| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 1 绪论 | 第20-44页 |
| 1.1 研究背景与意义 | 第20-21页 |
| 1.2 人工光合作用概述 | 第21页 |
| 1.3 均相水氧化反应体系 | 第21-23页 |
| 1.3.1 化学法催化水氧化 | 第21-22页 |
| 1.3.2 可见光驱动催化水氧化 | 第22页 |
| 1.3.3 分子催化剂催化水氧化反应的机理 | 第22-23页 |
| 1.4 分子水氧化催化剂的发展 | 第23-37页 |
| 1.4.1 多核Ru配合物分子水氧化催化剂 | 第24-27页 |
| 1.4.2 单核Ru配合物分子水氧化催化剂 | 第27-33页 |
| 1.4.3 金属Ir配合物的分子水氧化催化剂 | 第33-34页 |
| 1.4.4 非贵金属配合物的分子水氧化催化剂 | 第34-37页 |
| 1.5 基于分子催化剂修饰的电化学水氧化器件 | 第37-42页 |
| 1.5.1 物理吸附法制备的电化学水氧化电极 | 第38页 |
| 1.5.2 共价键结合法制备的电化学水氧化电极 | 第38-39页 |
| 1.5.3 非共价键结合法制备的电化学水氧化电极 | 第39-42页 |
| 1.6 本文主要研究思路 | 第42-44页 |
| 2 含有负电性配体的电中性二价钌催化剂催化水氧化性能及机理的研究 | 第44-63页 |
| 2.1 引言 | 第44-45页 |
| 2.2 实验部分 | 第45-52页 |
| 2.2.1 主要原料及仪器 | 第45-46页 |
| 2.2.2 目标化合物Ru1和Ru2的合成与表征 | 第46-50页 |
| 2.2.3 配合物Ru1的晶体培养与测试 | 第50-51页 |
| 2.2.4 电化学性质测试 | 第51页 |
| 2.2.5 紫外-可见吸收光谱测试 | 第51页 |
| 2.2.6 均相化学法水氧化测试 | 第51页 |
| 2.2.7 动态光散射测试 | 第51页 |
| 2.2.8 动力学测试 | 第51-52页 |
| 2.2.9 催化剂Ru1和Ru2pKa值的测定 | 第52页 |
| 2.2.10 催化水氧化反应中间体的检测 | 第52页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第52-62页 |
| 2.3.1 目标化合物的合成与表征 | 第52-53页 |
| 2.3.2 催化剂Ru1和Ru2紫外-可见吸收光谱分析 | 第53页 |
| 2.3.3 催化剂Ru1的晶体结构 | 第53-55页 |
| 2.3.4 催化剂Ru1和Ru2的电化学性质分析 | 第55-56页 |
| 2.3.5 催化剂Ru1和Ru2的化学水氧化性能与稳定性的研究 | 第56-58页 |
| 2.3.6 催化剂Ru1水氧化反应动力学的研究 | 第58-59页 |
| 2.3.7 催化剂Ru1和Ru2水氧化反应机理的推测 | 第59-62页 |
| 2.4 本章小结 | 第62-63页 |
| 3 含有负电性配体的电中性三价钌催化剂催化水氧化性能及机理的研究 | 第63-83页 |
| 3.1 引言 | 第63-64页 |
| 3.2 实验部分 | 第64-70页 |
| 3.2.1 主要原料及仪器 | 第64-65页 |
| 3.2.2 目标化合物Ru3和Ru4的合成与表征 | 第65-67页 |
| 3.2.3 配合物Ru3和Ru4的晶体培养与测试解析 | 第67-69页 |
| 3.2.4 电化学性质测试 | 第69页 |
| 3.2.5 紫外-可见吸收光谱测试 | 第69页 |
| 3.2.6 均相化学法水氧化测试 | 第69页 |
| 3.2.7 动力学测试 | 第69-70页 |
| 3.2.8 催化水氧化反应中间体的检测 | 第70页 |
| 3.2.9 可见光驱动水氧化测试 | 第70页 |
| 3.2.10 可见光驱动水氧化反应稳定性的测试 | 第70页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第70-81页 |
| 3.3.1 目标化合物的合成与表征 | 第70-71页 |
| 3.3.2 催化剂Ru3和Ru4的紫外-可见吸收光谱分析 | 第71页 |
| 3.3.3 催化剂Ru3和Ru4的晶体结构 | 第71-73页 |
| 3.3.4 催化剂Ru3和Ru4的电化学性质研究 | 第73-74页 |
| 3.3.5 催化剂Ru3和Ru4的化学法水氧化性能的研究 | 第74-75页 |
