| 摘要 | 第1-4页 |
| ABSTRACT | 第4-11页 |
| 第一章 文献综述 | 第11-30页 |
| ·引言 | 第11-12页 |
| ·碳酸二甲酯的性质与应用 | 第12-14页 |
| ·碳酸二甲酯的性质 | 第12页 |
| ·碳酸二甲酯的应用 | 第12-14页 |
| ·碳酸二甲酯在合成反应中的应用 | 第13页 |
| ·碳酸二甲酯的非反应性应用 | 第13-14页 |
| ·碳酸二甲酯的合成方法 | 第14-18页 |
| ·甲醇氧化羰基化法 | 第14-16页 |
| ·Eni液相氧化羰基化法 | 第14-15页 |
| ·Dow气相氧化羰基化法 | 第15页 |
| ·Ube低压气相法 | 第15-16页 |
| ·酯交换法 | 第16-17页 |
| ·尿素醇解法 | 第17-18页 |
| ·CO_2 与甲醇直接反应合成碳酸二甲酯 | 第18-24页 |
| ·催化剂体系 | 第18-23页 |
| ·烷氧基金属有机化合物催化剂 | 第21页 |
| ·负载型金属有机化合物催化剂 | 第21页 |
| ·醋酸盐催化剂 | 第21-22页 |
| ·碱金属催化剂 | 第22页 |
| ·金属负载催化剂 | 第22-23页 |
| ·金属氧化物催化剂 | 第23-24页 |
| ·氧化铈催化剂 | 第24-28页 |
| ·氧化铈的结构与性质 | 第24-25页 |
| ·氧化铈的应用 | 第25页 |
| ·氧化铈在多相催化反应中的形貌效应 | 第25-27页 |
| ·氧化铈的制备方法 | 第27-28页 |
| ·论文研究工作的提出 | 第28-30页 |
| 第二章 实验部分 | 第30-36页 |
| ·化学试剂 | 第30-31页 |
| ·实验装置及工艺流程 | 第31-32页 |
| ·反应产物的定量分析 | 第32页 |
| ·催化剂的制备 | 第32-33页 |
| ·共沉淀法 | 第32页 |
| ·直接焙烧法 | 第32-33页 |
| ·水热合成法 | 第33页 |
| ·浸渍法 | 第33页 |
| ·催化剂性质的表征 | 第33-35页 |
| ·热失重分析（TGA） | 第33页 |
| ·比表面积及孔分布测试（N_2-adsorption） | 第33-34页 |
| ·X射线衍射（XRD） | 第34页 |
| ·X射线光电子能谱（XPS） | 第34页 |
| ·NH_3 和CO_2 程序升温脱附（NH_3-TPD、CO_2-TPD） | 第34页 |
| ·透射电子显微镜（TEM） | 第34页 |
| ·高分辨率透射电子显微镜（HRTEM） | 第34-35页 |
| ·实验结果计算方法 | 第35-36页 |
| 第三章 氧化铈催化二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究 | 第36-64页 |
| ·引言 | 第36-37页 |
| ·催化剂的筛选 | 第37-38页 |
| ·催化剂前驱体的选择 | 第38-43页 |
| ·CO_2 和甲醇直接合成碳酸二甲酯催化剂的性能测试 | 第38-40页 |
| ·两种催化剂前驱体的热失重分析 | 第40-41页 |
| ·两种前驱体焙烧制备的催化剂比表面积分析 | 第41-43页 |
| ·CO_2 和甲醇直接反应合成碳酸二甲酯工艺条件的考察 | 第43-46页 |
| ·催化剂焙烧温度和催化剂用量的影响 | 第43-44页 |
| ·反应温度的影响 | 第44页 |
| ·反应时间的影响 | 第44-45页 |
| ·甲醇用量的影响 | 第45-46页 |
| ·CeO_2 催化剂的表征分析 | 第46-56页 |
| ·X射线衍射分析 | 第46-47页 |
| ·CeO_2 催化剂的N_2 吸附分析 | 第47-51页 |
| ·催化剂的N_2 吸附平衡等温线 | 第47-48页 |
| ·催化剂的孔分布 | 第48-50页 |
| ·催化剂的物性参数 | 第50-51页 |
| ·催化剂的氨气和二氧化碳程序升温脱附分析 | 第51-52页 |
| ·催化剂的透射电子显微镜分析 | 第52-56页 |
| ·400 ℃焙烧制备的CeO_2 催化剂透射电镜分析 | 第53-54页 |
| ·600 ℃焙烧制备的CeO_2 催化剂透射电镜分析 | 第54-55页 |
| ·900 ℃焙烧制备的CeO_2 催化剂透射电镜分析 | 第55-56页 |
