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滴流床中苯甲腈催化加氢制苯甲胺的研究

摘要第6-8页
ABSTRACT第8-9页
第一章 引言第15-47页
    1.1 研究背景及意义第15-17页
    1.2 腈类加氢反应制伯胺研究进展第17-26页
        1.2.1 腈类加氢反应催化剂第17-19页
        1.2.2 腈类加氢反应机理第19-26页
            1.2.2.1 腈加氢反应中间体第19-22页
            1.2.2.2 催化剂表面反应机理第22-26页
    1.3 苯甲腈催化加氢制苯甲胺研究进展第26-32页
        1.3.1 苯甲腈加氢反应催化剂第26-29页
            1.3.1.1 Raney Ni催化剂第26-27页
            1.3.1.2 Ni负载型催化剂第27-28页
            1.3.1.3 Pd基催化剂第28-29页
        1.3.2 苯甲腈催化加氢反应机理第29-32页
    1.4 选题目的与主要内容第32-34页
    参考文献第34-47页
第二章 实验部分第47-57页
    2.1 原料及实验仪器第47-49页
        2.1.1 实验原料第47-48页
        2.1.2 主要实验仪器第48-49页
    2.2 催化剂制备第49页
    2.3 催化剂表征第49-52页
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)第50页
        2.3.2 比表面积及孔结构测定(BET)第50页
        2.3.3 元素含量分析第50页
        2.3.4 扫描电镜及能谱分析(SEM–EDS)第50页
        2.3.5 透射电镜分析(TEM)第50-51页
        2.3.6 差热–热重分析(TG – DSC)第51页
        2.3.7 傅里叶变换红外光谱分析(FT–IR)第51页
        2.3.8 Pd表面分散度分析(CO–TPD)第51页
        2.3.9 程序升温还原(H_2–TPR)第51-52页
        2.3.10 NH_3程序升温脱附(NH_3–TPD)第52页
    2.4 催化剂反应性能评价第52-56页
        2.4.1 评价装置第52-54页
        2.4.2 分析方法第54-56页
    参考文献第56-57页
第三章 釜式反应器中苯甲腈加氢制备苯甲胺的研究第57-83页
    3.1 前言第57页
    3.2 实验第57-58页
        3.2.1 催化剂制备第57-58页
        3.2.2 催化剂评价第58页
        3.2.3 反应热力学计算第58页
    3.3 结果与讨论第58-77页
        3.3.1 反应热力学研究第58-64页
        3.3.2 釜式反应器中催化剂的研究第64-77页
            3.3.2.1 负载型催化剂第64-68页
            3.3.2.2 骨架金属催化剂第68-69页
            3.3.2.3 碱性添加剂的影响第69-70页
            3.3.2.4 Pd/Al_2O_3及Raney Ni催化剂性能对比第70-71页
            3.3.2.5 Raney Ni反应途径探索第71-75页
            3.3.2.6 Pd/Al_2O_3反应途径探索第75-77页
    3.4 结论第77-78页
    参考文献第78-83页
第四章 氧化铝晶型对Pd/Al_2O_3催化剂在苯甲腈加氢制苯甲胺反应中的性能影响第83-106页
    4.1 前言第83页
    4.2 实验第83-85页
        4.2.1 催化剂制备第83-85页
        4.2.2 催化剂评价第85页
    4.3 结果与讨论第85-101页
        4.3.1 拟薄水铝石及湃铝石前驱体的表征第85-89页
        4.3.2 不同晶型氧化铝负载的Pd/Al_2O_3催化剂表征第89-98页
            4.3.2.1 XRD分析第89-91页
            4.3.2.2 物理吸附分析第91-93页
            4.3.2.3 电镜分析第93-95页
            4.3.2.4 NH_3–TPD分析第95-96页
            4.3.2.5 CO–TPD分析第96-97页
            4.3.2.6 H_2–TPR分析第97-98页
        4.3.3 催化剂反应性能研究第98-101页
    4.4 结论第101-102页
    参考文献第102-106页
第五章 苯甲腈加氢制苯甲胺在滴流床及釜式反应器的比较研究第106-119页
    5.1 前言第106页
    5.2 实验第106-107页
        5.2.1 催化剂制备第106页
        5.2.2 催化剂评价第106-107页
    5.3 结果与讨论第107-116页
        5.3.1 催化剂用量对催化剂性能的影响第107-110页
        5.3.2 0.5Pd/Al_2O_3催化剂在两种反应器中性能比较研究第110-113页
        5.3.3 滴流床反应器中催化剂性能提升原因分析第113-116页
    5.4 结论第116-117页
    参考文献第117-119页
第六章 滴流床中苯甲腈加氢制苯甲胺催化剂配方及制备工艺的研究第119-149页
    6.1 前言第119页
    6.2 实验第119-120页
        6.2.1 催化剂制备第119-120页
        6.2.2 催化剂评价第120页
    6.3 结果与讨论第120-142页
        6.3.1 催化剂活性金属筛选第120-122页
        6.3.2 催化剂载体筛选第122-127页
        6.3.3 Pd负载量对催化剂性能的影响第127-129页
        6.3.4 助剂对催化性能的影响第129-131页
        6.3.5 Pd/Al_2O_3催化剂制备方法的研究第131-142页
            6.3.5.1 溶胶凝胶法VS浸渍法第131-137页
            6.3.5.2 浸渍液pH值的影响第137-140页
            6.3.5.3 焙烧温度的影响第140-142页
    6.4 结论第142-143页
    参考文献第143-149页
第七章 滴流床中苯甲腈加氢制苯甲胺反应工艺条件的研究第149-167页
    7.1 前言第149页
    7.2 实验第149-150页
        7.2.1 催化剂制备第149页
        7.2.2 催化剂评价第149-150页
    7.3 结果与讨论第150-165页
        7.3.1 溶剂种类的影响第150-152页
        7.3.2 内外扩散的影响第152-154页
        7.3.3 原料浓度的影响第154-155页
        7.3.4 还原温度对催化剂的影响第155-158页
        7.3.5 还原压力对催化剂的影响第158-159页
        7.3.6 反应温度的影响第159-161页
        7.3.7 反应压力的影响第161-162页
        7.3.8 原料空速的影响第162-163页
        7.3.9 氢腈比的影响第163-165页
    7.4 结论第165页
    参考文献第165-167页
第八章 滴流床反应器中Pd/Al_2O_3催化剂失活机理的研究第167-188页
    8.1 前言第167-168页
    8.2 实验部分第168页
        8.2.1 催化剂制备第168页
        8.2.2 催化剂评价第168页
    8.3 结果与讨论第168-184页
        8.3.1 催化剂长周期运行评价第168-169页
        8.3.2 催化剂失活原因分析第169-183页
            8.3.2.1 组份含量分析及物理吸附表征第169-171页
            8.3.2.2 金属分散度及透射电镜表征第171-173页
            8.3.2.3 XRD分析第173-174页
            8.3.2.4 热重分析第174-176页
            8.3.2.5 有机元素分析第176-178页
            8.3.2.6 红外光谱分析第178-180页
            8.3.2.7 SEM分析第180-183页
        8.3.3 结焦机理推测第183-184页
    8.4 结论第184-185页
    参考文献第185-188页
第九章 结论与展望第188-191页
    9.1 结论第188-189页
    9.2 展望第189-191页
作者在攻读博士学位期间公开发表的论文第191-192页
致谢第192-193页

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