-Sn催化剂活性影响机制 | 第103-104页 |
·水蒸气对不同Sn/Pt比催化剂脱氢性能的影响 | 第104-110页 |
·不同Sn/Pt比催化剂结构 | 第104-105页 |
·水蒸气对不同Sn/Pt比催化剂结构影响 | 第105-107页 |
·水蒸气对不同Sn/Pt比催化剂脱氢性能影响 | 第107-108页 |
·水蒸气分压的影响 | 第108-109页 |
·水蒸气对不同结构催化剂脱氢性能影响机制 | 第109-110页 |
·本章小结 | 第110-112页 |
第8章 结论与展望 | 第112-115页 |
·结论 | 第112-113页 |
·展望 | 第113-115页 |
参考文献 | 第115-132页 |
致谢 | 第132-133页 |
附录 | 第133页 |