| 摘要 | 第1-11页 |
| Abstract | 第11-14页 |
| 第一章 文献综述 | 第14-49页 |
| 第一节 CO_2分子的活化 | 第14-24页 |
| ·CO_2分子的物理性质 | 第14-16页 |
| ·CO_2分子的活化 | 第16-18页 |
| ·生物活化 | 第17页 |
| ·还原活化 | 第17页 |
| ·辐射活化 | 第17页 |
| ·配位活化 | 第17-18页 |
| ·过渡金属配合物催化的二氧化碳的活化 | 第18页 |
| ·过渡金属配合物活化二氧化碳方式(1)：二氧化碳的配位反应 | 第18-20页 |
| ·过渡金属配合物活化二氧化碳方式(2)：二氧化碳的插入反应 | 第20-24页 |
| ·对M-C键的插入反应 | 第20-21页 |
| ·对M-H键的插入反应 | 第21页 |
| ·对M-O键的插入反应 | 第21-22页 |
| ·对M-N键的插入反应 | 第22-23页 |
| ·对M-M'以及M-S、M-Si键的插入反应 | 第23-24页 |
| 第二节 超临界二氧化碳(scCO_2) | 第24-26页 |
| 第三节 二氧化碳催化加氢合成甲酸及其衍生物 | 第26-37页 |
| ·均相催化剂催化二氧化碳氢化合成甲酸机理 | 第26-30页 |
| ·均相催化剂催化二氧化碳氢化合成甲酸衍生物(甲酸酯，酰胺)机理 | 第30-32页 |
| ·scCO_2介质中均相催化剂催化二氧化碳氢化合成甲酸及其衍生物 | 第32-36页 |
| ·多相催化剂催化二氧化碳氢化合成甲酸 | 第36-37页 |
| 第四节 均相催化剂的固载化 | 第37-43页 |
| ·无机载体的接枝改性方法 | 第38-40页 |
| ·聚苯乙烯的接枝改性方法 | 第40-43页 |
| 第五节 选题的依据和研究的内容 | 第43-46页 |
| 参考文献： | 第46-49页 |
| 第二章 固载化钌基催化剂的制备 | 第49-61页 |
| 第一节 实验部分 | 第49-58页 |
| ·原料与试剂 | 第49-51页 |
| ·无机载体的表面功能化 | 第51-54页 |
| ·二氧化硅载体的表面功能化 | 第51页 |
| ·分子筛载体的表面功能化 | 第51-53页 |
| ·γ-Al_2O_3载体的表面功能化 | 第53-54页 |
| ·高分子载体的表面功能化 | 第54-56页 |
| ·聚苯乙烯树脂的表面胺基功能化 | 第54-55页 |
| ·聚苯乙烯树脂的表面膦基功能化 | 第55-56页 |
| ·聚苯乙烯树脂功能化改性后的氯含量 | 第56页 |
| ·固载化钌基催化剂的制备 | 第56-58页 |
| ·制备方式1：钌配合物原位合成路线 | 第56-57页 |
| ·制备方式2：钌配合物直接固载路线 | 第57-58页 |
| 第二节 测试表征手段 | 第58页 |
| 第三节 催化剂活性评价 | 第58-60页 |
| 参考文献： | 第60-61页 |
| 第三章 无机载体的固载化钌基催化剂的表征 | 第61-75页 |
| 第一节 BET比表面积的测定结果 | 第62-63页 |
| 第二节 元素分析结果 | 第63-64页 |
| 第三节 FT-IR表征 | 第64-68页 |
| 第四节 金属组分Ru担载量的测定 | 第68页 |
| 第五节 UV-VIS表征 | 第68-71页 |
| 第六节 XRD表征： | 第71-72页 |
| 第七节 TEM表征 | 第72-74页 |
| 本章小结： | 第74页 |
| 参考文献： | 第74-75页 |
| 第四章 无机载体的固载化钌基催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸反应研究 | 第75-125页 |
| 第一节 二氧化碳加氢合成甲酸的热力学分析 | 第75-80页 |
| ·CO_2的结构 | 第75-76页 |
| ·热力学分析 | 第76-80页 |
| ·热力学基础数据 | 第76页 |
| ·温度的变化对于加氢反应平衡的影响 | 第76-78页 |
| ·压力的变化对于加氢反应平衡的影响 | 第78-79页 |
| ·原料组成(CO_2／H_2)的变化对于加氢反应平衡的影响 | 第79-80页 |
| 第二节 固载化钌基催化剂与均相Ru催化剂反应活性比较 | 第80-83页 |
| ·scCO_2条件下体系相行为分析 | 第80-82页 |
| ·均相Ru催化剂与固载Ru催化剂反应活性的比较 | 第82-83页 |
| 第三节 影响固载化钌基催化剂反应活性的因素 | 第83-109页 |
| ·载体类型对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第84-88页 |
| ·不同载体的固载化钌基催化剂的活性比较 | 第84-86页 |
| ·不同载体的固载化钌基催化剂的重复再用性 | 第86-88页 |
| ·功能基团对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第88-91页 |
| ·不同功能基团的固载化钌基催化剂的活性比较 | 第88-90页 |
| ·不同功能基团的固载化钌基催化剂的重复再用性 | 第90页 |
| ·功能化试剂用量对固载钌基催化剂反应活性的影响 | 第90-91页 |
| ·制备方式对固载钌基催化剂反应活性的影响 | 第91-98页 |
| ·不同制备方式的固载化钌基催化剂的活性比较 | 第91-97页 |
| ·不同制备方式的固载化钌基催化剂的重复再用性 | 第97-98页 |
| ·配体对固载钌基催化剂反应活性的影响 | 第98-107页 |
| ·不同结构的膦配体对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第98-101页 |