| ·催化剂的重复利用性 | 第56-62页 |
| ·催化剂重复利用的活性比较 | 第56-57页 |
| ·反应前后催化剂的物性参数分析 | 第57-59页 |
| ·反应前后催化剂的XPS分析 | 第59-60页 |
| ·反应前后催化剂的NH3-TPD与CO_2-TPD表征分析 | 第60-61页 |
| ·反应后CeO_2 催化剂的HRTEM分析 | 第61-62页 |
| ·小结 | 第62-64页 |
| 第四章 氧化铈纳米材料的形貌催化效应 | 第64-90页 |
| ·引言 | 第64-65页 |
| ·水热合成法制备不同形貌CeO_2 的原理 | 第65页 |
| ·水热合成法制备CeO_2 的形貌分析 | 第65-72页 |
| ·XRD及孔分布表征 | 第65-67页 |
| ·不同形貌CeO_2 的电镜分析 | 第67-72页 |
| ·纳米粒子CeO_2 的形貌 | 第67-68页 |
| ·纳米棒CeO_2 的形貌 | 第68-70页 |
| ·纳米立方体CeO_2 的形貌 | 第70-72页 |
| ·热重分析 | 第72页 |
| ·焙烧后不同形貌的氧化铈表征 | 第72-79页 |
| ·XRD及孔分布表征 | 第73-74页 |
| ·焙烧对CeO_2 形貌的影响 | 第74-79页 |
| ·焙烧后纳米粒子CeO_2 的形貌 | 第74-76页 |
| ·焙烧后纳米棒CeO_2 的形貌 | 第76-78页 |
| ·焙烧后纳米立方体CeO_2 的形貌 | 第78-79页 |
| ·焙烧后不同形貌CeO_2 的XPS分析 | 第79页 |
| ·CeO_2 催化剂晶面、酸碱性与活性间的构效关系 | 第79-83页 |
| ·CeO_2 晶面对活性的影响 | 第79-81页 |
| ·焙烧后不同形貌CeO_2 的酸碱中心分析 | 第81-83页 |
| ·纳米棒CeO_2 的重复利用性 | 第83-88页 |
| ·催化剂重复利用的活性比较 | 第83-84页 |
| ·反应前后催化剂的物性参数分析 | 第84-85页 |
| ·反应后催化剂的TEM分析 | 第85-87页 |
| ·反应前后催化剂的XPS分析 | 第87页 |
| ·反应前后催化剂的NH3-TPD与CO_2-TPD表征分析 | 第87-88页 |
| ·小结 | 第88-90页 |
| 第五章 氧化铈催化二氧化碳和甲醇直接反应合成碳酸二甲酯的DFT研究 | 第90-117页 |
| ·引言 | 第90页 |
| ·量子化学理论简介 | 第90-91页 |
| ·基于密度泛函理论的第一性原理 | 第91-94页 |
| ·非相对论薛定谔方程及Born-Oppenheimer近似 | 第92-93页 |
| ·局域密度近似和广义梯度近似 | 第93-94页 |
| ·模拟软件介绍 | 第94-95页 |
| ·Materials Visualizer模块 | 第94页 |
| ·DM01~3 模块 | 第94-95页 |
| ·CASTEP模块 | 第95页 |
| ·本研究的计算方法 | 第95-96页 |
| ·CeO_2(111)晶面的模拟计算及反应机理的研究 | 第96-108页 |
| ·甲醇在CeO_2(111)表面的吸附研究 | 第96-100页 |
| ·计算模型 | 第96-98页 |
| ·甲醇在CeO_2(111)表面的吸附 | 第98-100页 |
| ·催化剂表面反应历程的研究 | 第100-108页 |
| ·甲氧基生成反应 | 第100-102页 |
| ·CO_2 插入反应 | 第102-105页 |
| ·表面反应 | 第105-108页 |
| ·CeO_2(110)晶面的模拟计算及催化剂活性面的确定 | 第108-115页 |
| ·甲醇在CeO_2(110)表面的吸附研究 | 第108-110页 |
| ·计算模型 | 第108-109页 |
| ·甲醇在CeO_2(110)表面的吸附 | 第109-110页 |
| ·催化剂表面反应历程的模拟 | 第110-115页 |
| ·甲氧基生成反应 | 第110-111页 |
| ·CO_2 插入反应 | 第111-113页 |
| ·表面反应 | 第113-115页 |
| ·小结 | 第115-117页 |
| 第六章 结论与展望 | 第117-121页 |
| 参考文献 | 第121-132页 |
| 发表论文和参加科研情况说明 | 第132-133页 |
| 致谢 | 第133页 |
