| 摘要 | 第4-6页 |
| Abstract | 第6-7页 |
| 引言 | 第12-13页 |
| 1 生物乙醇制C_2-C_4烯烃的研究背景 | 第13-31页 |
| 1.1 乙烯、丙烯和丁烯的生产方法 | 第13-16页 |
| 1.1.1 乙烯的生产方法 | 第13-15页 |
| 1.1.2 丙烯的生产方法 | 第15-16页 |
| 1.1.3 丁烯的生产方法 | 第16页 |
| 1.2 乙醇脱水制乙烯催化剂的发展历程 | 第16-19页 |
| 1.2.1 氧化物催化剂 | 第17-18页 |
| 1.2.2 磷酸体系催化剂 | 第18页 |
| 1.2.3 分子筛催化剂 | 第18-19页 |
| 1.3 ZSM-5分子筛的结构与性能 | 第19-20页 |
| 1.4 纳米ZSM-5分子筛的特性 | 第20-21页 |
| 1.5 HZSM-5分子筛催化剂上乙醇脱水反应的研究进展 | 第21-25页 |
| 1.5.1 HZSM-5分子筛催化剂上乙醇脱水制乙烯的研究进展 | 第21-23页 |
| 1.5.2 HZSM-5分子筛催化剂上乙醇脱水制轻烯烃的研究进展 | 第23-25页 |
| 1.6 乙醇脱水制乙烯的理论分析 | 第25-30页 |
| 1.6.1 乙醇脱水转化乙烯的热力学分析 | 第25-26页 |
| 1.6.2 乙醇脱水转化乙烯的动力学研究 | 第26-28页 |
| 1.6.3 乙醇在固体酸催化剂上脱水反应的微观历程 | 第28-30页 |
| 1.7 本论文的研究目的和主要内容 | 第30-31页 |
| 2 实验方法 | 第31-37页 |
| 2.1 原料试剂与实验仪器 | 第31-32页 |
| 2.2 催化剂的表征方法 | 第32-34页 |
| 2.2.1 分子筛硅铝组成表征(XRF) | 第32页 |
| 2.2.2 分子筛晶貌特征及晶体颗粒尺寸表征(SEM) | 第32页 |
| 2.2.3 晶体结构和结晶度表征(XRD) | 第32页 |
| 2.2.4 红外光谱表征(FT-IR) | 第32页 |
| 2.2.5 酸性表征(NH_3-TPD) | 第32-33页 |
| 2.2.6 固体核磁共振表征(MAS NMR) | 第33页 |
| 2.2.7 固体紫外-可见光漫反射光谱表征(UV-vis) | 第33页 |
| 2.2.8 X-射线光电子能谱表征(XPS) | 第33页 |
| 2.2.9 改进的Hammett指示剂滴定分析 | 第33页 |
| 2.2.10 热重分析(TG/DTG) | 第33页 |
| 2.2.11 紫外拉曼光谱表征(UV-Raman) | 第33-34页 |
| 2.3 催化剂催化性能的评价 | 第34-37页 |
| 2.3.1 评价装置 | 第34页 |
| 2.3.2 产物分析 | 第34-35页 |
| 2.3.3 评价指标 | 第35-37页 |
| 3 纳米HZSM-5分子筛催化剂上乙醇脱水制乙烯的性能 | 第37-55页 |
| 3.1 催化剂的制备和改性 | 第37-38页 |
| 3.2 催化剂的表征 | 第38-40页 |
| 3.2.1 XRD表征 | 第38页 |
| 3.2.2 FT-IR表征 | 第38-39页 |
| 3.2.3 TPD表征 | 第39-40页 |
| 3.3 载气(N_2)流量对催化剂性能的影响 | 第40-42页 |
| 3.4 反应温度对催化剂性能的影响 | 第42-44页 |
| 3.5 乙醇浓度对催化剂性能的影响 | 第44-46页 |
| 3.6 乙醇空速对催化剂性能的影响 | 第46-48页 |
| 3.7 改性对催化剂性能的影响 | 第48-52页 |
| 3.8 放大实验及催化剂的简单再生 | 第52-54页 |
| 3.9 小结 | 第54-55页 |
| 4 不同催化剂在乙醇脱水制乙烯过程中的性能对比 | 第55-72页 |
| 4.1 催化剂的表征 | 第55-62页 |
| 4.1.1 SEM表征 | 第55-56页 |
| 4.1.2 XRD表征 | 第56-57页 |
| 4.1.3 FT-IR表征 | 第57页 |
| 4.1.4 TPD表征 | 第57-58页 |
| 4.1.5 改进的Hammett指示剂滴定分析 | 第58-59页 |
| 4.1.6 TG分析 | 第59-60页 |
| 4.1.7 UV-Raman分析 | 第60-62页 |
| 4.2 活性氧化铝催化剂的性能 | 第62-66页 |
| 4.3 微米HZSM-5和纳米HZSM-5分子筛催化剂的性能对比 | 第66-70页 |
| 4.4 小结 | 第70-72页 |
| 5 预处理对纳米HZSM-5分子筛催化剂性能的影响 | 第72-80页 |
| 5.1 进料水含量变化对纳米HZSM一5分子筛催化剂性能的影响 | 第72-74页 |
| 5.2 水溶液的浸渍处理对纳米HZSM-5分子筛催化剂性能的影响 | 第74-76页 |
| 5.3 乙醇溶液的浸渍处理对纳米HZSM-5分子筛催化剂性能的影响 | 第76-78页 |
| 5.4 小结 | 第78-80页 |
| 6 纳米HZSM-5分子筛催化剂上乙醇脱水制C_2-C_4轻烯烃 | 第80-110页 |
| 6.1 催化剂的制备 | 第80-81页 |
| 6.2 催化剂的表征 | 第81-93页 |
| 6.2.1 XRD表征 | 第81页 |
| 6.2.2 FT-IR表征 | 第81-85页 |
| 6.2.3 TPD表征 | 第85-86页 |
| 6.2.4 UV-vis表征 | 第86-88页 |
| 6.2.5 ~(27)Al-MAS NMR表征 | 第88-89页 |
| 6.2.6 XPS表征 | 第89-92页 |
| 6.2.7 TG分析 | 第92-93页 |
| 6.3 纳米HZSM-5分子筛催化剂上乙醇脱水制C_2-C_4轻烯烃的性能 | 第93-105页 |
| 6.3.1 反应温度对催化性能的影响 | 第93-97页 |
| 6.3.2 铈含量对催化性能的影响 | 第97-102页 |
| 6.3.3 焙烧温度对催化性能的影响 | 第102-105页 |
| 6.4 讨论分析 | 第105-109页 |
| 6.5 小结 | 第109-110页 |
| 结论 | 第110-111页 |
| 本论文创新点 | 第111-112页 |
| 参考文献 | 第112-123页 |
| 附录A 产物的气相色谱分析 | 第123-125页 |
| 附录B 气质分析谱图 | 第125-130页 |
| 附录C 工艺技术评价 | 第130-136页 |
| C.1 原乙醇脱水制乙烯流程 | 第130-131页 |
| C.2 乙醇脱水制乙烯流程的改进 | 第131-135页 |
| C.3 小结 | 第135-136页 |
| 作者简介 | 第136页 |
| 攻读博士学位期间发表学术论文情况 | 第136-138页 |
| 致谢 | 第138-139页 |