| 3.3.6 催化剂Ru3催化水氧化反应动力学研究 | 第75-77页 |
| 3.3.7 催化剂Ru3和Ru4催化水氧化反应机理研究 | 第77-79页 |
| 3.3.8 催化剂Ru3和Ru4可见光驱动催化水氧化反应研究 | 第79-81页 |
| 3.4 本章小结 | 第81-83页 |
| 4 含有负电性配体的离子型二价钌催化剂催化水氧化性能及机理的研究 | 第83-95页 |
| 4.1 引言 | 第83-84页 |
| 4.2 实验部分 | 第84-88页 |
| 4.2.1 主要原料及仪器 | 第84页 |
| 4.2.2 目标化合物Ru5的合成与表征 | 第84-86页 |
| 4.2.3 配合物Ru5的晶体培养与测试解析 | 第86-87页 |
| 4.2.4 紫外-可见吸收光谱测试 | 第87页 |
| 4.2.5 电化学性质测试 | 第87页 |
| 4.2.6 催化水氧化性能测试 | 第87页 |
| 4.2.7 Ce~Ⅳ紫外-可见吸收变化的动力学测试 | 第87-88页 |
| 4.2.8 催化水氧化反应中间体的检测 | 第88页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第88-94页 |
| 4.3.1 催化剂Ru5的晶体结构 | 第88-89页 |
| 4.3.2 催化剂Ru5的紫外-可见吸收光谱分析 | 第89-90页 |
| 4.3.3 催化剂Ru5的电化学性质研究 | 第90页 |
| 4.3.4 催化剂Ru5的化学法水氧化性能研究 | 第90-91页 |
| 4.3.5 催化剂Ru5的动力学研究 | 第91-92页 |
| 4.3.6 催化剂Ru5的电势-pH测试 | 第92页 |
| 4.3.7 催化剂Ru5催化水氧化反应中间体及反应机理的研究 | 第92-94页 |
| 4.4 本章小结 | 第94-95页 |
| 5 钌催化剂修饰的电极中性水溶液中的电催化水氧化性能研究 | 第95-110页 |
| 5.1 引言 | 第95-96页 |
| 5.2 实验部分 | 第96-101页 |
| 5.2.1 主要原料及仪器 | 第96-97页 |
| 5.2.2 目标化合物Ru6的合成与表征 | 第97-99页 |
| 5.2.3 配合物Ru6的晶体培养与测试解析 | 第99-100页 |
| 5.2.4 电极的制备 | 第100页 |
| 5.2.5 电极的电化学测试方法和条件 | 第100页 |
| 5.2.6 电极的法拉第效率测试 | 第100-101页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第101-109页 |
| 5.3.1 催化剂Ru6的晶体结构 | 第101-102页 |
| 5.3.2 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的制备 | 第102页 |
| 5.3.3 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的表征 | 第102-104页 |
| 5.3.4 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的电催化水氧化性能研究 | 第104-106页 |
| 5.3.5 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的Tafel和TOF测试 | 第106-107页 |
| 5.3.6 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的电催化水氧化稳定性测试 | 第107-108页 |
| 5.3.7 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的法拉第效率测试 | 第108-109页 |
| 5.4 本章小结 | 第109-110页 |
| 6 结论与展望 | 第110-113页 |
| 6.1 结论 | 第110-111页 |
| 6.2 创新点 | 第111页 |
| 6.3 展望 | 第111-113页 |
| 参考文献 | 第113-120页 |
| 附录A 本论文中部分目标化合物的表征谱图 | 第120-126页 |
| 作者简介 | 第126页 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第126-127页 |
| 致谢 | 第127页 |
