| 摘要 | 第1-6页 |
| Abstract | 第6-14页 |
| 引言 | 第14-16页 |
| 1 文献综述 | 第16-36页 |
| ·钛硅沸石TS-1研究现状 | 第16-21页 |
| ·沸石分子筛简介 | 第16页 |
| ·钛硅分子筛TS-1分子筛 | 第16-17页 |
| ·钛硅分子筛TS-1合成情况 | 第17-18页 |
| ·钛硅分子筛TS-1表征方法 | 第18-20页 |
| ·TS-1的应用 | 第20-21页 |
| ·环氧丙烷 | 第21-32页 |
| ·环氧丙烷性质和用途 | 第21页 |
| ·环氧丙烷市场状况及消费预测 | 第21-24页 |
| ·世界市场现状及消费预测 | 第21-22页 |
| ·国内市场现状及消费预测 | 第22-24页 |
| ·环氧丙烷的生产技术 | 第24-32页 |
| ·氯醇法 | 第25页 |
| ·共氧化法 | 第25-26页 |
| ·电化学氧化技术 | 第26页 |
| ·生物酶催化氧化技术 | 第26页 |
| ·光催化氧化技术 | 第26-27页 |
| ·熔融盐催化氧化 | 第27页 |
| ·胶团催化丙烯环氧化 | 第27-28页 |
| ·分子氧和丙烯直接氧化法 | 第28-29页 |
| ·TS-1分子筛催化双氧水进行丙烯环氧化 | 第29-31页 |
| ·TS-1分子筛催化丙烯环氧化与过氧化氢生产的集成 | 第31-32页 |
| ·环己酮肟 | 第32-35页 |
| ·环己酮肟的性质和用途 | 第32页 |
| ·环己酮肟的应用前景 | 第32-33页 |
| ·己酮肟的生产技术 | 第33-35页 |
| ·拉西法(HSO) | 第33页 |
| ·NO催化还原法 | 第33页 |
| ·磷酸羟胺肟化法(HPO) | 第33-34页 |
| ·TS-1催化环己酮氨氧化制环己酮肟 | 第34-35页 |
| ·课题选择 | 第35-36页 |
| 2 实验部分 | 第36-42页 |
| ·实验原料与合成方法 | 第36-37页 |
| ·实验原料 | 第36-37页 |
| ·四丙基溴化铵(TPABr)的制备 | 第37页 |
| ·TS-1及含Al的TS-1分子筛制备 | 第37页 |
| ·TS-1钛硅分子筛成型方法 | 第37页 |
| ·TS-1钛硅分子筛改性 | 第37-38页 |
| ·烯环氧化反应 | 第38-39页 |
| ·丙烯环氧化反应装置 | 第38-39页 |
| ·间歇釜反应装置 | 第38页 |
| ·固定床反应装置 | 第38-39页 |
| ·丙烯环氧化反应产物分析 | 第39页 |
| ·环己酮氨氧化反应 | 第39-40页 |
| ·环己酮氨氧化反应装置 | 第39页 |
| ·环己酮氨氧化反应产物分析 | 第39-40页 |
| ·样品表征 | 第40-42页 |
| ·X射线衍射(XRD) | 第40页 |
| ·紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis) | 第40页 |
| ·傅里叶-红外谱图(FT-IR) | 第40页 |
| ·扫描电子显微镜(SEM) | 第40页 |
| ·电子自旋共振谱(EPR)分析 | 第40页 |
| ·N_2物理吸附测试 | 第40-41页 |
| ·NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第41页 |
| ·X射线荧光光谱(XRF) | 第41页 |
| ·魔角旋转核磁共振谱 | 第41-42页 |
| 3 廉价法合成TS-1在中(弱酸)性反应环境中水热稳定性研究 | 第42-50页 |
| ·引言 | 第42页 |
| ·结果与讨论 | 第42-49页 |
| ·TS-1催化剂样品 | 第42页 |
| ·TS-1水热稳定性的研究 | 第42-43页 |
| ·水热处理TS-1的物性表征 | 第43-48页 |
| ·XRF分析 | 第43-44页 |
| ·XRD分析 | 第44页 |
| ·骨架FT-IR分析 | 第44-45页 |
| ·UV-Vis分析 | 第45-46页 |
| ·NH_3-TPD分析 | 第46-47页 |
| ·物理吸附和 SEM分析 | 第47-48页 |
| ·丙烯环氧化反应性能评价 | 第48-49页 |
| ·小结 | 第49-50页 |
| 4 廉价法合成TS-1在氨溶液碱性反应环境中水热稳定性研究 | 第50-60页 |
| ·引言 | 第50页 |
| ·结果与讨论 | 第50-59页 |
| ·TS-1的原粉 | 第50页 |
| ·TS-1水热稳定性的模拟研究 | 第50页 |