| ·催化反应活性的比较 | 第98-99页 |
| ·量子化学理论计算分析 | 第99-101页 |
| ·不同配位原子的配体对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第101-104页 |
| ·催化反应活性的比较 | 第101-102页 |
| ·量子化学理论计算分析 | 第102-104页 |
| ·不同结构的双齿膦配体对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第104-107页 |
| ·催化反应活性的比较 | 第104-105页 |
| ·量子化学理论计算分析 | 第105-107页 |
| ·固载化钌基催化剂在不同膦配体条件下的重复再用性 | 第107页 |
| ·固载化钌基催化剂的可能结构 | 第107-109页 |
| 第四节 分子筛载体的钌基催化剂催化二氧化碳加氢合成甲酸反应条件的优化 | 第109-123页 |
| ·金属组分担载量的影响 | 第109-110页 |
| ·CO_2分压的影响 | 第110-111页 |
| ·H_2分压的影响 | 第111-112页 |
| ·反应温度的影响 | 第112-114页 |
| ·反应时间的影响 | 第114-115页 |
| ·搅拌速度的影响 | 第115-117页 |
| ·PPh_3／Ru比的影响 | 第117-119页 |
| ·溶剂的影响 | 第119-121页 |
| ·碱的影响 | 第121-123页 |
| 本章小结： | 第123-124页 |
| 参考文献： | 第124-125页 |
| 第五章 树脂载体的固载化钌基催化剂的表征 | 第125-132页 |
| 第一节 BET比表面积的测定结果 | 第126-127页 |
| 第二节 元素分析结果 | 第127-128页 |
| 第三节 FT-IR表征 | 第128-129页 |
| 第四节 金属组分Ru担载量的测定 | 第129-130页 |
| 第五节 TEM表征 | 第130-131页 |
| 本章小结： | 第131页 |
| 参考文献： | 第131-132页 |
| 第六章 树脂载体的固载化钌基催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸反应研究 | 第132-165页 |
| 第一节 固载化钌基催化剂与均相Ru催化剂反应活性比较 | 第133-135页 |
| 第二节 影响固载化钌基催化剂反应活性的因素 | 第135-152页 |
| ·树脂类型及其颗粒尺寸对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第135-138页 |
| ·不同交联度树脂的固载化钌基催化剂的活性比较 | 第135-137页 |
| ·树脂颗粒尺寸对固载化钌基催化剂活性的影响 | 第137-138页 |
| ·功能基团对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第138-142页 |
| ·不同功能基团的固载化钌基催化剂的活性比较 | 第138-141页 |
| ·不同功能基团的固载化钌基催化剂的重复再用性 | 第141-142页 |
| ·制备方式对固载钌基催化剂反应活性的影响 | 第142-146页 |
| ·不同制备方式的固载化钌基催化剂的活性比较 | 第142-145页 |
| ·不同制备方式的固载化钌基催化剂的重复再用性 | 第145-146页 |
| ·配体对固载钌基催化剂反应活性的影响 | 第146-150页 |
| ·不同结构的膦配体对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第146-148页 |
| ·不同配位原子的配体对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第148-149页 |
| ·不同结构的双齿膦配体对固载化钌基催化剂反应活性的影响 | 第149-150页 |
| ·固载化钌基催化剂在不同膦配体条件下的重复再用性 | 第150页 |
| ·固载化钌基催化剂的可能结构 | 第150-152页 |
| 第三节 树脂载体的钌基催化剂催化二氧化碳加氢合成甲酸反应条件的优化 | 第152-163页 |
| ·金属组分担载量的影响 | 第152-153页 |
| ·CO_2分压的影响 | 第153-155页 |
| ·H_2分压的影响 | 第155-156页 |
| ·反应温度的影响 | 第156-157页 |
| ·反应时间的影响 | 第157-158页 |
| ·搅拌速度的影响 | 第158-159页 |
| ·PPh_3／Ru比的影响 | 第159-161页 |
| ·溶剂的影响 | 第161-163页 |
| 本章小结： | 第163-164页 |
| 参考文献： | 第164-165页 |
| 第七章 多相催化条件下的反应机理浅析 | 第165-176页 |
| 第一节 文献中所涉及的反应机理 | 第165-168页 |
| ·通过CO中间物 | 第165页 |
| ·通过碳酸盐中间物 | 第165-166页 |
| ·通过CO_2正插入M-H键的中间物 | 第166-167页 |
| ·通过CO_2反插入M-H键的中间物 | 第167页 |
| ·通过H转移到CO_2 | 第167-168页 |
| 第二节 结合本论文结果对反应机理的浅析 | 第168-175页 |
| 参考文献： | 第175-176页 |
| 第八章 结果与展望 | 第176-180页 |
| 第一节 结果 | 第176-179页 |
| 第二节 展望 | 第179-180页 |
| 攻博期间发表或投稿的相关论文 | 第180-182页 |
| 致谢 | 第182页 |
