| 摘要 | 第3-4页 |
| abstract | 第4页 |
| 第1章 文献综述 | 第7-23页 |
| 1.1 二氧化碳加氢综合利用 | 第7-13页 |
| 1.1.1 二氧化碳加氢制甲酸 | 第8-9页 |
| 1.1.2 逆水煤气变换反应(RWGS)合成CO | 第9-10页 |
| 1.1.3 二氧化碳甲烷化 | 第10-11页 |
| 1.1.4 二氧化碳加氢合成甲醇 | 第11-13页 |
| 1.2 MOFs材料简介 | 第13-18页 |
| 1.2.1 MOFs材料概述 | 第13页 |
| 1.2.2 MOFs材料在CO_2吸附分离领域的应用 | 第13-14页 |
| 1.2.3 MOFs在催化领域的应用 | 第14-15页 |
| 1.2.4 Cu-BTC材料的研究进展 | 第15-18页 |
| 1.3 理论基础 | 第18-20页 |
| 1.3.1 量子化学基本原理 | 第18-19页 |
| 1.3.2 量子力学常用方法 | 第19页 |
| 1.3.3 DMol3程序包简介 | 第19-20页 |
| 1.4 论文工作的构想及内容 | 第20-23页 |
| 第2章 Cu基双金属MOFs材料上CO_2和H_2的吸附/活化性质研究 | 第23-43页 |
| 2.1 计算方法和模型 | 第23-27页 |
| 2.1.1 计算方法及参数设置 | 第23-24页 |
| 2.1.2 计算模型 | 第24-26页 |
| 2.1.3 计算方法 | 第26-27页 |
| 2.2 CO_2在Cu-BTC材料上的吸附性质研究 | 第27-30页 |
| 2.3 CO_2在M-Cu双金属MOFs材料上的吸附性质研究 | 第30-40页 |
| 2.3.1 CO_2 与金属位通过O-M相互作用吸附 | 第30-33页 |
| 2.3.2 CO_2 与金属位通过C-M相互作用吸附 | 第33-34页 |
| 2.3.3 CO_2 与金属位通过C-M-O键吸附 | 第34-40页 |
| 2.4 H_2在M-Cu双金属MOFs材料上吸附 | 第40-41页 |
| 2.5 本章小结 | 第41-43页 |
| 第3章 Mo-Cu& W-Cu MOFs材料上CO_2氢化/质子化反应研究 | 第43-61页 |
| 3.1 计算方法和模型 | 第43-44页 |
| 3.1.1 计算模型 | 第43页 |
| 3.1.2 计算方法 | 第43-44页 |
| 3.2 CO_2在Cu-BTC材料上加氢转化性质研究 | 第44-47页 |
| 3.3 CO_2在W-Cu-MOFs上加氢转化性质研究 | 第47-50页 |
| 3.3.1 CO_2 氢化反应(CO_2+H_2→HCOO*+H*) | 第47-49页 |
| 3.3.2 CO_2 质子化反应(CO_2+H_2→COOH*+H*) | 第49-50页 |
| 3.4 CO_2在Mo-Cu-MOFs上加氢转化性质研究 | 第50-54页 |
| 3.4.1 CO_2 氢化反应(CO_2+H_2→HCOO*+H*) | 第50-52页 |
| 3.4.2 CO_2 质子化反应(CO_2+H_2→COOH*+H*) | 第52-54页 |
| 3.5 存在解离H*原子时CO_2在Mo-Cu-MOFs上加氢转化性质研究 | 第54-57页 |
| 3.5.1 CO_2 氢化反应(CO_2+H*→HCOO*) | 第54-56页 |
| 3.5.2 CO_2 质子化反应(CO_2+H*→COOH*) | 第56-57页 |
| 3.6 存在解离H*原子时CO_2在W-Cu-MOFs上加氢转化性质研究 | 第57-59页 |
| 3.6.1 CO_2 氢化反应(CO_2+H*→HCOO*) | 第57-58页 |
| 3.6.2 CO_2 质子化反应(CO_2+H*→COOH*) | 第58-59页 |
| 3.7 本章小结 | 第59-61页 |
| 第4章 W-Cu双金属MOFs材料上CO_2加氢合成甲醇的反应性能研究 | 第61-85页 |
| 4.1 计算方法和模型 | 第61页 |
| 4.2 CO_2 加氢合成甲醇反应中间物种吸附性质 | 第61-66页 |
| 4.2.1 反应网络 | 第61-62页 |
| 4.2.2 中间物种吸附性质 | 第62-66页 |
| 4.3 W-Cu-MOFs上反应机理研究 | 第66-82页 |
| 4.3.1 反应网络的简化 | 第66-74页 |
| 4.3.2 CO_2 加氢生成HCO的反应路径对比(HCOO路径vs.COOH路径 vs.CO路径) | 第74-79页 |
| 4.3.3 HCO加氢生成甲醇的反应路径对比(HCOH路径vs.H_2CO路径) | 第79-82页 |
| 4.4 本章小结 | 第82-85页 |
| 第5章 结论与创新点 | 第85-87页 |
| 5.1 结论 | 第85-86页 |
| 5.2 本文的主要创新点 | 第86页 |
| 5.3 存在的不足和展望 | 第86-87页 |
| 参考文献 | 第87-97页 |
| 发表论文和参加科研情况 | 第97-99页 |
| 致谢 | 第99页 |
