摘要 | 第4-5页 |
abstract | 第5-6页 |
第一章 绪论 | 第10-18页 |
1.1 引言 | 第10页 |
1.2 DMM的合成方法 | 第10-12页 |
1.2.1 醇醛缩合法 | 第10-11页 |
1.2.2 二甲醚氧化生成DMM | 第11页 |
1.2.3 甲醇与多聚甲醛合成DMM | 第11页 |
1.2.4 甲醇气相一步氧化合成DMM | 第11-12页 |
1.3 一步法合成DMM的反应机理 | 第12页 |
1.4 一步法合成DMM的催化剂 | 第12-14页 |
1.4.1 贵金属催化 | 第12-13页 |
1.4.2 杂多酸催化体系 | 第13页 |
1.4.3 钒基催化体系 | 第13-14页 |
1.5 钒基催化剂催化甲醇氧化反应原理 | 第14-16页 |
1.6 论文工作的提出 | 第16-18页 |
第二章 实验部分 | 第18-26页 |
2.1 实验所需原料及设备 | 第18-19页 |
2.1.1 实验所用仪器设备 | 第18页 |
2.1.2 实验所用原材料 | 第18-19页 |
2.2 实验反应装置 | 第19-21页 |
2.3 催化剂的制备 | 第21-22页 |
2.3.1 V_2O_5/SiO2-Al2O3催化剂的制备 | 第21页 |
2.3.2 V_2O_5/AC催化剂的制备 | 第21页 |
2.3.3 V_2O_5/Al2O3催化剂的制备 | 第21页 |
2.3.4 V_2O_5/SiO2催化剂的制备 | 第21-22页 |
2.4 产物分析 | 第22-23页 |
2.4.1 分析仪器 | 第22页 |
2.4.2 计算方法 | 第22-23页 |
2.5 催化剂表征 | 第23-26页 |
2.5.1 X射线衍射仪分析(XRD) | 第23页 |
2.5.2 N2吸附-脱附(BET) | 第23页 |
2.5.3 程序升温还原(H_2-TPR) | 第23-24页 |
2.5.4 程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第24页 |
2.5.5 X射线电子能谱(XPS) | 第24-26页 |
第三章 甲醇氧化直接合成DMM反应体系热力学分析 | 第26-32页 |
3.1 引言 | 第26页 |
3.2 复杂反应网络分析 | 第26-27页 |
3.3 热力学数据来源与计算方法 | 第27-29页 |
3.3.1 各物质气态标准生成焓、标准熵和标准生成自由能 | 第27-28页 |
3.3.2 各反应焓变、熵变、吉布斯自由能变和平衡常数的计算 | 第28-29页 |
3.4 不同温度下的热力学计算结果与分析 | 第29-31页 |
3.5 小结 | 第31-32页 |
第四章 V_2O_5/SiO2-Al2O3催化甲醇氧化一步合成DMM | 第32-46页 |
4.1 引言 | 第32页 |
4.2 溶胶-凝胶法制备V_2O_5/SiO2-Al2O3催化剂 | 第32-34页 |
4.3 浸渍法制备V_2O_5/SiO2-Al2O3催化剂 | 第34-40页 |
4.3.1 浸渍法与溶胶凝胶法制备催化剂结构及反应性能比较 | 第34-36页 |
4.3.2 载体焙烧温度对V_2O_5/SiO2-Al2O3催化剂结构及反应性能的影响 | 第36-39页 |
4.3.3 V_2O_5/SiO2-Al2O3、V_2O_5/SiO2、V_2O_5/Al2O3催化剂反应性能比较 | 第39-40页 |
4.4 钒负载量对V_2O_5/SiO2-Al2O3催化剂反应性能的影响 | 第40-42页 |
4.5 V_2O_5/SiO2-Al2O3催化合成DMM反应条件的优化 | 第42-44页 |
4.5.1 温度对反应的影响 | 第42页 |
4.5.2 甲醇与氧气的进料比对反应的影响 | 第42-43页 |
4.5.3 空速对反应的影响 | 第43页 |
4.5.4 反应压力的影响 | 第43-44页 |
4.6 小结 | 第44-46页 |
第五章 V_2O_5/AC催化剂催化甲醇氧化合成DMM | 第46-54页 |
5.1 引言 | 第46页 |
5.2 V_2O_5/AC催化剂的反应性能 | 第46-47页 |
5.3 催化剂表征分析 | 第47-51页 |
5.3.1 BET表征 | 第47页 |
5.3.2 XRD表征 | 第47-48页 |
5.3.3 H_2-TPR表征 | 第48-49页 |
5.3.4 XPS表征 | 第49-50页 |
5.3.5 NH_3-TPD | 第50-51页 |
5.4 V_2O_5/AC催化剂复合酸催化剂催化甲醇氧化合成DMM | 第51-52页 |
5.5 小结 | 第52-54页 |
第六章 结论 | 第54-56页 |
参考文献 | 第56-62页 |
攻读学位期间所取得的相关科研成果 | 第62-64页 |
致谢 | 第64页 |