摘要 | 第3-7页 |
ABSTRACT | 第7-12页 |
第一章 文献综述 | 第19-43页 |
1.1 硅铝体系EU-1分子筛研究进展 | 第19-25页 |
1.1.1 EU-1型分子筛合成和研究的意义 | 第19-21页 |
1.1.2 杂原子EU-1分子筛的合成方法 | 第21-22页 |
1.1.2.1 水热晶化法 | 第21页 |
1.1.2.2 固相原位转化法 | 第21-22页 |
1.1.2.3 干凝胶法 | 第22页 |
1.1.2.4 超浓体系合成法 | 第22页 |
1.1.3 EU-1分子筛的物理化学性质表征 | 第22-24页 |
1.1.3.1 晶体结构参数 | 第22-23页 |
1.1.3.2 孔结构参数 | 第23页 |
1.1.3.3 分子筛形貌 | 第23-24页 |
1.1.3.4 热稳定性分析 | 第24页 |
1.1.4 EU-1分子筛的催化性质 | 第24-25页 |
1.2 磷酸铝体系SAPO-31分子筛研究进展 | 第25-28页 |
1.2.1 磷酸硅铝SAPO-31分子筛结构 | 第25-26页 |
1.2.2 磷酸硅铝SAPO-31分子筛的形貌 | 第26-27页 |
1.2.3 SAPO-31分子筛的合成方法 | 第27页 |
1.2.3.1 水热晶化法 | 第27页 |
1.2.3.2 微波辐射方法 | 第27页 |
1.2.4 SAPO-31分子筛的催化性能 | 第27-28页 |
1.3 杂原子在沸石分子筛中成键状态研究 | 第28-32页 |
1.3.1 硼掺杂分子筛成键的研究 | 第29页 |
1.3.2 稀土掺杂分子筛的成键 | 第29-30页 |
1.3.3 铁系元素掺杂分子筛成键 | 第30-32页 |
1.4 杂原子对分子筛晶体生长影响和动力学研究 | 第32-33页 |
1.4.1 研究杂原子分子筛晶化机理的意义 | 第32-33页 |
1.4.2 杂原子分子筛晶化动力学 | 第33页 |
1.5 本论文的研究意义、目的及主要研究内容 | 第33-35页 |
参考文献 | 第35-43页 |
第二章 实验与研究测试方法 | 第43-50页 |
2.1 实验原料及实验设备 | 第43-44页 |
2.1.1 实验原料 | 第43-44页 |
2.1.2 实验设备 | 第44页 |
2.2 杂原子分子筛表征和仪器 | 第44-47页 |
2.2.1 X射线粉末衍射 | 第44页 |
2.2.2 扫描电子显微镜(SEM) | 第44-45页 |
2.2.3 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第45页 |
2.2.4 紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS) | 第45页 |
2.2.5 固体高分辨MAS NMR技术 | 第45页 |
2.2.6 热稳定性TG-DTG分析 | 第45-46页 |
2.2.7 孔径、孔容和比表面积N_2表征 | 第46页 |
2.2.8 X光电子能谱(XPS) | 第46页 |
2.2.9 X射线吸收谱的精细结构(XAFS) | 第46页 |
2.2.10 胶体表面电荷分析 | 第46-47页 |
2.2.11 化学法测定硅铝比 | 第47页 |
2.3 理论计算原理和公式 | 第47-48页 |
2.3.1 相对结晶度的计算 | 第47-48页 |
2.3.2 晶胞参数计算 | 第48页 |
2.3.3 晶化拟合曲线动力学参数的计算 | 第48页 |
2.4 催化反应条件 | 第48页 |
参考文献 | 第48-50页 |
第三章 含硼的EU-1分子筛快速合成和晶化动力学 | 第50-70页 |
3.1 引言 | 第50页 |
3.2 实验部分 | 第50-51页 |
3.3 水热法化学合成过程探讨 | 第51-54页 |
3.3.1 合成过程中晶化反应 | 第51-52页 |
3.3.2 合成过程中XRD分析 | 第52-53页 |
3.3.3 合成过程中温度的影响 | 第53-54页 |
3.4 水热法合成B-Al-EU-1分子筛的物理化学性质 | 第54-60页 |
3.4.1 物相和XRD分析 | 第54-55页 |
3.4.2 骨架红外分析 | 第55-56页 |
3.4.3 热稳定性的分析 | 第56-57页 |
3.4.4 分子筛的形貌 | 第57-59页 |
3.4.5 孔结构参数 | 第59-60页 |
3.5 水热法合成B-Al-EU-1分子筛结构特征 | 第60-63页 |
3.5.1 分子筛晶胞参数 | 第60-61页 |
3.5.2 分子筛中原子的结合能 | 第61-63页 |
3.6. 水热法合成B-Al-EU-1分子筛晶化动力学 | 第63-67页 |
3.6.1 晶化过程表面电荷分析 | 第63-65页 |
3.6.2 不同温度晶化曲线过程分析 | 第65-66页 |
3.6.3 B-Al-EU-1分子筛的晶化表观活化能 | 第66-67页 |
3.7 B-Al-EU-1分子筛的催化反应 | 第67-68页 |
3.8 本章小结 | 第68-69页 |
参考文献 | 第69-70页 |
