| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 1 绪论 | 第18-45页 |
| 1.1 课题研究背景与意义 | 第18-19页 |
| 1.2 低碳烷烃催化转化的生产与研究现状 | 第19-27页 |
| 1.2.1 生产工艺现状 | 第19-21页 |
| 1.2.2 工艺路径对比 | 第21-23页 |
| 1.2.3 金属催化剂的研究 | 第23-24页 |
| 1.2.4 反应机理的研究 | 第24-27页 |
| 1.3 碳催化的起源及在低碳烷烃转化中的应用 | 第27-37页 |
| 1.3.1 碳种类的演变 | 第27-28页 |
| 1.3.2 纳米碳的基本性质 | 第28-29页 |
| 1.3.3 纳米碳的缺陷结构 | 第29-31页 |
| 1.3.4 纳米碳表面功能化 | 第31-33页 |
| 1.3.5 碳催化的起源 | 第33-34页 |
| 1.3.6 碳催化低碳烷烃转化中的应用 | 第34-37页 |
| 1.4 新型纳米氮化硼材料的合成及应用 | 第37-43页 |
| 1.4.1 氮化硼材料物理化学性质 | 第37-39页 |
| 1.4.2 氮化硼材料的合成 | 第39-41页 |
| 1.4.3 氮化硼材料的应用现状 | 第41-43页 |
| 1.5 本论文研究思路与内容 | 第43-45页 |
| 2 实验部分 | 第45-51页 |
| 2.1. 实验原材料及设备 | 第45-46页 |
| 2.2 材料表征方法 | 第46-48页 |
| 2.2.1 氮气吸脱附测试 | 第46页 |
| 2.2.2 程序升温化学吸脱附测试(TPX) | 第46-47页 |
| 2.2.3 热重-差热分析(TG-DTA) | 第47页 |
| 2.2.4 傅里叶变换红外光谱分析(FTIR) | 第47页 |
| 2.2.5 拉曼光谱分析man) | 第47页 |
| 2.2.6 X-射线粉末衍射(XRD) | 第47-48页 |
| 2.2.7 X-射线光电子能谱(XPS) | 第48页 |
| 2.2.8 扫描电子显微镜(SEM) | 第48页 |
| 2.2.9 透射电子显微镜(TEM) | 第48页 |
| 2.3 催化反应流程及产物分析计算方法 | 第48-51页 |
| 3 碳纳米管上醌羰基的富集及丙烷氧化脱氢性能 | 第51-72页 |
| 3.1 引言 | 第51-52页 |
| 3.2 原料基本性质表征与催化剂制备方法 | 第52-55页 |
| 3.2.1 原料基本性质表征 | 第52-55页 |
| 3.2.2 碳纳米管预处理 | 第55页 |
| 3.2.3 碳纳米管退火处理 | 第55页 |
| 3.2.4 碳纳米管液相氧化 | 第55页 |
| 3.2.5 碳纳米管气相氧化 | 第55页 |
| 3.3 碳材料作为低碳烷烃催化转化催化剂的局限性考察 | 第55-61页 |
| 3.3.1 不同碳材料热稳定性的考察 | 第55-56页 |
| 3.3.2 碳材料表面无序度的考察 | 第56-59页 |
| 3.3.3 氧官能团的稳定性考察 | 第59-61页 |
| 3.4 碳纳米管液相选择性氧化富集醌羰基 | 第61-64页 |
| 3.4.1 不同液相氧化产生的氧官能团 | 第62-63页 |
| 3.4.2 丙烷氧化脱氢性能考察 | 第63-64页 |
| 3.5 碳纳米管气相选择性氧化富集醌羰基 | 第64-70页 |
| 3.5.1 气相氧化产生的官能团 | 第64-66页 |
| 3.5.2 丙烷氧化脱氢性能考察 | 第66-70页 |
| 3.6 碳表面活性位与催化性能的关联 | 第70-71页 |
| 3.7 小结 | 第71-72页 |
| 4 杂原子改性碳纳米管催化异戊烷氧化脱氢 | 第72-103页 |
| 4.1 引言 | 第72-74页 |
| 4.2 催化剂合成步骤 | 第74页 |
| 4.2.1 碳纳米管的氧化 | 第74页 |
| 4.2.2 磷酸盐及硼酸盐改性 | 第74页 |
| 4.2.3 V-Mg-O制备 | 第74页 |
| 4.3 磷酸盐改性的碳纳米管催化异戊烷氧化脱氢 | 第74-92页 |
| 4.3.1 对骨架结构的影响 | 第74-76页 |
| 4.3.2 对热稳定性的影响 | 第76-77页 |
| 4.3.3 对表面性质的影响 | 第77-83页 |
| 4.3.4 对催化性能的影响 | 第83-88页 |
| 4.3.5 反应稳定性考察 | 第88-90页 |
| 4.3.6 对反应动力学的影响 | 第90-91页 |
| 4.3.7 磷酸盐改性机理概括 | 第91-92页 |
| 4.4 硼酸盐与磷酸盐改性的区别与协同作用 | 第92-101页 |
| 4.4.1 抑制缺陷位的区别 | 第92-94页 |
| 4.4.2 调谐表面性质的区别 | 第94-95页 |
| 4.4.3 催化异戊烷氧化脱氢的区别 | 第95-98页 |
| 4.4.4 改性前后动力学参数对比 | 第98-100页 |
| 4.4.5 改性机理的异同 | 第100-101页 |
| 4.5 小结 | 第101-103页 |
| 5 氮化硼材料催化乙烷氧化脱氢反应研究 | 第103-126页 |
| 5.1 引言 | 第103-105页 |
| 5.2 氮化硼纳米片及参比样品的制备 | 第105页 |
| 5.3 氮化硼材料理化性质表征 | 第105-111页 |
| 5.3.1 表面组成及孔结构分析 | 第105-107页 |
| 5.3.2 骨架结构、配位状态与元素分布 | 第107-109页 |
| 5.3.3 谱学分析 | 第109-110页 |
| 5.3.4 抗氧化性能测试 | 第110-111页 |
| 5.4 催化乙烷氧化脱氢性能考察 | 第111-114页 |
| 5.4.1 不同催化剂催化性能对比 | 第111-112页 |
| 5.4.2 反应条件对催化性能的影响 | 第112-114页 |
| 5.5 氮化硼上脱氢活性位的研究 | 第114-119页 |
| 5.5.1 BNNSs反应前后体相结构变化 | 第114-115页 |
| 5.5.2 BNNSs反应前后表面结构变化 | 第115-119页 |
| 5.6 反应动力学及机理研究 | 第119-124页 |
| 5.6.1 反应活化能测定 | 第119-121页 |
| 5.6.2 反应进度分析 | 第121页 |
| 5.6.3 有氧无氧交换反应 | 第121-123页 |
| 5.6.4 单选择性产乙烯 | 第123-124页 |
| 5.7 小结 | 第124-126页 |
| 6 结论与展望 | 第126-129页 |
| 6.1 结论 | 第126-127页 |
| 6.2 创新点 | 第127页 |
| 6.3 展望 | 第127-129页 |
| 参考文献 | 第129-146页 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第146-148页 |
| 致谢 | 第148-149页 |
| 作者简介 | 第149页 |