| 摘要 | 第3-4页 |
| abstract | 第4页 |
| 第1章 文献综述 | 第8-20页 |
| 1.1 乙醇燃料电池概述 | 第8-11页 |
| 1.1.1 乙醇的物理化学性质 | 第8-9页 |
| 1.1.2 乙醇燃料电池研究现状 | 第9页 |
| 1.1.3 乙醇燃料电池工作原理及阳极反应机理 | 第9-11页 |
| 1.2 密度泛函理论及其应用 | 第11-15页 |
| 1.2.1 密度泛函理论简介 | 第11-13页 |
| 1.2.2 密度泛函理论在固体催化领域的应用 | 第13页 |
| 1.2.3 密度泛函理论在乙醇氧化反应机理研究中的应用 | 第13-15页 |
| 1.3 阳极乙醇氧化反应研究概述 | 第15-18页 |
| 1.3.1 断裂C-C键的研究 | 第15-17页 |
| 1.3.2 生成CH_3COOH的研究 | 第17页 |
| 1.3.3 目前研究存在问题 | 第17-18页 |
| 1.4 本课题的研究内容及意义 | 第18-20页 |
| 第2章 过渡金属M上C-C键断裂与CH_3COOH生成竞争性的DFT研究 | 第20-40页 |
| 2.1 引言 | 第20页 |
| 2.2 乙醇氧化反应网络关键基元反应的选取 | 第20-22页 |
| 2.3 过渡金属M计算模型及方法 | 第22-26页 |
| 2.3.1 计算模型 | 第22-24页 |
| 2.3.2 计算方法 | 第24-26页 |
| 2.4 过渡金属M上C-C键断裂过程的研究 | 第26-31页 |
| 2.4.1 M上C-C键断裂过程构型对比 | 第26-28页 |
| 2.4.2 M上C-C键断裂过程能垒对比 | 第28-30页 |
| 2.4.3C-C键断裂小结与分析 | 第30-31页 |
| 2.5 过渡金属M上CH_3COOH生成过程的研究 | 第31-35页 |
| 2.5.1 M上CH_3COOH生成过程构型对比 | 第31-33页 |
| 2.5.2 M上CH_3COOH生成过程能垒对比 | 第33-35页 |
| 2.5.3CH_3COOH生成小结与分析 | 第35页 |
| 2.6 过渡金属M上C-C键断裂与CH_3COOH生成竞争性分析 | 第35-38页 |
| 2.6.1 C-C键断裂与CH_3COOH生成能垒对比 | 第35-36页 |
| 2.6.2 过渡金属M催化性能与其在元素周期表中位置规律探究 | 第36-38页 |
| 2.7 本章小结 | 第38-40页 |
| 第3章 Pd(111)催化乙醇氧化关键基元反应的DFT研究 | 第40-52页 |
| 3.1 引言 | 第40页 |
| 3.2 Pd(111)计算模型及方法 | 第40-42页 |
| 3.2.1 计算模型 | 第40-41页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第41-42页 |
| 3.3 关键物种在Pd(111)表面的吸附性质 | 第42-44页 |
| 3.3.1 吸附构型及吸附能 | 第42-43页 |
| 3.3.2 吸附性质小结与分析 | 第43-44页 |
| 3.4 Pd(111)催化乙醇氧化性能的研究 | 第44-51页 |
| 3.4.1 Pd(111)催化CHxCO*(x=3,2,1)断裂C-C键的反应 | 第45-47页 |
| 3.4.2 Pd(111)催化CHxCO*(x=3,2)断裂C-H键的反应 | 第47-48页 |
| 3.4.3 Pd(111)催化副产物CH_3COOH生成的反应 | 第48-49页 |
| 3.4.4 Pd(111)上乙醇氧化路径分析 | 第49-51页 |
| 3.5 本章小结 | 第51-52页 |
| 第4章 PdNi(111)催化乙醇氧化关键基元反应的DFT研究 | 第52-74页 |
| 4.1 引言 | 第52页 |
| 4.2 PdNi(111)计算模型及方法 | 第52-55页 |
| 4.2.1 计算模型 | 第52-54页 |
| 4.2.2 计算方法 | 第54-55页 |
| 4.3 关键物种在PdNi(111)表面的吸附性质 | 第55-56页 |
| 4.3.1 吸附构型及吸附能 | 第55-56页 |
| 4.3.2 吸附性质小结与分析 | 第56页 |
| 4.4 PdNi(111)合金催化乙醇氧化性能的研究 | 第56-62页 |
| 4.4.1 PdNi(111)催化CHxCO*(x=3,2,1)断裂C-C键的反应 | 第57-59页 |
| 4.4.2 PdNi(111)催化CHxCO*(x=3,2)断裂C-H键的反应 | 第59-60页 |
| 4.4.3 PdNi(111)催化CH_3COOH生成的反应 | 第60-61页 |
| 4.4.4 PdNi(111)上乙醇氧化路径小结与分析 | 第61-62页 |
| 4.5 PdNi合金中掺杂第二组分Ni的影响 | 第62-68页 |
| 4.5.1 对催化剂主体金属Pd的影响 | 第62-65页 |
| 4.5.2 对乙醇氧化关键基元反应中间体吸附性质的影响 | 第65-66页 |
| 4.5.3 对乙醇氧化反应副产物CH_3COOH生成的影响 | 第66-68页 |
| 4.6 Ni的暴露程度对合金催化剂“双金属效应”的影响 | 第68-72页 |
| 4.7 本章小结 | 第72-74页 |
| 第5章 结论与展望 | 第74-76页 |
| 5.1 结论 | 第74-75页 |
| 5.2 展望 | 第75-76页 |
| 符号说明 | 第76-78页 |
| 参考文献 | 第78-86页 |
| 发表论文和参加科研情况 | 第86-88页 |
| 致谢 | 第88页 |