第四章 镧系元素掺杂EU-1分子筛的合成和表征 | 第70-90页 |
4.1 引言 | 第70页 |
4.2 实验部分 | 第70-71页 |
4.2.1 水热法合成La-Al-EU-1分子筛 | 第70-71页 |
4.3 La-Al-EU-1分子筛化学合成过程条件探讨 | 第71-74页 |
4.3.1 投料的n(SiO_2)/n(Al_2O_3)对分子筛结晶度影响 | 第71-72页 |
4.3.2 晶化时间对La-Al-EU-1分子筛的影响 | 第72-74页 |
4.4 稀土元素镧在La-Al-EU-1分子筛中成键状态 | 第74-78页 |
4.4.1 紫外-可见漫反射分析 | 第74-75页 |
4.4.2 XPS光电子能谱分析 | 第75-76页 |
4.4.3 FT-IR分析 | 第76-77页 |
4.4.4 NMR分析 | 第77-78页 |
4.5 La(Ce)-Al-EU-1分子筛的物理化学性能 | 第78-82页 |
4.5.1 晶体结构参数 | 第78-80页 |
4.5.2 热稳定性能 | 第80-81页 |
4.5.3 孔结构参数 | 第81-82页 |
4.6 镧系元素掺杂EU-1分子筛 | 第82-86页 |
4.6.1 结晶度 | 第83-84页 |
4.6.2 晶胞参数 | 第84-85页 |
4.6.3 分子筛形貌 | 第85-86页 |
4.7 含镧系EU-1分子筛的催化反应 | 第86-87页 |
4.8 本章小结 | 第87页 |
参考文献 | 第87-90页 |
第五章 铁系元素掺杂EU-1分子筛的设计合成和促进作用 | 第90-123页 |
5.1 引言 | 第90页 |
5.2 实验部分 | 第90-91页 |
5.2.1 分子筛的制备 | 第90-91页 |
5.3 Fe-Al-EU-1化学设计合成过程的探讨 | 第91-95页 |
5.3.1 不同阴离子铁盐影响 | 第91-92页 |
5.3.2 晶化曲线 | 第92-94页 |
5.3.3 骨架铁物种中化学键的形成 | 第94-95页 |
5.4 水热法合成Fe-Al-EU-1分子筛的物理化学性质 | 第95-102页 |
5.4.1 晶体结构参数 | 第95-97页 |
5.4.2 孔结构参数 | 第97-99页 |
5.4.3 热稳定性能 | 第99-100页 |
5.4.4 分子筛形貌 | 第100-101页 |
5.4.5 红外光谱频率 | 第101-102页 |
5.5 Fe-Al-EU-1分子筛中骨架中铁成键状态 | 第102-110页 |
5.5.1 XPS分析 | 第102-105页 |
5.5.2 UV-Vis分析 | 第105-106页 |
5.5.3 XAFS分析 | 第106-108页 |
5.5.4 NMR分析 | 第108-110页 |
5.6 Fe-Al-EU-1分子筛的催化反应 | 第110页 |
5.7 含铁系元素EU-1分子筛快速晶化动力学探讨 | 第110-118页 |
5.7.1 Ni-Al-EU-1分子筛晶化过程形貌变化 | 第110-111页 |
5.7.2 含铁、钴、镍EU-1分子筛的动力学曲线 | 第111-114页 |
5.7.3 含铁、钴、镍EU-1分子筛的动力学参数分析 | 第114-116页 |
5.7.4 含铁、钻、镍EU-1合成过程表面电荷探讨 | 第116-118页 |
5.8 本章小结 | 第118-119页 |
参考文献 | 第119-123页 |
第六章 杂原子磷酸铝AlPO_4-31分子筛的合成及转晶行为 | 第123-139页 |
6.1 引言 | 第123页 |
6.2 AlPO_4-31和Mg-APO-31分子筛的合成 | 第123-124页 |
6.2.1 模板剂的处理 | 第123-124页 |
6.2.2 合成过程 | 第124页 |
6.3 Mg-APO-31和AlPO_4-31的表征 | 第124-129页 |
6.3.1 物相和晶胞参数 | 第124-126页 |
6.3.2 热稳定性能 | 第126-127页 |
6.3.3 分子筛的形貌和孔结构参数 | 第127-128页 |
6.3.4 红外谱图 | 第128-129页 |
6.4 Mg-APO-31磷酸铝分子筛合成因素探讨 | 第129-134页 |
6.4.1 Mg的添加量 | 第129-132页 |
6.4.2 模板剂用量 | 第132页 |
6.4.3 晶化温度 | 第132-133页 |
6.4.4 晶化时间 | 第133-134页 |
6.5 磷酸铝分子筛转晶行为研究 | 第134-136页 |
6.6 本章小结 | 第136-137页 |
参考文献 | 第137-139页 |
第七章 结论、创新点及展望 | 第139-144页 |
7.1 论文主要结论 | 第139-142页 |
7.1.1 分子筛合成、性质和催化结论总结 | 第139-140页 |
7.1.2 分子筛掺杂成键和动力学参数结论总结 | 第140-142页 |
7.2 本论文的创新点 | 第142-143页 |
7.3 需要深入思考的几个问题 | 第143-144页 |
致谢 | 第144-145页 |
攻读博士学位期间发表的学术论文及申请专利情况 | 第145-146页 |