摘要 | 第3-4页 |
ABSTRACT | 第4-5页 |
1 绪论 | 第8-18页 |
1.1 甲醇羰基化制醋酸催化体系的研究进展 | 第8-12页 |
1.1.1 铑基(Monsanto/BP)催化体系 | 第8-10页 |
1.1.2 铱基(Cativa~(TM))催化体系 | 第10-12页 |
1.2 非金属添加剂离子液体在甲醇羰基化反应中的应用 | 第12-14页 |
1.2.1 离子液体简介 | 第12页 |
1.2.2 离子液体的种类和性质 | 第12-13页 |
1.2.3 离子液体在催化反应中的应用 | 第13-14页 |
1.2.4 离子液体在甲醇羰基化反应制醋酸中的应用 | 第14页 |
1.3 金属添加剂在甲醇羰基化反应中的应用 | 第14-15页 |
1.4 理论研究的方法及运用 | 第15-17页 |
1.4.1 化学计算的两种方法 | 第15-16页 |
1.4.2 高斯软件简介 | 第16-17页 |
1.5 本论文研究目的及内容 | 第17-18页 |
1.5.1 论文研究目的 | 第17页 |
1.5.2 论文研究内容 | 第17-18页 |
2 实验部分 | 第18-24页 |
2.1 实验试剂 | 第18-19页 |
2.2 实验仪器 | 第19页 |
2.3 实验装置与实验方法 | 第19-21页 |
2.3.1 实验反应设备 | 第19-20页 |
2.3.2 实验操作步骤 | 第20-21页 |
2.4 实验分析方法 | 第21-24页 |
2.4.1 气相色谱分析(GC) | 第21页 |
2.4.2 傅立叶红外光谱分析(FT-IR) | 第21页 |
2.4.3 核磁共振氢谱分析(~(1)HNMR) | 第21-22页 |
2.4.4 紫外可见光谱分析(UV) | 第22页 |
2.4.5 荧光光谱分析(FL) | 第22-24页 |
3 离子液体助催化机理的实验研究 | 第24-33页 |
3.1 不同离子液体的助催化效果 | 第24-26页 |
3.2 离子液体物理性质对反应的影响 | 第26-27页 |
3.3 离子液体与催化剂的相互作用研究 | 第27-33页 |
3.3.1 红外光谱探究离子液体与各初始物料的相互作用 | 第27-30页 |
3.3.2 紫外和荧光光谱探究新活性中间体结构 | 第30-31页 |
3.3.3 氢核磁共振谱图分析离子液体在反应过程中的变化 | 第31-33页 |
4 离子液体助催化机理的理论计算 | 第33-39页 |
4.1 分子模拟计算在甲醇羰基化反应中的应用 | 第33页 |
4.2 离子液体与铱配位形式的确认 | 第33-35页 |
4.3 离子液体参与决速步骤的能垒变化 | 第35-37页 |
4.4 离子液体参与的催化循环机理推导 | 第37-39页 |
5 稀土金属对甲醇羰基化反应产物分布的影响 | 第39-47页 |
5.1 稀土配合物对甲醇羰基化反应产物的影响 | 第39-43页 |
5.1.1 联吡啶镧配合物 La(bipy)的合成 | 第39-40页 |
5.1.2 镧配合物的合成与表征 | 第40-42页 |
5.1.3 La(bipy)对甲醇羰基化反应产物分布的影响 | 第42-43页 |
5.2 稀土盐对甲醇羰基化反应产物的影响 | 第43-44页 |
5.2.1 主催化剂为铱的甲醇羰基化反应 | 第43页 |
5.2.2 非贵金属催化体系的甲醇羰基化反应 | 第43-44页 |
5.3 稀土添加剂助催化机理的初步分析 | 第44-46页 |
5.4 稀土促进甲醇羰基化一步合成醋酸甲酯 | 第46-47页 |
6 总结与展望 | 第47-49页 |
6.1 主要研究结论 | 第47页 |
6.2 展望 | 第47-49页 |
致谢 | 第49-50页 |
参考文献 | 第50-57页 |
附录 | 第57页 |