| ·TS-1的表征 | 第50-59页 |
| ·XRF分析 | 第50-52页 |
| ·SEM和物理吸附分析 | 第52-53页 |
| ·XRD分析 | 第53-54页 |
| ·FT-IR分析 | 第54-55页 |
| ·UV-Vis分析 | 第55-56页 |
| ·NH_3-TPD表征 | 第56-57页 |
| ·丙烯环氧化探针反应结果 | 第57页 |
| ·TS-1钛硅流失机理探讨 | 第57-59页 |
| ·小结 | 第59-60页 |
| 5 在TS-1骨架中引入铝来提高其在碱性氨溶液反应环境中的结构稳定性 | 第60-73页 |
| ·前言 | 第60页 |
| ·结果与讨论 | 第60-72页 |
| ·廉价法合成TS-1钛硅分子筛 | 第60-63页 |
| ·廉价法合成TS-1的晶化曲线 | 第61页 |
| ·晶化时间对TS-1丙烯环氧化催化性能的影响 | 第61-62页 |
| ·钛原子进入分子筛骨架的比较 | 第62-63页 |
| ·引入骨架铝对TS-1的影响 | 第63-69页 |
| ·铝含量对TS-1的影响 | 第64-67页 |
| ·低温陈化时间对TS-1的影响 | 第67-69页 |
| ·Al-TS-1的丙烯环氧化性能 | 第69页 |
| ·TS-1和Al-TS-1的比较 | 第69-72页 |
| ·氨碱性条件下水热稳定性 | 第69-71页 |
| ·TS-1与Al-TS-1环己酮氨氧化反应性能的比较 | 第71-72页 |
| ·小结 | 第72-73页 |
| 6 利用氨水溶液对TS-1进行改性 | 第73-93页 |
| ·引言 | 第73页 |
| ·结果与讨论 | 第73-92页 |
| ·TS-1催化剂样品 | 第73页 |
| ·TS-1催化剂改性 | 第73-82页 |
| ·粉末TS-1钛硅分子筛 | 第73-77页 |
| ·氨溶液改性对TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第73-74页 |
| ·改性介质对TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第74-75页 |
| ·氨溶液浓度对TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第75页 |
| ·改性温度对TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第75-76页 |
| ·改性时间对 TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第76页 |
| ·改性介质氨的相态对 TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第76-77页 |
| ·条状 TS-1钛硅分子筛 | 第77-82页 |
| ·氨溶液浓度对TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第77-78页 |
| ·改性介质氨的相态对 TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第78-79页 |
| ·改性温度对TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第79-80页 |
| ·改性时间对丙烯环氧化性能的影响 | 第80-81页 |
| ·氨溶液改性及反应温度对 TS-1丙烯环氧化性能的影响 | 第81-82页 |
| ·催化剂的表征 | 第82-92页 |
| ·催化剂的SEM表征 | 第82-84页 |
| ·TS-1催化剂的XRD和XRF表征 | 第84-85页 |
| ·TS-1催化剂的UV-Vis表征 | 第85-86页 |
| ·TS-1催化剂的FT-IR表征 | 第86页 |
| ·TS-1催化剂的BET表征 | 第86-87页 |
| ·TS-1的~29Si MAS NMR的表征 | 第87-88页 |
| ·TS-1催化剂的酸性表征 | 第88-90页 |
| ·TS-1催化剂的扩散性能 | 第90-91页 |
| ·TS-1催化剂和H_2O_2生成超氧物种的EPR表征 | 第91-92页 |
| ·小结 | 第92-93页 |
| 7 结论 | 第93-94页 |
| 参考文献 | 第94-106页 |
| 攻读博士学位期间发表学术论文情况 | 第106-107页 |
| 创新点摘要 | 第107-108页 |
| 致谢 | 第108-109页 |
| 大连理工大学学位论文版权使用授权书 | 第109页 |
